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第10期 尹少武等：悬浮床氨化硅合成热过程的实验研究与数值模拟 ,1171, 品+r, +g* (6) 1化处理：轴向坐标Z=z/(L,+Lh),预热段出口 对应Z=0.2.预热段径向坐标R,=2r/d,高温段 式中，h为焓；入为热导率，=∑f入；g为化学反 径向坐标R=2r/d· 应放热项，g=0.5n△H/M1,△H为单位产物的 硅粉平均粒径为2.7m,颗粒临界流化速度和 反应放热量；q,为辐射项，q,=nπd6eoo(T4一T), 夹带速度按照文献[11]计算，其值分别为6.5× 10-6ms-1和6.0×10-4ms1.为确保硅粉与氮 T。和T。分别为壁面温度和颗粒温度，d。为颗粒 气能在管内正常流动并且充分反应，氨气实际流量 直径，e为发射率，o为黑体辐射常数， 应超过理论所需的氮气流量，从而确保氮化产物能 (5)状态方程： 够被过量的氨气顺利带出.氮气操作范围为3.0~ P=限T头 (7) 9.0L·min1,预热段入口处对应的氨气速度为 0.250.75ms-1. 1.4边界条件 边界条件：管壁四周包裹了电阻丝，预热段管壁 由于超细Si3N4粉接触空气后容易氧化成为 $02,因此只是在高温段出口进行了氮化产物的收 恒热流，高温段管壁通过自动控制保持在某一温度 集.所以在下述关于硅的转化率的图中，只有高温 不变（即自控恒壁温） 段出口(Z=1.0)处的一组实验结果 入口条件：硅粉与氨气的混合物，入口温度为 27℃，以某一速度入预热段 3.1悬浮床内温度场分布 图3为氮气速度U=0.41ms1、粉气比（即单 出口条件：出口为常压 位质量的氦气所携带的硅粉质量)9=0.45、预热段 2网格划分 壁面热流g=2500W·m-2以及高温段壁面温度 Tw=1350℃时悬浮床内温度分布.图3(a)为氨化 因几何图形的轴向尺寸与径向尺寸相差很大， 网格的合理划分对计算结果很重要，为确保进出口 床轴向温度曲线，理论预测值与实验值变化趋势相 和边界计算的准确性，径向网格由边界向中心逐渐 同，误差小于5%.在预热段出口处(Z=0.2),温度 由密变疏，轴向网格由两端向中间逐渐由密到疏，网 达1200℃左右，颗粒与氮气进入高温段后温度迅 格划分示意图如图2所示，采用四边形网格，下部 速升高，至Z=0.25处，颗粒与氨气的温度趋于稳 为预热段网格划分，轴向划分为100份，径向划分为 定，接近壁面温度， 8份；上部为高温段网格划分，轴向划分为400份， 图3(b)为高温段出口处径向温度曲线，理论预 径向划分为44份，共计18400个网格. 测值与实验值变化趋势相同，误差小于5%.径向最 大温差约为20℃，这表明径向温度比较均匀，壁面 对颗粒的辐射传热以及壁面与气流的对流换热效果 良好，确保了氮化产物质量均匀， 3.2氮气速度（氮化时间）对床内温度和硅转化 率的影响 当预热段入口氮气速度分别为0.25,0.41， 0.58和0.75ms1时，经计算，粉气混合物在高温 段的停留时间（即氨化时间）分别为91.8,54.5， 38.7和30.0s,床内温度和硅转化率的变化曲线如 图4所示.所对应的其他实验条件为：硅粉平均粒 径d=2.7m、粉气比9=0.45、氮化温度T= 1350℃、预热段热流g=2500Wm-2(氨气流速为 0.25ms时，g=1500Wm-2)由图4(a)可知， 图2悬浮床网格划分示意图（局部） 随着氮气速度的增加，在预热段出口处，粉气混合物 Fig-2 Sketch map of grid for the suspended bed (partly) 的温度逐渐降低，为了确保高温段内的流动和氮化 反应顺利进行，预热段出口处的温度尽可能高于 3结果分析与讨论 1200℃.因此，当氮气流量增加时，预热段壁面的热 为了描述方便，以下各图横坐标均进行量纲为 流应相应增加，由图4()可知，在预热段中，氮化反∂ ∂z λ ∂T ∂z ＋ ∑i ΓiY i ∂h ∂z ＋q ∗ （6） 式中h 为焓；λ为热导率λ＝ ∑i f iλi；q ∗为化学反 应放热项q ∗＝0∙5nΔHω1／M1ΔH 为单位产物的 反应放热量；qr 为辐射项qr＝ nπd 2 pεσ0（ T 4 w— T 4 p） T w 和 Tp 分别为壁面温度和颗粒温度dp 为颗粒 直径ε为发射率σ0 为黑体辐射常数． （5） 状态方程： p＝ρRT ∑i Y i Wi （7） 1∙4 边界条件 边界条件：管壁四周包裹了电阻丝预热段管壁 恒热流高温段管壁通过自动控制保持在某一温度 不变（即自控恒壁温）． 入口条件：硅粉与氮气的混合物入口温度为 27℃以某一速度入预热段． 出口条件：出口为常压． 2 网格划分 因几何图形的轴向尺寸与径向尺寸相差很大 网格的合理划分对计算结果很重要．为确保进出口 和边界计算的准确性径向网格由边界向中心逐渐 由密变疏轴向网格由两端向中间逐渐由密到疏网 格划分示意图如图2所示采用四边形网格．下部 为预热段网格划分轴向划分为100份径向划分为 8份；上部为高温段网格划分轴向划分为400份 径向划分为44份共计18400个网格． 图2 悬浮床网格划分示意图（局部） Fig．2 Sketch map of grid for the suspended bed （partly） 3 结果分析与讨论 为了描述方便以下各图横坐标均进行量纲为 1化处理：轴向坐标 Z＝ z／（ Ly＋ Lh ）预热段出口 对应 Z＝0∙2．预热段径向坐标 Ry＝2r／dy高温段 径向坐标 Rh＝2r／dh． 硅粉平均粒径为2∙7μm颗粒临界流化速度和 夹带速度按照文献 ［11］ 计算其值分别为6∙5× 10—6m·s —1和6∙0×10—4 m·s —1．为确保硅粉与氮 气能在管内正常流动并且充分反应氮气实际流量 应超过理论所需的氮气流量从而确保氮化产物能 够被过量的氮气顺利带出．氮气操作范围为3∙0～ 9∙0L·min —1预热段入口处对应的氮气速度为 0∙25～0∙75m·s —1． 由于超细 Si3N4 粉接触空气后容易氧化成为 SiO2因此只是在高温段出口进行了氮化产物的收 集．所以在下述关于硅的转化率的图中只有高温 段出口（Z＝1∙0）处的一组实验结果． 3∙1 悬浮床内温度场分布 图3为氮气速度 U＝0∙41m·s —1、粉气比（即单 位质量的氮气所携带的硅粉质量）φ＝0∙45、预热段 壁面热流 q ＝2500W·m —2以及高温段壁面温度 T w＝1350℃时悬浮床内温度分布．图3（a）为氮化 床轴向温度曲线理论预测值与实验值变化趋势相 同误差小于5％．在预热段出口处（Z＝0∙2）温度 达1200℃左右．颗粒与氮气进入高温段后温度迅 速升高至 Z＝0∙25处颗粒与氮气的温度趋于稳 定接近壁面温度． 图3（b）为高温段出口处径向温度曲线理论预 测值与实验值变化趋势相同误差小于5％．径向最 大温差约为20℃这表明径向温度比较均匀壁面 对颗粒的辐射传热以及壁面与气流的对流换热效果 良好确保了氮化产物质量均匀． 3∙2 氮气速度（氮化时间）对床内温度和硅转化 率的影响 当预热段入口氮气速度分别为0∙250∙41 0∙58和0∙75m·s —1时经计算粉气混合物在高温 段的停留时间（即氮化时间）分别为91∙854∙5 38∙7和30∙0s床内温度和硅转化率的变化曲线如 图4所示．所对应的其他实验条件为：硅粉平均粒 径 d ＝2∙7μm、粉气比 φ＝0∙45、氮化温度 T w＝ 1350℃、预热段热流 q＝2500W·m —2（氮气流速为 0∙25m·s —1时q＝1500W·m —2）．由图4（a）可知 随着氮气速度的增加在预热段出口处粉气混合物 的温度逐渐降低．为了确保高温段内的流动和氮化 反应顺利进行预热段出口处的温度尽可能高于 1200℃．因此当氮气流量增加时预热段壁面的热 流应相应增加．由图4（b）可知在预热段中氮化反 第10期 尹少武等： 悬浮床氮化硅合成热过程的实验研究与数值模拟 ·1171·