工程科学学报.第43卷，第6期：721-731.2021年6月 Chinese Journal of Engineering,Vol.43,No.6:721-731,June 2021 https://doi.org/10.13374/j.issn2095-9389.2020.11.03.004;http://cje.ustb.edu.cn 催化材料服役行为的同步辐射原位X射线研究 李然)，谢勇2,34,5，孙瑜2,34,5)，康卓234，汪莉四，张跃234) 1)北京科技大学能源与环境工程学院，北京1000832)北京科技大学材料科学与工程学院，北京1000833)北京科技大学新金属材料国 家重点实验室，北京1000834)北京市新能源材料与技术重点实验室，北京1000835)北京材料基因工程高精尖创新中心，北京100083 ☒通信作者，E-mail:wangli@ces.ustb.edu.cn 摘要介绍了基于同步辐射的原位X射线吸收谱、原位X射线衍射谱和原位X射线光电子能谱的基本原理及功能，重点 综述了原位X射线技术在电解水催化材料服役行为动态研究中的应用进展，列举了多种典型电解水催化剂在反应条件下结 构动态变化的研究实例，为实现催化材料全生命周期动态构效关系的精准构建提供了技术基础.最后，分析总结了原位X射 线技术在面临复杂电化学服役环境时所遇到的问题及挑战，并提出了对先进同步辐射技术及原位X射线谱学的未来展望 关键词同步辐射：原位X射线技术：电解水催化剂：服役行为：动态构效关系 分类号TB34 Operando X-ray study of service behavior of catalytic materials based on synchrotron radiation LI Ran.XIE Yong2A5,SUN Yu3A5),KANG Zhuo245,WANG Li,ZHANG Yue23A5) 1)School of Energy and Environmental Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China 2)School of Materials Science and Engineering.University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China 3)State Key Laboratory for Advanced Metals and Materials,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China 4)Beijing Key Laboratory for Advanced Energy Materials and Technologies,Beijing 100083,China 5)Beijing Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering.Beijing 1008,China Corresponding author,E-mail:wangli@ces.ustb.edu.cn ABSTRACT Considering the energy and environmental issues faced by human society,hydrogen has become increasingly important, and electrocatalytic water splitting is considered to be an ideal way to solve these energy issues.However,although most electrocatalysts will undergo a structural evolution when in service conditions,our understanding of the service behavior of catalysts is limited.To design highly active catalysts,operando characterization techniques must be used to study their dynamic structural evolution.Today,the development of synchrotron radiation devices has reached an important stage.Synchrotron-radiation-based X-ray characterization,which has high energy,large flux,and excellent collimation compared with the ordinary laboratory X-ray source,can capture the precise structure of catalytic materials.In this review,we present the development status of synchrotron radiation devices and the basic principles of operando X-ray absorption spectroscopy,X-ray diffraction spectroscopy,and X-ray photoelectron spectroscopy based on synchrotron radiation.In addition,we highlight studies related to the dynamic service behavior of water-splitting catalysts under real conditions and list a variety of operando studies of typical water-splitting catalysts,including NiFe hydroxide/(oxy)hydroxides, perovskite oxides,spinel oxides,and noble-metal-based catalysts.The use of operando X-ray techniques deepens our understanding of the catalyst reaction mechanism and provides a basis for identifying the dynamic structure-performance correlation of catalysts.We 收稿日期：2020-11-03 基金项目：国家重点研发计划资助项目(2018YFA0703503.2016YFA0202701):国家自然科学基金资助项目(51991340.51991342.51527802， 51702014,51902021,51722203.51672026)催化材料服役行为的同步辐射原位 X 射线研究 李    然1)，谢    勇2,3,4,5)，孙    瑜2,3,4,5)，康    卓2,3,4,5)，汪    莉1) 苣，张    跃2,3,4,5) 1) 北京科技大学能源与环境工程学院，北京 100083    2) 北京科技大学材料科学与工程学院，北京 100083    3) 北京科技大学新金属材料国 家重点实验室，北京 100083    4) 北京市新能源材料与技术重点实验室，北京 100083    5) 北京材料基因工程高精尖创新中心，北京 100083 苣通信作者，E-mail: wangli@ces.ustb.edu.cn 摘    要    介绍了基于同步辐射的原位 X 射线吸收谱、原位 X 射线衍射谱和原位 X 射线光电子能谱的基本原理及功能，重点 综述了原位 X 射线技术在电解水催化材料服役行为动态研究中的应用进展，列举了多种典型电解水催化剂在反应条件下结 构动态变化的研究实例，为实现催化材料全生命周期动态构效关系的精准构建提供了技术基础. 最后，分析总结了原位 X 射 线技术在面临复杂电化学服役环境时所遇到的问题及挑战，并提出了对先进同步辐射技术及原位 X 射线谱学的未来展望. 关键词    同步辐射；原位 X 射线技术；电解水催化剂；服役行为；动态构效关系 分类号    TB34 Operando X-ray study of service behavior of catalytic materials based on synchrotron radiation LI Ran1) ，XIE Yong2,3,4,5) ，SUN Yu2,3,4,5) ，KANG Zhuo2,3,4,5) ，WANG Li1) 苣 ，ZHANG Yue2,3,4,5) 1) School of Energy and Environmental Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China 2) School of Materials Science and Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China 3) State Key Laboratory for Advanced Metals and Materials, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China 4) Beijing Key Laboratory for Advanced Energy Materials and Technologies, Beijing 100083, China 5) Beijing Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering, Beijing 100083, China 苣 Corresponding author, E-mail: wangli@ces.ustb.edu.cn ABSTRACT    Considering the energy and environmental issues faced by human society, hydrogen has become increasingly important, and electrocatalytic water splitting is considered to be an ideal way to solve these energy issues. However, although most electrocatalysts will  undergo  a  structural  evolution  when  in  service  conditions,  our  understanding  of  the  service  behavior  of  catalysts  is  limited.  To design highly active catalysts, operando characterization techniques must be used to study their dynamic structural evolution. Today, the development of synchrotron radiation devices has reached an important stage. Synchrotron-radiation-based X-ray characterization, which has  high  energy,  large  flux,  and  excellent  collimation  compared  with  the  ordinary  laboratory  X-ray  source,  can  capture  the  precise structure  of  catalytic  materials.  In  this  review,  we  present  the  development  status  of  synchrotron  radiation  devices  and  the  basic principles of operando X-ray absorption spectroscopy, X-ray diffraction spectroscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy based on synchrotron radiation. In addition, we highlight studies related to the dynamic service behavior of water-splitting catalysts under real conditions  and  list  a  variety  of  operando  studies  of  typical  water-splitting  catalysts,  including  NiFe  hydroxide/(oxy)hydroxides, perovskite oxides, spinel oxides, and noble-metal-based catalysts. The use of operando X-ray techniques deepens our understanding of the  catalyst  reaction  mechanism  and  provides  a  basis  for  identifying  the  dynamic  structure –performance  correlation  of  catalysts.  We 收稿日期: 2020−11−03 基金项目: 国家重点研发计划资助项目（2018YFA0703503，2016YFA0202701）；国家自然科学基金资助项目（51991340，51991342，51527802， 51702014，51902021，51722203，51672026） 工程科学学报，第 43 卷，第 6 期：721−731，2021 年 6 月 Chinese Journal of Engineering, Vol. 43, No. 6: 721−731, June 2021 https://doi.org/10.13374/j.issn2095-9389.2020.11.03.004; http://cje.ustb.edu.cn