530 催化学报 第29卷 0.16 参考文献 0.14月 0.12 (1) 1 Amiridis M D,Zhang T J,Farrauto R J.Appl Catal B, 0.10 1996,10(1-3):203 多 0.08 (2) 2 Burch R,Breen J P,Meunier F C.Appl Catal B,2002, 0.06 39(4):283 0.041 3) 3 He H.Yu Y B.Catal Today,2005,100(1-2):37 0.02 4 4吴强，高洪伟，贺泓.催化学报(WuQ,Gao H W,He 0￥ H.Chin J Catal),2006,27(5):403 200 300 400 500 600 5 Wu Q,Feng QC,He H.Catal Commun,2006,7(9): Temperature (C) 657 图6乙醇为还原剂的SCR反应中不同催化剂上 6 Eranen K,Lindfors L E,Klingstedt F,Murzin D Y.J 乙醇和乙醛浓度随反应温度的变化 Catal,2003,219(1):25 Fig 6 Changes of ethanol and acetaldehyde concentration with reaction temperatures during SCR of NO.by 7 Miyadera T.Appl Catal B,1998,16(2):155 ethanol on different catalysts 8张长斌，石晓燕，贺泓.催化学报(Zhang Ch B,Shi X Y, (1)Ethanol concentration over Ag/Al2O,(2)Acetaldehyde con- He H.Chin J Catal )2005,26(8):645 centration over Ag/Al2O,(3)Ethanol concentration over (Ag/ 9石晓燕，张长斌，贺泓.催化学报(Shi X Y,Zhang Ch B, AlO+Cu/Ce(0.15)/AlO),(4)Acetaldehyde concentration He H.Chin J Catal),2005,26(1):69 over (Ag/Al2O;+Cu/Ce(0.15)/Al2O;) 10 Konova P,Arve K,Klingstedt F,Nikolov P,Naydenov (Reaction conditions are the same as in Fig 5.) A,Kumar N,Murzin D Y.Appl Catal B,2007,70(1- 化剂时，氧化催化剂对乙醇和乙醛的低温去除效率 4):138 11 Liu W,Sarofim A F,Flytzani-Stephanopoulos M.Chem 显著提高，且大大降低了其残留浓度，乙醇和乙醛在 Eng Sci,1994,49(24):4871 280℃均已完全转化. 12 Li Y,Fu Q,Flytzani-Stephanopoulos M.Appl Catal B, 2000,27(3):179 3结论 13贺泓，余运波，刘俊锋，张润铎，张长斌，王进.催化 在300~600℃温度区间内，Ag/Al2O3催化剂 学报(HeH,YuYB,LiuJF,Zhang R D,Zhang Ch B, Wang J.Chin J Catal),2004,25(6):460 催化HC选择性催化还原NO,具有很高的活性，但 14贺泓，张润铎，余运波，刘俊锋.催化学报(HeH, 同时会产生大量的CO以及未燃烧的乙醇和乙醛等 Zhang R D,Yu Y B,Liu J F.Chin J Catal),2003,24 副产物，在Ag/A12O3后放置氧化催化剂是消除这 (10):788 些副产物的有效手段.Cu/Ce(0.15)/Al2O3氧化催 15 Jiang X Y,Lu G L,Zhou R X,Mao J X.Chen Y,Zheng 化剂采取紧挨的方式放置于Ag/Al2O3催化剂之 XM.Appl Surf Sci,2001,173(3-4):208 后，仅用三分之一的Ag/Al2O3堆体积的量，在275 16 Decarne C,Abi-Aad E,Kostyuk B G,Lunin VV, Aboukais A.J Mater Sci,2004,39(7):2349 ℃即有效地消除了CO,乙醇和乙醛，同时基本不影 17 Yamamoto T,Tanaka T,Kuma R,Suzuki S,Amano F, 响前置Ag/Al2O3去除NO,的活性.通过BET, Shimooka Y,Kohno Y,Funabiki T,Yoshida S.Phys XRD,H2-TPR和XPS等表征数据以及活性评价的 Chem Chem Phys,2002,4(11):2449 分析，解释了Cu/Ce(x)/Al2O3氧化催化剂催化CO 18 Avgouropoulos G,loannides T.Appl Catal A,2003, 244(1):155 的活性随Ce/Al比增加的原因.Cu和Ce的相互作 19 Fernandez-Garcia M,Gomez Rebollo E,Guerrero Ruiz A, 用是催化剂氧化CO能力提高的主要原因.随Ce/ Conesa J C,Soria J.J Catal,1997,172(1):146 Al比增加，Cu和Ce的相互作用增强，使CuO高度 20 Luo M F,Zhong Y J,Yuan XX,Zheng X M.Appl 分散在CeO2表面，此种CuO是氧化CO的主要活 Catal A,1997,162(1-2):121 性位.同时，CuO的存在也促进了CeO2的氧化还 21 Kundakovic L,Flytzani-Stephanopoulos M.J Catal, 原性.这两方面的共同作用使催化剂氧化CO能力 1998,179(1):203 随Ce/Al比增加而提高.总之，后置Cu/Ce(0.l5)/ 22 Liu W,Flytzani-Stephanopoulos M.Chem Eng J,1996, 64(2):283 Al2O3氧化催化剂可以较好地解决Ag/Al2O3催化 23 Kundakovic L.Flytzani-Stephanopoulos M.Appl Catal 乙醇还原NO,过程中产生的副产物问题， A,1998,171(1):13图 ! 乙醇为还原剂的"#$反应中不同催化剂上 乙醇和乙醛浓度随反应温度的变化 !"#$ %&’(#)*+,)-&’(+.’(/’0)-’./)&1/)0+(0)(-2’-"+( 3"-&2)’0-"+(-)45)2’-62)*/62"(#7%8+,9:!;1 )-&’(+.+(/",,)2)(-0’-’.1*-* （<）=-&’(+.0+(0)(-2’-"+(+>)2?#／?.@:A，（@）?0)-’./)&1/)0+(B 0)(-2’-"+(+>)2?#／?.@:A，（A）=-&’(+.0+(0)(-2’-"+(+>)2（?#／ ?.@:AC%6／%)（DE<F）／?.@:A），（G）?0)-’./)&1/)0+(0)(-2’-"+( +>)2（?#／?.@:AC%6／%)（DE<F）／?.@:A） （8)’0-"+(0+(/"-"+(*’2)-&)*’4)’*"(!"#FH） 化剂时，氧化催化剂对乙醇和乙醛的低温去除效率 显著提高，且大大降低了其残留浓度，乙醇和乙醛在 @ID J均已完全转化H % 结论 在ADD!$DD J温度区间内，?#／?.@:A 催化剂 催化 K%选择性催化还原 9:! 具有很高的活性，但 同时会产生大量的 %:以及未燃烧的乙醇和乙醛等 副产物，在 ?#／?.@:A 后放置氧化催化剂是消除这 些副产物的有效手段H%6／%)（DE<F）／?.@:A 氧化催 化剂采 取 紧 挨 的 方 式 放 置 于 ?#／?.@:A 催 化 剂 之 后，仅用三分之一的 ?#／?.@:A 堆体积的量，在@LF J即有效地消除了 %:，乙醇和乙醛，同时基本不影 响前 置 ?#／?.@:A 去 除 9:! 的 活 性H通 过 M=N， O8P，K@BNQ8和 OQ7等表征数据以及活性评价的 分析，解释了 %6／%)（!）／?.@:A 氧化催化剂催化 %: 的活性随 %)／?.比增加的原因H%6和 %)的相互作 用是催化剂氧化 %: 能力提高的主要原因H随 %)／ ?.比增加，%6和 %)的相互作用增强，使 %6: 高度 分散在 %):@ 表面，此种 %6: 是氧化 %: 的主要活 性位H同时，%6: 的存在也促进了 %):@ 的氧化还 原性H这两方面的共同作用使催化剂氧化 %: 能力 随 %)／?.比增加而提高H总之，后置 %6／%)（DE<F）／ ?.@:A氧化催化剂可以较好地解决 ?#／?.@:A 催化 乙醇还原 9:! 过程中产生的副产物问题H 参 考 文 献 < ?4"2"/"*R P，S&’(#NT，!’22’6-+8TH"##$%&’&$(， <UU$，&’（<BA）：@DA @ M620&8，M2))(TQ，R)6(")2!%H"##$%&’&$(，@DD@， %(（G）：@IA A K)K，V6VMH%&’&$)*+&,，@DDF，&’’（<B@）：AL G 吴强，高洪伟，贺泓H催化学报（W6X，Y’+K W，K) KH%-./0%&’&$），@DD$，)*（F）：GDA F W6X，!)(#X%，K)KH%&’&$%*112/，@DD$，*（U）： $FL $ =2Z()([，\"(/,+2*\ =，[."(#*-)/-!，R62]"(P VH0 %&’&$，@DDA，)&(（<）：@F L R"1’/)2’NH"##$%&’&$(，<UUI，&!（@）：<FF I 张长斌，石晓燕，贺泓H催化学报（S&’(#%&M，7&"OV， K)KH%-./0%&’&$），@DDF，)!（I）：$GF U 石晓燕，张长斌，贺泓H催化学报（7&"OV，S&’(#%&M， K)KH%-./0%&’&$），@DDF，)!（<）：$U <D [+(+>’Q，?2>)[，[."(#*-)/-!，9"^+.+>Q，9’1/)(+> ?，[64’29，R62]"(PVH"##$%&’&$(，@DDL，*’（<B G）：<AI << \"6W，7’2+,"4 ?!，!.1-]’("B7-)5&’(+5+6.+*RH%-31 4/567.，<UUG，+(（@G）：GIL< <@ \"V，!6X，!.1-]’("B7-)5&’(+5+6.+*RH"##$%&’&$(， @DDD，)*（A）：<LU <A 贺泓，余运波，刘俊锋，张润铎，张长斌，王进H催化 学报（K)K，V6VM，\"6T!，S&’(#8P，S&’(#%&M， W’(#TH%-./0%&’&$），@DDG，),（$）：G$D <G 贺泓，张 润 铎，余 运 波，刘 俊 锋H催 化 学 报（K)K， S&’(#8P，V6VM，\"6T!H%-./0%&’&$），@DDA，)+ （<D）：LII <F T"’(#OV，\6Y\，S&+68O，R’+TO，%&)(V，S&)(# O RH"##$628967.，@DD<，&*%（ABG）：@DI <$ P)0’2()%，?;"B?’/ =，[+*-16^ M Y，\6("( _ _， ?;+6^’"*?H0:&’3867.，@DDG，%(（L）：@AGU <L V’4’4+-+N，N’(’^’N，[64’8，76]6^"7，?4’(+!， 7&"4++^’V，[+&(+V，!6(’;"^"N，V+*&"/’7H;-,< %-31%-31;-,<，@DD@，+（<<）：@GGU <I ?>#+62+5+6.+*Y，‘+’(("/)*NH"##$%&’&$"，@DDA， )++（<）：<FF <U !)2(a(/)]BY’20b’R，Yc4)]8);+..+=，Y6)22)2+86"]?， %+()*’T%，7+2"’TH0%&’&$，<UUL，&*)（<）：<G$ @D \6+R !，S&+(#VT，V6’(O O，S&)(#O RH"##$ %&’&$"，<UUL，&!)（<B@）：<@< @< [6(/’^+>"0 \，!.1-]’("B7-)5&’(+5+6.+* RH0 %&’&$， <UUI，&*(（<）：@DA @@ \"6W，!.1-]’("B7-)5&’(+5+6.+*RH%-314/50，<UU$， !+（@）：@IA @A [6(/’^+>"0\，!.1-]’("B7-)5&’(+5+6.+* RH"##$%&’&$ "，<UUI，&*&（<）：<A FAD 催 化 学 报 第@U卷