·904· 工程科学学报，第39卷，第6期 nuded zone;radiation-induced segregation;void swelling 为了解决能源紧缺和环境污染问题，未来核能的 度对空位扩散通量的影响尚未研究.由于技术条件限 开发将向着更高效，更长服役时间，更安全的方向发 制，很难直接观测激光-电子束双束同时辐照下空位 展-]，这对反应堆中核心构件所使用的奥氏体不锈 的扩散行为：但辐照过程中，自由晶界附近的过饱和空 钢的性能提出了更高的要求，尤其是抗辐照肿胀性 位受晶界吸引而流向晶界)，导致空位浓度减小，空 能[3-].辐照肿胀作为奥氏体不锈钢中最为严重的辐 洞的形核率降低，在晶界附近形成无空洞区域(void 照损伤之一，会使奥氏体不锈钢体积发生膨胀，造成堆 denuded zone,VDZ)].无空洞区域的形成反映了晶 内紧固件断裂，严重威胁反应堆使用寿命及安全[6-刀： 界附近空位扩散情况，而无空洞区域的宽度，即W, 而且辐照肿胀也会恶化其他辐照损伤，如辐照硬 更是由辐照条件下空位扩散特性所决定[2】.因此，可 化s-],蠕变o,应力腐蚀开裂.因此，辐照肿胀一 以通过观察无空洞区域研究激光-电子束双束同时辐 直是核反应堆结构材料研究的重点及热点[] 照对空位扩散的影响.此外，空位向晶界迁移会造成 辐照诱导的过饱和空位相互聚集形成空洞，进而 溶质元素的偏析现象，尤其是奥氏体不锈钢中的C和 引起辐照肿胀，因此研究辐照条件下空位的扩散行为 Ni,因此晶界处成分偏析(radiation-induced segregation, 对于理解空洞的演变过程、判定影响肿胀因素、探索抑 RIS)也能在一定程度上反映出空位的扩散情况[24-25) 制肿胀方法起着至关重要的作用.Hlishinuma等[4]对 由于电子束辐照条件下晶界处无空洞区域以及辐 370~630℃下SUS316奥氏体不锈钢中的空位扩散行 照诱导偏析(radiation-induced segregation,RIS)t研究较 为进行了研究，确定了肿胀率与温度的上弧形关系，为 多，该区域内空位扩散规律已较为明了，因此本文利用 奥氏体钢使用条件的选择提供了参考：另有学者[5-)] 激光-超高压电子显微镜系统在500℃下对SUS316L 通过研究肿胀潜伏期中空位的扩散行为，发现T、Si 奥氏体不锈钢进行了电子束辐照和脉冲激光-电子束 等元素对空洞长大的抑制作用：Kato等[us]和Seki 双束同时辐照.通过观察和分析辐照后晶界处无空洞 等研究发现，由于合金元素与空位相互作用能力不 区域以及RS,以电子束辐照的实验结果为标准，对比 同，其对肿胀的抑制效果也有所差异，这为开发新钢种 研究了脉冲激光-电子束双束同时辐照对空位扩散的 提供了实验依据.但是现有的抑制肿胀方法依然无法 影响，为进一步揭示脉冲激光-电子束双束同时辐照 使奥氏体不锈钢满足未来核反应堆发展的要求，因此 抑制肿胀机理、探索新的抑制肿胀方法提供科学依据. 有必要探索新的抑制肿胀方法. 先前研究发现，脉冲激光-电子束双束同时辐照 1实验材料及方法 可以促进空位与间隙原子的再结合，在辐照过程中直 接抑制SUS316L奥氏体不锈钢中的辐照肿胀[2).但 本研究所用材料为SUS316L奥氏体不锈钢，其化 是该过程中空位的具体扩散行为，尤其是提高再结合 学成分如表1所示. 表1SUS316L奥氏体不锈钢化学成分（质量分数） Table 1 Chemical composition of SUS316L austenitic stainless steel % Mn 的 c6 Mo U Fe 0.013 0.20 1.28 0.0240.0010 13.32 17.24 2.04 0.04 0.014 0.0396 Bal. 将实验材料用线切割机切成厚度为0.3mm的片 温度为500℃，时间为30min.电子辐照的电压为1250 状试样，机械研磨减薄至0.15mm左右，由冲样机将材 kV,辐照剂量3.6dpa(dap表示辐照条件下原子平均 料冲成直径为3mm的圆形薄片，最后采用双喷电解的 离位数量)，损伤速率2×10-3dpa·s;激光辐照波长532 方法制成透射电镜薄膜试样.电解液成分为5%高氯 nm,频率2，脉冲时间5~6ns,能量密度24mcm2. 酸+95%醋酸（体积分数），电压及温度分别为：12V 辐照完成后，利用透射电镜(Tecnai G2F20)对辐 和10℃ 照后晶界处空洞的分布进行观察，并对Wm进行计 算，并利用能谱(EDS)对晶界处C、Ni的偏析进行测 本研究利用日本北海道大学的激光-超高压电子 定与分析 显微镜系统进行辐照实验.超高压电镜型号为EOL, JEM-ARM1300:脉冲激光型号为Nd:YAG laser,Inlite 2实验结果及讨论 Ⅱ，Continuum.本研究的辐照方式为电子束辐照和脉 2.1辐照后无空洞区域的观察及分析 冲激光-电子束双束同时辐照（此后简称：同时辐照）， 利用超高压电子显微镜对辐照前后辐照区的微观工程科学学报,第 39 卷,第 6 期 nuded zone; radiation鄄induced segregation; void swelling 为了解决能源紧缺和环境污染问题,未来核能的 开发将向着更高效,更长服役时间,更安全的方向发 展[1鄄鄄2] ,这对反应堆中核心构件所使用的奥氏体不锈 钢的性能提出了更高的要求,尤其是抗辐照肿胀性 能[3鄄鄄5] . 辐照肿胀作为奥氏体不锈钢中最为严重的辐 照损伤之一,会使奥氏体不锈钢体积发生膨胀,造成堆 内紧固件断裂,严重威胁反应堆使用寿命及安全[6鄄鄄7] ; 而且辐 照 肿 胀 也 会 恶 化 其 他 辐 照 损 伤,如 辐 照 硬 化[8鄄鄄9] ,蠕变[10] ,应力腐蚀开裂[1] . 因此,辐照肿胀一 直是核反应堆结构材料研究的重点及热点[11鄄鄄13] . 辐照诱导的过饱和空位相互聚集形成空洞,进而 引起辐照肿胀,因此研究辐照条件下空位的扩散行为 对于理解空洞的演变过程、判定影响肿胀因素、探索抑 制肿胀方法起着至关重要的作用. Hishinuma 等[14] 对 370 ~ 630 益下 SUS316 奥氏体不锈钢中的空位扩散行 为进行了研究,确定了肿胀率与温度的上弧形关系,为 奥氏体钢使用条件的选择提供了参考;另有学者[15鄄鄄17] 通过研究肿胀潜伏期中空位的扩散行为,发现 Ti、Si 等元 素 对 空 洞 长 大 的 抑 制 作 用; Kato 等[18] 和 Seki 等[19]研究发现,由于合金元素与空位相互作用能力不 同,其对肿胀的抑制效果也有所差异,这为开发新钢种 提供了实验依据. 但是现有的抑制肿胀方法依然无法 使奥氏体不锈钢满足未来核反应堆发展的要求,因此 有必要探索新的抑制肿胀方法. 先前研究发现,脉冲激光鄄鄄 电子束双束同时辐照 可以促进空位与间隙原子的再结合,在辐照过程中直 接抑制 SUS316L 奥氏体不锈钢中的辐照肿胀[20] . 但 是该过程中空位的具体扩散行为,尤其是提高再结合 度对空位扩散通量的影响尚未研究. 由于技术条件限 制,很难直接观测激光鄄鄄 电子束双束同时辐照下空位 的扩散行为;但辐照过程中,自由晶界附近的过饱和空 位受晶界吸引而流向晶界[21] ,导致空位浓度减小,空 洞的形核率降低,在晶界附近形成无空洞区域( void denuded zone, VDZ) [22] . 无空洞区域的形成反映了晶 界附近空位扩散情况,而无空洞区域的宽度,即 WVDZ , 更是由辐照条件下空位扩散特性所决定[23] . 因此,可 以通过观察无空洞区域研究激光鄄鄄电子束双束同时辐 照对空位扩散的影响. 此外,空位向晶界迁移会造成 溶质元素的偏析现象,尤其是奥氏体不锈钢中的 Cr 和 Ni,因此晶界处成分偏析(radiation鄄induced segregation, RIS)也能在一定程度上反映出空位的扩散情况[24鄄鄄25] . 由于电子束辐照条件下晶界处无空洞区域以及辐 照诱导偏析(radiation鄄induced segregation, RIS)研究较 多,该区域内空位扩散规律已较为明了,因此本文利用 激光鄄鄄超高压电子显微镜系统在 500 益 下对 SUS316L 奥氏体不锈钢进行了电子束辐照和脉冲激光鄄鄄电子束 双束同时辐照. 通过观察和分析辐照后晶界处无空洞 区域以及 RIS,以电子束辐照的实验结果为标准,对比 研究了脉冲激光鄄鄄电子束双束同时辐照对空位扩散的 影响,为进一步揭示脉冲激光鄄鄄 电子束双束同时辐照 抑制肿胀机理、探索新的抑制肿胀方法提供科学依据. 1 实验材料及方法 本研究所用材料为 SUS316L 奥氏体不锈钢,其化 学成分如表 1 所示. 表 1 SUS316L 奥氏体不锈钢化学成分(质量分数) Table 1 Chemical composition of SUS316L austenitic stainless steel % C Si Mn P S Ni Cr Mo V Al N Fe 0郾 013 0郾 20 1郾 28 0郾 024 0郾 0010 13郾 32 17郾 24 2郾 04 0郾 04 0郾 014 0郾 0396 Bal郾 将实验材料用线切割机切成厚度为 0郾 3 mm 的片 状试样,机械研磨减薄至 0郾 15 mm 左右,由冲样机将材 料冲成直径为 3 mm 的圆形薄片,最后采用双喷电解的 方法制成透射电镜薄膜试样. 电解液成分为 5% 高氯 酸 + 95% 醋酸(体积分数),电压及温度分别为:12 V 和 10 益 . 本研究利用日本北海道大学的激光鄄鄄 超高压电子 显微镜系统进行辐照实验. 超高压电镜型号为 JEOL, JEM鄄鄄ARM1300;脉冲激光型号为 Nd:YAG laser,Inlite II,Continuum. 本研究的辐照方式为电子束辐照和脉 冲激光鄄鄄电子束双束同时辐照(此后简称:同时辐照), 温度为 500 益 ,时间为 30 min. 电子辐照的电压为 1250 kV,辐照剂量 3郾 6 dpa ( dap 表示辐照条件下原子平均 离位数量),损伤速率2 伊10 -3 dpa·s -1 ;激光辐照波长 532 nm,频率2 Hz,脉冲时间5 ~6 ns,能量密度24 mJ·cm -2 . 辐照完成后,利用透射电镜( Tecnai G 2 F20) 对辐 照后晶界处空洞的分布进行观察,并对 WVDZ 进行计 算,并利用能谱(EDS) 对晶界处 Cr、Ni 的偏析进行测 定与分析. 2 实验结果及讨论 2郾 1 辐照后无空洞区域的观察及分析 利用超高压电子显微镜对辐照前后辐照区的微观 ·904·