第36卷第9期 北京科技大学学报 Vol.36 No.9 2014年9月 Journal of University of Science and Technology Beijing Sep.2014 锆掺杂TO,负载锰铈氧化物低温催化还原NO, 卢熙宁，宋存义四，童震松，张东辉 北京科技大学土木与环境工程学院，北京100083 ☒通信作者，E-mail:hj@usth.edu.cn 摘要采用溶胶-凝胶法制备T02,Z02和不同比例Ti02-Z02等载体，超声波浸清负载一定量的Ce-Mn活性组分.通过 扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱和比表面积(BET)法对催化剂进行表征，并考察催化剂的氨 气低温催化还原N0,的活性，结果表明，T02-Z0,(3:1,摩尔比)载体为介孔材料，颗粒粒径较小且高度分散，比表面积高达 151m2,g'.由于Z+取代T+掺杂进入T02晶格内，导致其晶格畸变，抑制T02晶型转变，获得了良好的热稳定性，加之活 性组分以无定形态存在，催化剂表面存在Ce·/C©·氧化还原电对，从而提高催化剂的低温催化还原活性.在550℃下焙烧的 催化剂10%Ce(0.4)-M/Ti02-Z02(3:1)的活性最高，其在140℃、体积空速67000h'的条件下，N0.的转化率达到 99.28%.140℃时单独通入体积分数为10%的H20以及同时通人体积分数为10%H,0和2×10-4S02,催化剂显示出较强 的抗H20和S02中毒能力. 关键词氮氧化物：低温；选择性催化还原；二氧化钛；氧化锆；参杂 分类号X701.3 Low-temperature catalytic reduction of nitrogen oxides over manganese-cerium composite oxides supported on zirconium-doped titanium dioxide LU Xi-ning,SONG Cun-yi,TONG Zhen-song,ZHANG Dong-hui School of Civil and Environmental Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China Corresponding author,E-mail:hj@ustb.edu.cn ABSTRACT Carriers of TiO,,ZrO,and TiO,-ZrO,with different ratios were prepared by sol-gel method.Some manganese-cerium Mn-Ce)active components were loaded on these carriers by ultrasonic immersion.The catalysts were characterized by scanning elec- tron microscopy (SEM),X-ray diffraction (XRD),X-ray photoelectron spectroscopy (XPS),Fourier transform infrared (FT-IR) spectroscopy,and Brunauer-Emmett-Teller(BET)method.The activity of the catalysts was studied under the condition of low-temper- ature catalytic reduction of NO,with ammonia as a reductant.The results show that the TiO-ZrO(3:1,molar ratio)carrier was a me- soporous material,the particle size is smaller,the particles are highly dispersed,and the specific surface area reaches up to 151m2. g.By doping ZrO,ions replace Tiions and enter the lattice,leading to TiO lattice distortion.The addition of Zr inhibits crystal transfer from anatase to rutile phase,and so the thermal stability of this carrier improves.Furthermore,the active components mainly exist in amorphous state and the Ce/Ce'redox couple appears on the carrier surface,thus the catalytic reduction activity at low temperature improves.The highest activity of the 10%Ce(0.4)-Mn/TiO2-ZrO(3:1)catalyst is obtained under calcination at 550 C.At 140C and a space velocity of 67000 h,the conversion rate of NO,reaches 99.28%.The 10%Ce(0.4)-Mn/TiO-ZrO2 (3:1)catalyst provides strong anti-poisoning capacity to H2O and SO in the presence of 10%HOalone,or10%HO with 210- S02at140℃. KEY WORDS nitrogen oxides;low temperature;selective catalytic reduction;titanium dioxide;zirconium oxide;doping NO,(氮氧化物总称)是大气的主要污染物之一，能引起酸雨、光化学烟雾及损害人体健康.其中 收稿日期：2013-09-23 DOI:10.13374/j.issn1001-053x.2014.09.014;http://jourals.ustb.edu.cn第 卷 第 期 北 京 科 技 大 学 学 报 年 月 锆掺杂 负 载锰铈 氧化 物 低 温催 化 还原 卢 熙 宁 ， 宋存 义 ， 童震松 ， 张 东 辉 北京科技 大学土木 与 环境工程学 院 ， 北 京 通 信作者 ， ： 摘 要 采用溶胶 凝胶法制 备 、 和 不 同 比例 等载体 ， 超声波浸渍负 载一 定量 的 活 性组 分 通过 扫描 电 镜 、 射线衍射 、 射线光 电子能谱 、 傅里 叶变换红外光谱和 比 表面积 （ 法对催化 剂 进行表征 并考 察催化 剂 的 氨 气低温催化还原 的 活性 结果表明 摩尔 比 载体为介 孔材料 颗粒粒径较小且 高 度分散 ， 比 表 面 积高 达 由 于 取代 “ 掺杂进人 晶格 内 ， 导致其晶 格 畸变 抑 制 晶 型转变 ， 获得 了 良好 的 热稳定性 加 之活 性组分以 无定形态存在 催化剂表面存在 氧化还原 电对 从而提高催化剂 的低温催化还原活性 在 下焙烧 的 催化剂 的 活 性 最 高 ， 其 在 、 体 积 空 速 — 的 条 件 下 ， 的 转 化 率 达 到 时单独通人体积分数为 的 以 及 同 时通人体积分数为 和 催化剂 显示 出 较强 的 抗 和 中 毒能力 关键词 氮氧化物 ； 低温 ； 选择性催化还原 ； 二氧化钛 ； 氧化锆 ； 掺杂 分类号 ， ： ， ’ ’ ， ° ； ； ； ； ； “ 氮 氧 化 物 总 称 ） 是 大气 的 主要 污染 物 之 一 ， 能引 起酸雨 、 光化学烟雾及损 害人体健康 其中 收稿 日 期 ： ：