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.156 北京科技大学学报 第29卷 增加，玻璃中的偶极子不断地进行取向调整，同时参 [5]Tanaka K.Second-order optical nonlinearity and magnetic order 与取向排列的偶极子数量不断增加，SH强度和X(② in disordered oxides.J Ceram Soc Jpn.2005.11(8):501 [6]Si J,Kitaoka K,Qiu J,et al.Optically encoded second-harmonic 逐渐增大，超过此极化时间，玻璃中偶极子的取向 generation in germanosilicate glass by a femtosecond laser.Opt 程度和参与取向排列的偶极子数量趋于稳定，SH Lett,1999,24(13):911 强度和X就会趋于稳定. [7]Okada A,Ishii K.Mito K,et al.Phase matched second-harmon- 电场一温度场作用下，设总的结构调整程度的 ic generation in novel corona poled glass waveguides.Appl Phys 大小为Z24],则： Lett,1992,60(23),2853 Z=ML(5)exp(-ax)Moo[1-exp(-t/to)] [8]刘启明，赵修建，干福熹.电子束辐射下Ge一A。S硫系玻璃 的二阶非线性光学效应.光学学报，2001,21(6)：683 (9) [9]Fujiwara T,Matsumoto S,Ohama M.et al.Origin and proper- 式中，M为极化体调整后偶极长度；M∞表示平衡 ties of secondorder optical non-linearity in utraviolet-poled GeO2 时M的值；L()为Langevin函数，其取值范围是 SiOz glass.J Non Cryst Solids.2000.273(1/3):203 L()∈[0,1]：a的大小与E和取向调整有关，是较 [10]Guignard M.Nazabal V,Troles J,et al.Second-harmonic gen- 小的数，其取值范围是10-4~10-5nm;x为深度， eration of thermally poled chalcogenide glass.Opt Express. 2005,13(3):789 即蚀刻深度；t是极化时间：b是指数；o为驰豫时 [11]Guignard M.Nazabal V,Smektala F,et al.Large second order 间常数：当其他量不变，仅改变极化时间时，有24]： susceptibility of thermmally poled Ge SbS chalcogenide glass X(2)ocZ=M[1-exp(-t/to)](10) 0 pt Express,2006,14(4):1524 可见，随偶极子的取向时间t的增加，偶极子的 [12]Nakane Y.Nasu H.Heo J,et al.Second-harmonic generation of thermally poled GeS,chalcogenide glasses.JCeram Soc Jpn. 取向程度M增大，X2)增大，当t→∞时，②趋向 2005,113(11):728 平衡，与本实验结果相一致.所以用偶极子取向模 [13]顾少轩，胡海平，郭海涛，等.GS2℃GazSs CdS硫系玻璃的电 型可以定性地解释本文的实验结果， 致二阶非线性光学效应.中国激光，2006,33(5)：687 [14]Guo HT,Zhai Y B.Tao HZ.et al.Synthesis and properties of 4结论 GeS2 Ga2Ss Pbl2 chalcohalide glasses.Mater Res Bull,in press [15]Maker P D.Terhune R W,Nisenoff M,et al.Effects of disper- 采用Maker条纹测试方法，选取了GeS2GaS3 sion and focusing on the production of optical harmonics.Phys Phl2准三元体系中的70GeS2·15Ga2S315Pbl2组 Rev Lett,1962,8(1):21 分玻璃，对其电场一温度场诱导的二阶非线性光学 [16]Jerphagnon J.Kurtz S K.Maker fringes:a detailed comparison 效应进行研究，首次在重金属掺杂硫卤玻璃中获得 of theory and experiment for isotropic and uniaxial crystals.J 了对称性良好的Maker条纹，入射角在士60°左右 Appl Phys,1970,41(4):1667 时，$H的相对强度出现最大值，并研究了二阶非线 [17]Guo HT.Tao HZ,Zhai Y B,et al.Raman spectroscopic anal- ysis of GeS2 GazS3 Pbl2 chalcohalide glasses.Spectrochim Acta 性光学效应与极化条件的关系，结果表明，玻璃二 Part A,in press 阶非线性光学效应的强弱与极化条件密切相关，在 [18]陈红兵，徐建华，刘丽英，等.电场极化条件对石英玻璃的电 6kV、250℃、40mim的极化条件下，70GeS2l5Ga2S3 致二阶非线性光学效应的影响。中国激光，1998,25(1)：56 15Pbl2玻璃的二阶非线性极化系数2)达到最大 [19]Takebe H.Kazansky PG.Russell P St J.et al.Effect of poling 值4pmV-1;根据偶极子取向模型，解释了SHG产 conditions on second-harmonic generation in fused silica.Opt Lett,1996,21(7):468 生机理以及各种极化条件对玻璃二阶光学非线性的 [20]Shen Y R.The Principles of Nonlinear Optics.New York:Wi- 影响；二阶非线性光学效应在室温下是稳定的. ley,1984 [21]Pretre P h.Wu L M.Knoesen A.Optical properties of nonlin 参考文献 ear:a method for calculation.JOpt Soc Am B.1998.15:359 []过已吉.非线性光学.西安：西北电讯工程学院出版社， [22]Singer K D.Kwzyk M G,Sohn J E.Second-order nonlinearop- 1986:182 tical processes in orientationally ordered materials:relationship [2]Osterberg U,Margulis W.Dye laser pumped by Nd:YAG laser between molecular and macroscopic properties.JOpt Soc Am B. pulses frequeney doubled in a glass optical fiber.Opt Lett.1986. 1987,4.968 11(8):516 [23]方俊鑫，殷之文.电介质物理学.北京：科学出版社，1989 [3]Myers R A.Mukherjee N.Brueck S R J.Large second-order [24]韩聚广，白迎新，姜中宏.石英玻璃结构调整和二阶非线性 nonlinearity in poled fused silica.Opt Lett.1991.16(22):1732 光学效应产生机制的理论研究.中国激光，1996,23(6)： [4]徐志凌，杨鹏，刘丽英，等.束缚电荷对玻璃材料二阶光学非 531 线性的影响.物理学报，2000,49(8)：1503 (下转第177页)增加玻璃中的偶极子不断地进行取向调整同时参 与取向排列的偶极子数量不断增加SH 强度和 χ（2） 逐渐增大．超过此极化时间玻璃中偶极子的取向 程度和参与取向排列的偶极子数量趋于稳定SH 强度和 χ（2）就会趋于稳定． 电场—温度场作用下设总的结构调整程度的 大小为 Z ［24］则： Z＝ ML （ξ）exp（－ ax） M∞ ［1－exp（－t／τ0） b ］ （9） 式中M 为极化体调整后偶极长度；M∞ 表示平衡 时 M 的值；L （ξ）为 Langevin 函数其取值范围是 L（ξ）∈［01］；a 的大小与 E 和取向调整有关是较 小的数其取值范围是10－4～10－5 nm；x 为深度 即蚀刻深度；t 是极化时间；b 是指数；τ0 为驰豫时 间常数；当其他量不变仅改变极化时间时有［24］： χ（2）∝Z 4＝ M ［1－exp（－t／τ0） b ］ （10） 可见随偶极子的取向时间 t 的增加偶极子的 取向程度 M 增大χ（2）增大当 t→∞时χ（2）趋向 平衡与本实验结果相一致．所以用偶极子取向模 型可以定性地解释本文的实验结果． 4 结论 采用 Maker 条纹测试方法选取了 GeS2－Ga2S3 －PbI2 准三元体系中的70GeS2·15Ga2S3·15PbI2 组 分玻璃对其电场－温度场诱导的二阶非线性光学 效应进行研究首次在重金属掺杂硫卤玻璃中获得 了对称性良好的 Maker 条纹入射角在±60°左右 时SH 的相对强度出现最大值并研究了二阶非线 性光学效应与极化条件的关系．结果表明玻璃二 阶非线性光学效应的强弱与极化条件密切相关在 6kV、250℃、40min 的极化条件下70GeS2·15Ga2S3 ·15PbI2 玻璃的二阶非线性极化系数 χ（2）达到最大 值4pm·V －1 ；根据偶极子取向模型解释了 SHG 产 生机理以及各种极化条件对玻璃二阶光学非线性的 影响；二阶非线性光学效应在室温下是稳定的． 参 考 文 献 ［1］ 过已吉．非线性光学．西安：西北电讯工程学院出版社 1986：182 ［2］ Osterberg UMargulis W．Dye laser pumped by Nd：YAG laser pulses frequency doubled in a glass optical fiber．Opt Lett1986 11（8）：516 ［3］ Myers R AMukherjee NBrueck S R J．Large second-order nonlinearity in poled fused silica．Opt Lett199116（22）：1732 ［4］ 徐志凌杨鹏刘丽英等．束缚电荷对玻璃材料二阶光学非 线性的影响．物理学报200049（8）：1503 ［5］ Tanaka K．Second-order optical nonlinearity and magnetic order in disordered oxides．J Ceram Soc Jpn200511（8）：501 ［6］ Si JKitaoka KQiu Jet al．Optically encoded second-harmonic generation in germanosilicate glass by a femtosecond laser．Opt Lett199924（13）：911 ［7］ Okada AIshii KMito Ket al．Phase-matched second-harmonic generation in novel corona poled glass waveguides．Appl Phys Lett199260（23）：2853 ［8］ 刘启明赵修建干福熹．电子束辐射下 Ge－As－S 硫系玻璃 的二阶非线性光学效应．光学学报200121（6）：683 ［9］ Fujiwara TMatsumoto SOhama Met al．Origin and properties of second-order optical non-linearity in ultraviolet-poled GeO2 －SiO2glass．J Non Cryst Solids2000273（1／3）：203 ［10］ Guignard MNazabal VTroles Jet al．Second-harmonic generation of thermally poled chalcogenide glass．Opt Express 200513（3）：789 ［11］ Guignard MNazabal VSmektala Fet al．Large second order susceptibility of thermmally poled Ge－Sb－S chalcogenide glass． Opt Express200614（4）：1524 ［12］ Nakane YNasu HHeo Jet al．Second-harmonic generation of thermally poled GeS x chalcogenide glasses．J Ceram Soc Jpn 2005113（11）：728 ［13］ 顾少轩胡海平郭海涛等．GeS2－Ga2S3－CdS 硫系玻璃的电 致二阶非线性光学效应．中国激光200633（5）：687 ［14］ Guo H TZhai Y BTao H Zet al．Synthesis and properties of GeS2－Ga2S3－PbI2chalcohalide glasses．Mater Res Bullin press ［15］ Maker P DTerhune R WNisenoff Met al．Effects of dispersion and focusing on the production of optical harmonics．Phys Rev Lett19628（1）：21 ［16］ Jerphagnon JKurtz S K．Maker fringes：a detailed comparison of theory and experiment for isotropic and uniaxial crystals．J Appl Phys197041（4）：1667 ［17］ Guo H TTao H ZZhai Y Bet al．Raman spectroscopic analysis of 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