D0I:10.13374/.issn1001-053x.2011.12.004 第33卷第12期 北京科技大学学报 Vol.33 No.12 2011年12月 Journal of University of Science and Technology Beijing Dec.2011 RF-PCVD法制备纳米TiO,粒径分布的数值模拟及 进料浓度的影响 王俊文四 董占祥赵煜张林香 太原理工大学化学化工学院，太原030024 区通信作者，E-mail:wangjunwen(@tyut.cdu.cn 摘要射频等离子体反应器适用于气相法快速合成高纯纳米微晶.针对小流量TCL,氧化合成TO,纳米微晶反应体系，在 Malb软件中采用有限差分法，以求解温度场的二阶偏微分方程模拟出反应器内的温度分布.通过将温度场与长大过程动 力学方程偶联，沿每条气体流线计算，模拟出最终T02纳米微晶粒径及其粒度分布.不同进料浓度条件下的数值解与实验结 果基本吻合.由于流动状态和浓度分布过于理想以及未考虑长大过程中传质因素的影响等，数值解与实验结果还存在一定 的差距 关键词纳米微晶：二氧化钛：等离子体：化学气相沉积：数值方法 分类号TB383;TQ614.41·1 Modelling the size distribution of TiO,nanoparticles synthesized by RF-Plasma CVD and effect of input concentration WANG Jun-wen,DONG Zhan-xiang,ZHAO Yu,ZHANG Lin-xiang College of Chemistry and Chemical Engineering,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China Corresponding author,E-mail:wangjunwen@tyut.edu.cn ABSTRACT Radio-frequency (RF)plasma reactors are well suitable to high-rate generation of high pure nanoparticles in vapor syn- thesis methods.In the synthesis system of TiO,nanoparticles with little gas flow which concludes titanium tetrachloride and oxygen,the temperature distribution was computed by solving a second-order partial differential equation by the finite difference method in Matlab. By coupling the temperature distribution with kinetic equations of particle growth,the final average size and the size distribution of TiO nanoparticles were obtained by calculating along each gas streamline.The simulation results computed at different input concentrations agree with experimental data,on the whole.As the assumptions of the gas flow and concentration distribution in the system are sample and without considering the effect of mass transportation on the final particle size in the growth process,the proposed model deserves to be further improved. KEY WORDS nanoparticles:titanium dioxide:plasma:chemical vapor deposition (CVD):numerical methods 由于高频等离子体反应器合成的纳米粒子具有 型的等离子体反应器提出假设，建立数学模型，模拟 纯度高、分散性好和粒度分布窄等特点，所以高频等 了反应器内的温度场和流速场：Friedlander在没 离子体反应器在耐热和金属材料合成与研发方面得 有提出粒子尺寸分布函数假设的情况下，用最初的 到了广泛的应用，已合成出了多种新型纳米粉体，除 三个时刻的粒度分布模拟了自由分子体系中气相的 氧化物外，还有其他C、N等化合物. 成核和长大；Shigeta等同在对六种金属蒸气粒子的 很多学者对等离子体反应器及合成纳米微粒进 共缩合长大过程的研究中，考虑了传质因素的影响， 行了理论研究.Chen)、Xie回和Nam等对不同类 提出了两维结点模型.Wu和Flagan采用离散分 收稿日期：2010-11-22 基金项目：山西省归国留学人员基金资助项目(2007-36)：山西省青年科技基金资助项目(20051009)第 33 卷 第 12 期 2011 年 12 月 北京科技大学学报 Journal of University of Science and Technology Beijing Vol． 33 No． 12 Dec． 2011 RF--PCVD 法制备纳米 TiO2 粒径分布的数值模拟及 进料浓度的影响 王俊文 董占祥 赵 煜 张林香 太原理工大学化学化工学院，太原 030024 通信作者，E-mail: wangjunwen@ tyut． edu． cn 摘 要 射频等离子体反应器适用于气相法快速合成高纯纳米微晶． 针对小流量 TiCl4氧化合成 TiO2纳米微晶反应体系，在 Matlab 软件中采用有限差分法，以求解温度场的二阶偏微分方程模拟出反应器内的温度分布． 通过将温度场与长大过程动 力学方程偶联，沿每条气体流线计算，模拟出最终 TiO2纳米微晶粒径及其粒度分布． 不同进料浓度条件下的数值解与实验结 果基本吻合． 由于流动状态和浓度分布过于理想以及未考虑长大过程中传质因素的影响等，数值解与实验结果还存在一定 的差距． 关键词 纳米微晶; 二氧化钛; 等离子体; 化学气相沉积; 数值方法 分类号 TB383; TQ614. 41 + 1 Modelling the size distribution of TiO2 nanoparticles synthesized by RF-Plasma CVD and effect of input concentration WANG Jun-wen ，DONG Zhan-xiang，ZHAO Yu，ZHANG Lin-xiang College of Chemistry and Chemical Engineering，Taiyuan University of Technology，Taiyuan 030024，China Corresponding author，E-mail: wangjunwen@ tyut． edu． cn ABSTRACT Radio-frequency ( RF) plasma reactors are well suitable to high-rate generation of high pure nanoparticles in vapor syn￾thesis methods． In the synthesis system of TiO2 nanoparticles with little gas flow which concludes titanium tetrachloride and oxygen，the temperature distribution was computed by solving a second-order partial differential equation by the finite difference method in Matlab． By coupling the temperature distribution with kinetic equations of particle growth，the final average size and the size distribution of TiO2 nanoparticles were obtained by calculating along each gas streamline． The simulation results computed at different input concentrations agree with experimental data，on the whole． As the assumptions of the gas flow and concentration distribution in the system are sample and without considering the effect of mass transportation on the final particle size in the growth process，the proposed model deserves to be further improved． KEY WORDS nanoparticles; titanium dioxide; plasma; chemical vapor deposition ( CVD) ; numerical methods 收稿日期: 2010--11--22 基金项目: 山西省归国留学人员基金资助项目( 2007--36) ; 山西省青年科技基金资助项目( 20051009) 由于高频等离子体反应器合成的纳米粒子具有 纯度高、分散性好和粒度分布窄等特点，所以高频等 离子体反应器在耐热和金属材料合成与研发方面得 到了广泛的应用，已合成出了多种新型纳米粉体，除 氧化物外，还有其他 C、N 等化合物． 很多学者对等离子体反应器及合成纳米微粒进 行了理论研究． Chen ［1］、Xie ［2］和 Nam［3］等对不同类 型的等离子体反应器提出假设，建立数学模型，模拟 了反应器内的温度场和流速场; Friedlander ［4］在没 有提出粒子尺寸分布函数假设的情况下，用最初的 三个时刻的粒度分布模拟了自由分子体系中气相的 成核和长大; Shigeta 等［5］在对六种金属蒸气粒子的 共缩合长大过程的研究中，考虑了传质因素的影响， 提出了两维结点模型． Wu 和 Flagan ［6］采用离散分 DOI:10.13374/j.issn1001-053x.2011.12.004