陈海英等：核壳结构FeO,@C粒子在UV-Fenton氧化去除VOCs过程中的吸附-催化作用 ·1171· 为3、H,0,浓度为0.042mol·L1和催化剂质量浓度 Fe,O,两种微米粒子对三种目标VOCs的氧化去除能 为0.50g·L的最佳条件下进行Fenton催化氧化反 力，去除效率如图7所示.（乙酸乙酯、甲苯和正辛烷 应（目标物气体的化学质量浓度和流量分别为250 的溶解度系数分别为每个标准大气压8.9、0.15和 mgm3、lL·min),对比核壳结构Fe,0@C和纯 2.0×104molL1). (a 100 ) 80 95 Fe,0,@C 90 60 Fe,0 @c ◆● 85 40 20 Fe,O 75 Fe0 50 100150200 250 300 100 150200250300 时间/min 时间min (c) 100 95 90F Fe,0.@C 85F 80 Fe,0. 台年 0 50100 150200 250 300 时间/min 图7UV-Fenton氧化反应中FeO,、FeO,@C两种催化粒子对不同VOCs的降解效率图.(a)正辛烷：(b)甲苯：(c)乙酸乙酯 Fig.7 Comparison of the removal of VOCs with Fe0 and Fe,0@C in UV-Fenton systems:(a)octane;(b)toluene;(c)ethyl acetate 如图7所示，相比纯Fe,O,催化剂，以核壳结构 升的原因，考察了分别使用Fe,0,、Fe,0,@C微米粒子 Fe,O,@C微米粒子为催化剂的Fenton反应对正辛烷、 对UV-Fenton氧化反应动力学的影响.通过曲线拟合 甲苯、乙酸乙酯的去除率大幅提升，并且能长时间维持 发现非均相UV-Fenton去除VOCs反应为二级反应，以 在较高的去除水平.反应到300min时，以核壳结构 C/C。-t绘制曲线并进行了线性拟合（拟合结果如图 Fe,O,@C为催化剂的Fenton体系对三种气体去除率 中公式所示，其中R为决定系数)，其中C,为任意时间 分别维持在66%、87%和89%，而F,0,为催化剂的 VOCs质量浓度，C,为VOCs初始质量浓度（如图8所 Fenton体系中只有47%、71%和78%.核壳结构 示)，斜率即为二级反应速率常数k,(由于在反应过程 Fe,O,@C相比单一组分的Fe,O,对Fenton反应VOCs 中随着H,0,的消耗，导致反应速率常数发生了变化， 去除率具有提升作用，主要因为核壳结构Fe,O,@C在 因此只选择反应160min),由反应速率常数可以看出 内核Fe,O,表面有一层碳包覆，VOCs传质进入液相中 核壳结构Fe,O,@C微米粒子对UV-Fenton氧化反应 后，外层碳材料将溶液中的VOCs吸附富集到催化剂 过程无影响. 表面，增大了VOCs与Fenton试剂的接触面积及几率. 通过比较单独Fe,O,催化氧化VOCs去除率、 因此，核壳结构的碳层对气体的吸附对去除效率的提 Fe,O,@C微米粒子纯水中物理吸附VOCs去除率及 高起到了重要作用. Fe,0,@C微球催化氧化VOCs去除率（如图9所示）， 2.5核壳结构Fe0,@C微米粒子吸附-催化氧化的 发现Fe,O,@C微球催化氧化VOCs去除率大于单独 机理探讨 Fe,O,催化氧化VOCs去除率和Fe,O,@C微米粒子物 为了说明核壳结构Fe,0,@C微米粒子在 理吸附VOCs去除率的加和，其原因可能在于核壳结 UV-Fenton氧化去除VOCs的过程中去除效率有显著提 构Fe,O,@C微球在UV-Fenton氧化去除VOCs过程中陈海英等: 核壳结构 Fe3O4@ C 粒子在 UV鄄鄄Fenton 氧化去除 VOCs 过程中的吸附鄄鄄催化作用 为 3、H2O2浓度为 0郾 042 mol·L - 1 和催化剂质量浓度 为 0郾 50 g·L - 1的最佳条件下进行 Fenton 催化氧化反 应(目标物气体的化学质量浓度和流量分别为 250 mg·m - 3 、1 L·min - 1 ) ,对比核壳结构 Fe3O4 @ C 和纯 Fe3O4 两种微米粒子对三种目标 VOCs 的氧化去除能 力,去除效率如图 7 所示. (乙酸乙酯、甲苯和正辛烷 的溶解度系数分别为每个标准大气压 8郾 9、0郾 15 和 2郾 0 伊 10 - 4 mol·L - 1 ) . 图 7 UV鄄Fenton 氧化反应中 Fe3O4 、Fe3O4@ C 两种催化粒子对不同 VOCs 的降解效率图. (a) 正辛烷; (b) 甲苯; (c) 乙酸乙酯 Fig. 7 Comparison of the removal of VOCs with Fe3O4 and Fe3O4@ C in UV鄄Fenton systems: (a) octane; (b) toluene; (c) ethyl acetate 如图 7 所示,相比纯 Fe3O4 催化剂,以核壳结构 Fe3O4@ C 微米粒子为催化剂的 Fenton 反应对正辛烷、 甲苯、乙酸乙酯的去除率大幅提升,并且能长时间维持 在较高的去除水平. 反应到 300 min 时,以核壳结构 Fe3O4@ C 为催化剂的 Fenton 体系对三种气体去除率 分别维持在 66% 、87% 和 89% ,而 Fe3O4 为催化剂的 Fenton 体 系 中 只 有 47% 、 71% 和 78% . 核 壳 结 构 Fe3O4@ C 相比单一组分的 Fe3O4 对 Fenton 反应 VOCs 去除率具有提升作用,主要因为核壳结构 Fe3O4@ C 在 内核 Fe3O4 表面有一层碳包覆,VOCs 传质进入液相中 后,外层碳材料将溶液中的 VOCs 吸附富集到催化剂 表面,增大了 VOCs 与 Fenton 试剂的接触面积及几率. 因此,核壳结构的碳层对气体的吸附对去除效率的提 高起到了重要作用. 2郾 5 核壳结构 Fe3O4@C 微米粒子吸附鄄鄄催化氧化的 机理探讨 为 了 说 明 核 壳 结 构 Fe3O4 @ C 微 米 粒 子 在 UV鄄Fenton氧化去除 VOCs 的过程中去除效率有显著提 升的原因,考察了分别使用 Fe3O4 、Fe3O4@ C 微米粒子 对 UV鄄Fenton 氧化反应动力学的影响. 通过曲线拟合 发现非均相 UV鄄Fenton 去除 VOCs 反应为二级反应,以 Ct / C0 - t 绘制曲线并进行了线性拟合(拟合结果如图 中公式所示,其中 R 2为决定系数),其中 Ct为任意时间 VOCs 质量浓度,C0 为 VOCs 初始质量浓度(如图 8 所 示),斜率即为二级反应速率常数 k2 (由于在反应过程 中随着 H2O2的消耗,导致反应速率常数发生了变化, 因此只选择反应 160 min),由反应速率常数可以看出 核壳结构 Fe3O4 @ C 微米粒子对 UV鄄Fenton 氧化反应 过程无影响. 通过比较单 独 Fe3O4 催 化 氧 化 VOCs 去 除 率、 Fe3O4@ C 微米粒子纯水中物理吸附 VOCs 去除率及 Fe3O4@ C 微球催化氧化 VOCs 去除率(如图 9 所示), 发现 Fe3O4 @ C 微球催化氧化 VOCs 去除率大于单独 Fe3O4 催化氧化 VOCs 去除率和 Fe3O4@ C 微米粒子物 理吸附 VOCs 去除率的加和,其原因可能在于核壳结 构 Fe3O4@ C 微球在 UV鄄Fenton 氧化去除 VOCs 过程中 ·1171·