第53卷第10期Vol.53,No.10原子能科学技术2019年10月Atomic Energy Science and TechnologyOct.2019我国环境土壤中的重要超铀核素分布郭秋菊，倪有意，李思璇（北京大学物理学院核物理与核技术国家重点实验室，北京100871）摘要：Pu、Am、Np是3种重要的超铀核素，环境中的这些核素主要来源于人类的核活动.包括大气层核武器试验、核设施排放和核事故释放等。这些超铀核素不仅具有放射性，还兼具化学毒性。我国地域辽阔，环境土壤类型丰富，在当前核电事业蓬勃发展的背景下，建立和扩大我国环境土壤中这些重要超铀核素的“准本底”数据库是辐射环境安全评价的重要组成部分，也是公众关心的热点问题。近30多年来，研究人员对我国不同环境土壤中这几种超铀核素从不同科学角度开展了调查测量研究。本文对此进行整理和分析，对我国环境土壤中这些重要超铀核素（主要是Pu核素，还包括"Am和27Np)的来源、浓度水平和分布特征进行讨论和综述，为辐射环境安全评价奠定基础。关键词：土壤：Pu核素：2"1Am237Np：分布特征；全球沉降；中国核试验中图分类号：TL732文献标志码：A文章编号：1000-6931(2019)10-2083-09doi:10.7538/yzk.2019.53.10.2083Distribution of Important Transuranium NuclidesinChineseEnvironmentalSoilGUO Qiuju, NI Youyi, LI Sixuan(State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology,School ofPhysics,PekingUniversity,Beijing10087l,China)Abstract: Pu,Am and Np are important transuranium nuclides relating to human nucl-ear activities including nuclear weapon tests, operating of nuclear facilities and releasingof nuclear accident.These transuranium nuclides not only have radioactivity but alsohavechemical toxic,With the rapid development of the nuclearpower industryin Chinain recent years, the necessity of establishing and enlarging the baseline database of thesetransuranium nuclides in Chinese environment soil is highlighted.The retrievable papersand reports were reviewed to provide a comprehensive view on the source,concentrationand distribution of these transuranium nuclides (Pu isotopes,241 Am and 237Np)inChinese environmental soil.Keywords:soil;Puisotopes; 241Am; 237 Np; distribution characteristic; global fallout;Chinese nuclear test收稿日期：2019-03-25；修回日期：2019-07-01基金项目：国家自然科学基金资助项目（11775009）作者简介：郭秋菊（1963一），女，北京人，教授，博士.辐射防护与环境保护专业
第42卷第*)期 原 子 能 科 学 技 术 .KL=42#@K=*) $)*+年*)月 &3K1BP6D-OGR9PB-DP-CDYA-PJDKLKGR [P3=$)*+ 我国环境土壤中的重要超铀核素分布 郭秋菊!倪有意!李思璇 %北京大学 物理学院 核物理与核技术国家重点实验室#北京 *))/Z*" 摘要!8F$&1$@Q是2种重要的超铀核素#环境中的这些核素主要来源于人类的核活动#包括大气层核 武器试验$核设施排放和核事故释放等!这些超铀核素不仅具有放射性#还兼具化学毒性!我国地域辽 阔#环境土壤类型丰富#在当前核电事业蓬勃发展的背景下#建立和扩大我国环境土壤中这些重要超铀 核素的,准本底-数据库是辐射环境安全评价的重要组成部分#也是公众关心的热点问题!近2)多年 来#研究人员对我国不同环境土壤中这几种超铀核素从不同科学角度开展了调查测量研究!本文对此 进行整理和分析#对我国环境土壤中这些重要超铀核素%主要是 8F核素#还包括$7*&1和$2Z@Q"的来源$ 浓度水平和分布特征进行讨论和综述#为辐射环境安全评价奠定基础! 关键词!土壤)8F核素)$7*&1)$2Z@Q)分布特征)全球沉降)中国核试验 中图分类号!AIZ2$ 文献标志码!& 文章编号!*)))S!+2*%$)*+"*)S$)/2S)+ 收稿日期!$)*+S)2S$4)修回日期!$)*+S)ZS)* 基金项目!国家自然科学基金资助项目%**ZZ4))+" 作者简介!郭秋菊%*+!2*"#女#北京人#教授#博士#辐射防护与环境保护专业 "#$!*)=Z42/+R]b=$)*+=42=*)=$)/2 %$5,3$@7,$#+#0>*)#3,-+,!2)%*)&$+E(*!$131-2# ?*!11310>!2)%*)#>(V%$-A$%B(")%/2#9(%:%$-*))/Z*#.!%$&" .@5,3-/,(8F#&1CDY@QCO-B1QKO3CD33OCDNFOCDBF1DFPLBY-NO-LC3BDG3KJF1CDDFPLS -COCP3B\B3B-NBDPLFYBDGDFPL-COH-CQKD3-N3N#KQ-OC3BDGKXDFPL-COXCPBLB3B-NCDYO-L-CNBDG KXDFPL-COCPPBY-D3=AJ-N-3OCDNFOCDBF1 DFPLBY-NDK3KDLRJC\-OCYBKCP3B\B3R_F3CLNK JC\-PJ-1BPCL3KcBP=#B3J3J-OCQBYY-\-LKQ1-D3KX3J-DFPL-COQKH-OBDYFN3ORBD(JBDC BDO-P-D3R-CON#3J-D-P-NNB3RKX-N3C_LBNJBDGCDY-DLCOGBDG3J-_CN-LBD-YC3C_CN-KX3J-N- 3OCDNFOCDBF1DFPLBY-NBD(JBD-N-D\BOKD1-D3NKBLBNJBGJLBGJ3-Y=AJ-O-3OB-\C_L-QCQ-ON CDYO-QKO3NH-O-O-\B-H-Y3KQOK\BY-CPK1QO-J-DNB\-\B-HKD3J-NKFOP-#PKDP-D3OC3BKD CDYYBN3OB_F3BKDKX3J-N-3OCDNFOCDBF1 DFPLBY-N %8FBNK3KQ-N#$7*&1 CDY $2Z@Q"BD (JBD-N-D\BOKD1-D3CLNKBL= A&2B#3"5(NKBL)8FBNK3KQ-N)$7*&1)$2Z@Q)YBN3OB_F3BKDPJCOCP3-OBN3BP)GLK_CLXCLLKF3) (JBD-N-DFPL-CO3-N3
2084原子能科学技术第53卷Pu、Am和Np是3种重要的超铀核素。壤中Pu核素的研究已有一定报道。在公开的环境中的这些核素主要来源于人类的核活动，可检索的报道中，较具代表性和系统性的研究包括核武器试验、核设施排放以及核事故释放包括中国科学院地球环境研究所开展的关于我等。在这些来源中，20世纪40一80年代以美国不同环境士中Pu核素的来源及分布研究[s]以及北京大学辐射防护与环境保护研究组国和前苏联为主进行的一系列大气层核试验是开展的关于我国罗布泊核试验场上风向的新疆目前环境中这几种重要超铀核素的最重要来源。30多年间，全世界共进行了2000多次核和下风向的甘肃地区土壤中Pu核素的相关研究[6-7]。19641980年，我国在罗布泊核试验试验，其中包括543次大气层核试验（包括1945年的日本广岛和长崎核爆），共导致了约场共进行了22次大气层核试验。为研究核试11PBq的239+240Pu以及39TBq的237Np释放到验中释放的Pu核素对我国环境产生的影响，环境中[1-2]。与Pu核素和237Np的情况不同，大早期的研究者如张聚敬等[8-9]、金玉仁等[10]Zheng等[11]针对我国罗布泊核试验场周围的气层核试验直接释放的1Am很少，环境中本新疆和甘肃地区进行了环境土壤中Pu核素底水平的241Am主要是通过大气层核试验产生的初步分析和报道。近些年，Xu等[12-14]开始的241Pu(T1/2=14.4a）经过β衰变产生。据估计，环境中全球沉降来源的241Am预计在21世将Pu核素应用于我国东北和华北部分地区土壤侵蚀的研究中，这些研究报道了这些地纪中叶达到峰值，届时其活度将达到环境中239+240Pu活度的40%左右[3]。Pu核素、237Np和区环境土壤中239+240Pu的活度浓度和240Pu/2Am不仅具有放射性，还具有化学毒性。在239Pu原子比信息。此外，还有很多研究学者对我国不同地区环境中Pu核素的浓度水平放射性毒性分组中，Pu的主要同位素（如239Pu、240Pu）和241Am被分为极毒组，237Np则被分为高和同位素组成信息进行了报道，但这此报道多为局域性报道，且报道的数据也较零毒组。这些超铀核素一旦通过食物链摄人或散[15-17]。相比之下，关于我国环境中241Am和颗粒吸人等途径进人人体，将会给人体健康带237Np的研究非常有限。来潜在放射性危害。因此，环境中这些重要超铀核素的来源、浓度水平、分布特征与环境行为为提供关于我国环境土壤中重要超铀核系（主要是Pu核素，还包括241Am和237Np）的来研究是环境放射性评估、辐射安全风险评价和源、浓度水平（含Pu同位素比值）和分布特征高放射性废物地质处置所关心的重要问题。此的整体信息，本文对相关文献进行整理和分析，外，作为人工放射性核素，Pu核素具有特定的对我国环境土壤中这些超铀核素的分布进行来源及较长的半衰期，研究环境中Pu同位素综述。组成（例如240Pu/239Pu原子比）信息也能为同位素溯源提供依据，从而将Pu核素作为独特的1我国环境土壤中的Pu核素环境示踪剂应用于大气科学、地球化学、海洋学等环境研究领域。在陆地环境中，土壤是全球1.1表层土壤在我国环境土壤中Pu核素的研究报道中，降的超轴核素的最重要的承载体。鉴手我表层土壤中Pu核素的报道数据（包括239+240Pu国地域辽，环境类型丰富，从环境辐射安全层面，研究我国环境土壤中Pu核素、241Am和活度浓度和240Pu/239Pu原子比）较为丰富。早237Np的来源、浓度水平、分布特征对于人体剂期的研究由于技术手段所限，Pu核素的测量主量评估十分重要。近年来，随着我国核电事要是利用α能谱法进行的。因此部分文献只报道了土壤样品中239+24°Pu活度浓度，而未报道业的蓬勃发展，建立和扩大我国环境尤其是环境土壤中包括这些重要超铀核素在内的人其24°Pu/239Pu原子比。此外，需要注意的是，不同学者的研究中定义的表层土壤深度也有所差工放射性核素的“准本底”数据库是核安全评别。例如，Bu等[18-19]和王煜等[15]的研究中采价的重要组成部分，也是公众关心的热点问题之一。集0～2cm深度的土壤作为表层土壤。而Zheng等[]、沙连茂等[20-21]和颜启民等[2]的研从国内外研究现状来看，关于我国环境王
8F$&1 和 @Q 是 2 种 重 要 的 超 铀 核 素! 环境中的这些核素主要来源于人类的核活动# 包括核武器试验$核设施排放以及核事故释放 等!在这些来源中#$) 世纪 7)*/) 年代以美 国和前苏联为主进行的一系列大气层核试验是 目前环境中这几种重要超铀核素的最重要来 源!2)多年间#全世界共进行了$)))多次核 试验#其 中 包 括 472 次 大 气 层 核 试 验 %包 括 *+74年的日本广岛和长崎核爆"#共导致了约 **8U^的$2+h$7) 8F以 及2+AU^的$2Z@Q释 放 到 环境中&*S$'!与 8F核素和$2Z@Q的情况不同#大 气层核试验直接释放的$7*&1很少#环境中本 底水平的$7*&1主要是通过大气层核试验产生 的$7* 8F%E*+$e*707C"经过3衰变产生!据估 计#环境中全球沉降来源的$7*&1预计在$*世 纪中叶 达 到 峰 值#届 时 其 活 度 将 达 到 环 境 中 $2+h$7) 8F活度的7):左右&2'!8F核素$$2Z@Q和 $7*&1不仅具有放射性#还具有化学毒性!在 放射性毒性分组中#8F的主要同位素%如$2+ 8F$ $7) 8F"和$7*&1被分为极毒组#$2Z@Q则被分为高 毒组&7'!这些超铀核素一旦通过食物链摄入或 颗粒吸入等途径进入人体#将会给人体健康带 来潜在放射性危害!因此#环境中这些重要超 铀核素的来源$浓度水平$分布特征与环境行为 研究是环境放射性评估$辐射安全风险评价和 高放射性废物地质处置所关心的重要问题!此 外#作为人工放射性核素#8F核素具有特定的 来源及较长的半衰期#研究环境中 8F同位素 组成%例如$7) 8F+$2+ 8F原子比"信息也能为同位 素溯源提供依据#从而将 8F核素作为独特的 环境示踪剂应用于大气科学$地球化学$海洋学 等环境研究领域!在陆地环境中#土壤是全球 沉降的超铀核素的最重要的承载体!鉴于我 国地域辽阔#环境类型丰富#从环境辐射安全 层面#研究我国环境土壤中 8F核素$$7*&1和 $2Z@Q的来源$浓度水平$分布特征对于人体剂 量评估 十 分 重 要!近 年 来#随 着 我 国 核 电 事 业的蓬勃 发 展#建 立 和 扩 大 我 国 环 境 尤 其 是 环境土壤中包括这些重要超铀核素在内的人 工放射性核素的,准本底-数据库是核安全评 价的重要 组 成 部 分#也 是 公 众 关 心 的 热 点 问 题之一! 从国内外研究现状来看#关于我国环境土 壤中 8F核素的研究已有一定报道!在公开的 可检索的报道中#较具代表性和系统性的研究 包括中国科学院地球环境研究所开展的关于我 国不同环 境 土 壤 中 8F 核 素 的 来 源 及 分 布 研 究&4'以及北京大学辐射防护与环境保护研究组 开展的关于我国罗布泊核试验场上风向的新疆 和下风向的甘肃地区土壤中 8F核素的相关研 究&!SZ'!*+!7**+/)年#我 国 在 罗 布 泊 核 试 验 场共进行了$$次大气层核试验!为研究核试 验中释放的 8F核素对我国环境产生的影响# 早期 的 研 究 者 如 张 聚 敬 等&/S+'$金 玉 仁 等&*)'$ >J-DG等&**'针对我国罗布泊核试验场周围的 新疆和甘 肃 地 区 进 行 了 环 境 土 壤 中 8F核 素 的初步分析和报道!近些年#aF等&*$S*7'开始 将 8F核素 应 用 于 我 国 东 北 和 华 北 部 分 地 区 土壤侵蚀 的 研 究 中#这 些 研 究 报 道 了 这 些 地 区环 境 土 壤 中$2+h$7) 8F的 活 度 浓 度 和$7) 8F+ $2+ 8F原子 比 信 息!此 外#还 有 很 多 研 究 学 者 对我国不 同 地 区 环 境 中 8F核 素 的 浓 度 水 平 和同位素 组 成 信 息 进 行 了 报 道#但 这 些 报 道 多 为 局 域 性 报 道#且 报 道 的 数 据 也 较 零 散&*4S*Z'!相比之下#关 于 我 国 环 境 中$7*&1和 $2Z@Q的研究非常有限! 为提供关于我国环境土壤中重要超铀核素 %主要是 8F 核素#还包括$7*&1和$2Z@Q"的来 源$浓度水平%含 8F同位素比值"和分布特征 的整体信息#本文对相关文献进行整理和分析# 对我国环境土壤中这些超铀核素的分布进行 综述! C 我国环境土壤中的I7核素 CDC 表层土壤 在我国环境土壤中 8F核素的研究报道中# 表层土壤中 8F核素的报道数据%包括$2+h$7) 8F 活度浓度和$7) 8F+$2+ 8F原子比"较为丰富!早 期的研究由于技术手段所限#8F核素的测量主 要是利用.能谱法进行的!因此部分文献只报 道了土壤样品中$2+h$7) 8F活度浓度#而未报道 其$7) 8F+$2+ 8F原子比!此外#需要注意的是#不 同学者的研究中定义的表层土壤深度也有所差 别!例如#UF 等&*/S*+'和王煜等&*4'的研究中采 集)!$P1 深 度 的 土 壤 作 为 表 层 土 壤! 而 >J-DG等&2'$沙连茂等&$)S$*'和颜启民等&$$'的研 $)/7 原子能科学技术 第42卷
2085第10期郭秋菊等：我国环境土壤中的重要超钟核素分布从土壤中239+24°Pu活度浓度空间分布分究中则将0～5cm的士壤定义为表层士壤。另外，在张聚敬等[8]的早期研究中，将10cm深度析，对于采样深度为20cm的表层土壤样品，239+240Pu活度浓度较高的数据主要出现的土壤作为表层土壤进行采样和分析。邢闪[5]在新疆和甘肃两地。邢闪5采集的新疆和的研究中定义表层土壤为0～20cm深度的土甘肃20cm表层土壤中，部分样品中测量到较壤。鉴于不同研究中表层士壤深度差别较高（>0.5mBq/g）的239+240Pu活度浓度，有两个大，将这些研究中的表层于壤分为两类进行采自我国罗布泊核试验场周边的样品中分析讨论：一类是采样深度≤10cm的表层土239+240Pu的活度浓度甚至分别高达2.362mBg/g壤，另一类为采样深度为20cm的表层土壤。和2.662mBq/g。由于这些表层样品的采样深1）表层土壤239+240Pu活度浓度度已达20cm，整个0~20cm土壤经充分混合对文献中我国环境中采样深度≤10cm和采后仍能测量到如此高的239+24°Pu活度浓度说明样深度为20cm的表层样品中239+240Pu的活度浓这些采样点相比于其他地区采样点有可能有全度分别进行统计分析：所得的直方图如图1所示。球沉降以外的Pu核素输入。对于采样深度≤10cm的表层土壤样品，其中的相比之下，对于采样深度≤10cm的表层239+240Pu活度浓度范围为0.005~1.99mBg/g（样土壤样品，239+20Pu活度浓度较高（>0.5mBg/g）本数N=150），中值为0.200mBg/g；相比之的数据除出现在新疆、甘肃地区外，其他地区也下，深度为20cm的表层土壤样品中，239+240Pu活偶有出现。张聚敬等L在20世纪80年代对我度浓度介于0.008～2.662mBq/g之间（N=国罗布泊核试验场上风向的新疆地区进行了115），中值为0.092mBq/g。可看到，不论是Pu污染状况调查报道，10cm的表层土壤中≤10cm的表层土壤样品还是20cm的表层土239+240Pu的活度浓度普遍较高，其范围为0.363~壤样品，大部分样品中239+240Pu活度浓度均集0.927mBq/g，其中239+240Pu活度浓度最高的地区中在低浓度区。一个趋势是，239+240Pu活度浓为米兰地区。董微等[23]在新疆地区也进行了土度越高，样品数越少。其中，20cm采样深度的壤Pu核素调查，该研究报道的新疆地区表层土壤样品在低浓度处的样品数量相对更多，样品计中29+20Pu的活度浓度范围为0.010~0.827mBg/g。数随239+24°Pu活度浓度的增加而陡然下降；相此后，Bu等L19在罗布泊核试验场下风向的甘肃敦比之下，对≤10cm采样深度的样品而言，计数煌地区表层土壤中测出了较高的239+24°Pu活度浓在各浓度区间上的分布则下降相对平缓度（最高达0.89mBq/g）。由于新疆和甘肃分别地处我国罗布泊核试验场上风向和下风向，部25r20≤10cm表层土壤（N=150）分地区可能受到来自于我国核试验释放的Pu核素的局域性影响，从而导致部分表层士壤中存在较高的239+24°Pu活度浓度。此外，在我国ICm的其他远离核试验场的地区，尤其是降雨量更0.00.51.01.52.02.5充沛的东部及东北部地区，也有较高239+24°Pu活2391240Pu活度浓度/(mBq:g-)度浓度的表层土壤样品的零散报道。Xu等[12]40m20cm表层土壤(N=115)分析测量在辽东半岛的耕地、盐碱地和草地30-&3种类型土壤中的Pu核素和137Cs。草地表层土20T壤中的239+240Pu活度浓度（0.027~0.938mBq/g）10-总体上高于耕地表层土壤中的239+240Pu活度浓度0.00.51.01.52.02.5（0.023～0.223mBq/g）。而且，在草地土壤中测239+240Pu活度液度/(mBq:g)量到两个较高的239+24°Pu活度浓度（0.640mBq/g图1我国表层土壤样品29+20Pu活度浓度统计图和0.938mBq/g）。此外，在该小组的另一研究Fig.1 Histogram of z8+zPu activity中报道了大连地区和连云港地区的表层土concentration in Chinese surface soil壤中的239+240Pu浓度水平。其中，大连地区的
究中则将)!4P1 的土壤定义为表层土壤!另 外#在张聚敬等&/'的早期研究中#将*)P1 深度 的土壤作为表层土壤进行采样和分析!邢闪&4' 的研究中定义表层土壤为)!$)P1 深度的土 壤!鉴 于 不 同 研 究 中 表 层 土 壤 深 度 差 别 较 大#将这些 研 究 中 的 表 层 土 壤 分 为 两 类 进 行 分析讨论(一类是采样深度&*)P1 的表层土 壤#另一类为采样深度为$)P1的表层土壤! 图* 我国表层土壤样品$2+h$7) 8F活度浓度统计图 %BG=* ?BN3KGOC1KX$2+h$7) 8FCP3B\B3R PKDP-D3OC3BKDBD(JBD-N-NFOXCP-NKBL *"表层土壤$2+h$7) 8F活度浓度 对文献中我国环境中采样深度&*)P1和采 样深度为$)P1 的表层样品中$2+h$7) 8F的活度浓 度分别进行统计分析#所得的直方图如图*所示! 对于采样深度&*)P1 的表层土壤样品#其中的 $2+h$7) 8F活度浓度范围为)0))4!*0++1U^+G%样 本数 De*4)"#中值为 )0$)) 1U^+G)相比 之 下#深度为$)P1的表层土壤样品中#$2+h$7) 8F活 度浓 度 介 于 )0))/!$0!!$ 1U^+G 之 间 %De **4"#中 值 为 )0)+$ 1U^+G!可 看 到#不 论 是 &*)P1的表层土壤样品还是$)P1 的表层土 壤样品#大部分样品中$2+h$7) 8F活度浓度均集 中在低浓度区!一个趋势是#$2+h$7) 8F活 度 浓 度越高#样品数越少!其中#$)P1 采样深度的 样品在低浓度处的样品数量相对更多#样品计 数随$2+h$7) 8F活度浓度的增加而陡然下降)相 比之下#对&*)P1 采样深度的样品而言#计数 在各浓度区间上的分布则下降相对平缓! 从土壤中$2+h$7) 8F活 度 浓 度 空 间 分 布 分 析#对 于 采 样 深 度 为 $)P1 的 表 层 土 壤 样 品#$2+h$7) 8F活 度 浓 度 较 高 的 数 据 主 要 出 现 在新 疆 和 甘 肃 两 地! 邢 闪&4'采 集 的 新 疆 和 甘肃$)P1 表层土壤中#部分样品中测量到较 高%*)041U^+G"的$2+h$7) 8F活度浓度#有两个 采自 我 国 罗 布 泊 核 试 验 场 周 边 的 样 品 中 $2+h$7) 8F的活度浓度甚至分别高达$02!$1U^+G 和$0!!$1U^+G!由于这些表层样品的采样深 度已达$)P1#整个)!$)P1 土壤经充分混合 后仍能测量到如此高的$2+h$7) 8F活度浓度说明 这些采样点相比于其他地区采样点有可能有全 球沉降以外的 8F核素输入! 相比之下#对于采样深度&*)P1 的表层 土壤样品#$2+h$7) 8F活度浓度较高%*)041U^+G" 的数据除出现在新疆$甘肃地区外#其他地区也 偶有出现!张聚敬等&/'在$)世纪/)年代对我 国罗布泊核试验场上风向的新疆地区进行了 8F污染状 况 调 查 报 道#*)P1 的 表 层 土 壤 中 $2+h$7) 8F的活度浓度普遍较高#其范围为)02!2! )0+$Z1U^+G#其中$2+h$7) 8F活度浓度最高的地区 为米兰地区!董微等&$2'在新疆地区也进行了土 壤8F核素调查#该研究报道的新疆地区表层土壤 中$2+h$7) 8F的活度浓度范围为)0)*)!)0/$Z1U^+G! 此后#UF等&*+'在罗布泊核试验场下风向的甘肃敦 煌地区表层土壤中测出了较高的$2+h$7) 8F活度浓 度%最高达)0/+1U^+G"!由于新疆和甘肃分别 地处我国罗布泊核试验场上风向和下风向#部 分地区可能受到来自于我国核试验释放的 8F 核素的局域性影响#从而导致部分表层土壤中 存在较高的$2+h$7) 8F活度浓度!此 外#在 我 国 的其他远离核试验场的地区#尤其是降雨量更 充沛的东部及东北部地区#也有较高$2+h$7) 8F活 度浓度的表层土壤样品的零散报道!aF等&*$' 分析测量了在辽东半岛的耕地$盐碱地和草地 2种类型土壤中的8F核素和*2Z (N!草地表层土 壤中的$2+h$7) 8F活度浓度%)0)$Z!)0+2/1U^+G" 总体上高于耕地表层土壤中的$2+h$7) 8F活度浓度 %)0)$2!)0$$21U^+G"!而且#在草地土壤中测 量到两个较高的$2+h$7) 8F活度浓度%)0!7)1U^+G 和)0+2/1U^+G"!此外#在该小组的另一研究 中&*7'报道了大连地区和连云港地区的表层土 壤中的$2+h$7) 8F浓度水平!其中#大 连 地 区 的 第*)期 郭秋菊等(我国环境土壤中的重要超铀核素分布 $)/4
2086原子能科学技术第53卷几个样品测出了较高的239+240Pu活度浓度20世纪70年代，美国能源部环境测量实验室（0.929～1.178mBg/g）。另外，Bu等[24]在重在世界范围内采集了几十个深度土壤样品用于庆采集的部面土壤中，测量到表层土壤（2cm）分析人工放射性核素在全球范围内的分布。基具有较高的239+240Pu活度浓度（1.30mBq/g）。于对其中部分王壤样品的分析测量，Kelley等[2]报道了这些土壤中的Pu核素的活度浓度可看到，由于我国地域辽阔，环境类型丰富，不同地区表层土壤中239+24°Pu活度浓度之间存在及原子比，从而重构了大气层核试验导致的Pu较大差异。核素在全球不同纬度范围内的分布特征，其中30°N～71°N纬度带内全球沉降来源的24Pu/士壤中Pu核素活度浓度受多环境因素共239Pu原子比为0.180士0.014（N=24）。鉴于同影响，如降雨量可能影响Pu核素的沉积量我国不同环境中表层土壤样品的24°Pu/239Pu原从而直接影响土壤中Pu核素的活度浓度，而子比的平均值与Kelley等[28]的报道值非常符具体土壤性质（土壤有机物含量、土壤pH等）则影响Pu核系在主壤中的迁移行为以及在合，可认为我国环境土壤中Pu核素的来源以表层土壤的停留时间，从而影响表层土壤中全球沉降为主。的239+240Pu活度浓度[16-25-26]。正是由于不同地40r区实际环境条件的复杂性和独特性，目前研35究中没有明确证实影响表层土壤中239+240Pu活30度浓度的具体因素。未来的研究中仍需针对2925220我国不同地区环境条件进行更系统布点采1s样，这不仅有助于建立更精细的我国环境土105H壤中卫u核素分布图谱，月对于探究影响表层L1土壤Pu核素浓度水平的因素和机制也将很0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35240Pu/239Pu原子比有帮助。2）表层土壤240Pu/239Pu原子比图2我国表层土壤中24Pu/239Pu原子比分布在早期的研究中，很多Pu核素的测量是Fig.2Distribution of 240Pu/239 Puatom ratio利用α能谱法进行的。α能谱法无法分辨in Chinesesurface soil239Pu和240Pu同位素，所以早期研究并未报道样品中的24°Pu/239Pu原子比。随着质谱技术同时，图2中我国环境表层土壤中的240Pu/239Pu原子比数据存在一些离群点。将这些表尤其是电感耦合等离子体质谱（ICP-MS)的普层土壤中240Pu/239Pu原子比的空间分布绘于图及应用，越来越多的质谱分析测量方法被使用于环境土壤样品中240Pu/239Pu同位素原子3。结合文献报道可看到，我国表层环境土壤中比的测量工作中[10-11,16,18-19,27]。具有较高240Pu/239Pu原子比的离群点样品在辽宁、内蒙、山西、新疆等地区[6-12-29]。除邢闪[5]由于239Pu和24°Pu属于同位素，它们的环境行为相同司，因此不同采样深度下主壤中4Pu/和董微在新疆罗布泊核试验场上风向地区采239Pu原子比应无明显差异。因此将文献中报集的表层土壤中测出很高的24°Pu/239Pu原子比道的所有深度（包括20cm和≤10cm）的表层（分别为0.307±0.162和0.286±0.047）外，土壤样品中240Pu/239Pu原子比的结果统计于其余报道的表层样品中240Pu/239Pu原子比图2中。需说明，由于240Pu/239Pu原子比是重要（0.216～0.245）略超出全球沉降的240Pu/239Pu的同位素溯源依据，为能较准确反映我国大部原子比的上限（0.194）。然而，考虑到这些样品分环境土壤中的240Pu/239Pu原子比，图2中所中24°Pu/23"Pu原子比的测量不确定度较大（部使用的数据已排除文献中所有240Pu/239Pu原子分结果不确定度高达20%以上），目前还难以比报道值的离群点。可看到，我国不同环境表明确断定这些样品中存在全球沉降以外的Pu层土壤中240Pu/239Pu原子比总体符合正态分布核素来源：相比之下，我国表层环境士壤中较低（t检验，p<0.05），其平均值为0.183士0.032(28）。的240Pu/239Pu原子比则主要出现在我国罗布泊
几个 样 品 测 出 了 较 高 的 $2+h$7) 8F活 度 浓 度 %)0+$+!*0*Z/1U^+G"!另外#UF等&$7'在重 庆采集的剖面土壤中#测量到表层土壤%$P1" 具有较 高 的$2+h$7) 8F活 度 浓 度%*02) 1U^+G"! 可看到#由于我国地域辽阔#环境类型丰富#不 同地区表层土壤中$2+h$7) 8F活度浓度之间存在 较大差异! 土壤中8F核素活度浓度受多环境因素共 同影响#如降雨量可能影响 8F核素的沉积量 从而直接影响土壤中 8F核素的活度浓度#而 具体土壤性质%土壤有机物含量$土壤 Q? 等" 则影响 8F核 素 在 土 壤 中 的 迁 移 行 为 以 及 在 表层土壤 的 停 留 时 间#从 而 影 响 表 层 土 壤 中 的$2+h$7) 8F活度浓度&*!#$4S$!'!正是由于不同地 区实际环 境 条 件 的 复 杂 性 和 独 特 性#目 前 研 究中没有明确证实影响表层土壤中$2+h$7) 8F活 度浓度的具体因素!未来的研究中仍需针对 我国不 同 地 区 环 境 条 件 进 行 更 系 统 布 点 采 样#这不仅 有 助 于 建 立 更 精 细 的 我 国 环 境 土 壤中 8F核素分布图谱#且对于探究影响表层 土壤 8F核 素 浓 度 水 平 的 因 素 和 机 制 也 将 很 有帮助! $"表层土壤$7) 8F+$2+ 8F原子比 在早期的研究中#很多 8F核素的测量是 利用 .能 谱 法 进 行 的!. 能 谱 法 无 法 分 辨 $2+ 8F和$7) 8F同 位 素#所 以 早 期 研 究 并 未 报 道 样品 中 的$7) 8F+$2+ 8F原 子 比!随 着 质 谱 技 术 尤其是电感耦合等离子体质谱%5(8S"9"的普 及应用#越 来 越 多 的 质 谱 分 析 测 量 方 法 被 使 用于环 境 土 壤 样 品 中$7) 8F+$2+ 8F同 位 素 原 子 比的测量工作中&*)S**#*!#*/S*+#$Z'! 由于$2+ 8F和$7) 8F属于同位素#它们的环境 行为相同#因此不同采样深度下土壤中$7) 8F+ $2+ 8F原子比应无明显差异!因此将文献中报 道的所有深度%包括$)P1 和&*)P1"的表层 土壤样 品 中$7) 8F+$2+ 8F原 子 比 的 结 果 统 计 于 图$中!需说明#由于$7) 8F+$2+ 8F原子比是重要 的同位素溯源依据#为能较准确反映我国大部 分环境土壤中的$7) 8F+$2+ 8F原子比#图$中所 使用的数据已排除文献中所有$7) 8F+$2+ 8F原子 比报道值的离群点!可看到#我国不同环境表 层土壤中$7) 8F+$2+ 8F原子比总体符合正态分布 %/检验#R$)0)4"#其平均值为)0*/2j)0)2$%$)"! $)世纪Z)年代#美国能源部环境测量实验室 在世界范围内采集了几十个深度土壤样品用于 分析人工放射性核素在全球范围内的分布!基 于对其 中 部 分 土 壤 样 品 的 分 析 测 量#d-LL-R 等&$/'报道了这些土壤中的 8F核素的活度浓度 及原子比#从而重构了大气层核试验导致的 8F 核素在全球不同纬度范围内的分布特征#其中 2)g@!Z*g@ 纬度带内全球沉降来源的$7) 8F+ $2+ 8F原子比为)0*/)j)0)*7%De$7"!鉴于 我国不同环境中表层土壤样品的$7) 8F+$2+ 8F原 子比的平均值与 d-LL-R等&$/'的报道值非常符 合#可认为我国环境土壤中 8F核素的来源以 全球沉降为主! 图$ 我国表层土壤中$7) 8F+$2+ 8F原子比分布 %BG=$ ,BN3OB_F3BKDKX$7) 8F+$2+ 8FC3K1OC3BK BD(JBD-N-NFOXCP-NKBL 同时#图$中我国环境表层土壤中的$7) 8F+ $2+ 8F原子比数据存在一些离群点!将这些表 层土壤中$7) 8F+$2+ 8F原子比的空间分布绘于图 2!结合文献报道可看到#我国表层环境土壤中 具有较高$7) 8F+$2+ 8F原子比的离群点样品在辽 宁$内蒙$山西$新疆 等 地 区&!#*$#$+'!除 邢 闪&4' 和董微&!'在新疆罗布泊核试验场上风向地区采 集的表层土壤中测出很高的$7) 8F+$2+ 8F原子比 %分别为)02)Zj)0*!$和)0$/! j)0)7Z"外# 其余 报 道 的 表 层 样 品 中 $7) 8F+$2+ 8F原 子 比 %)0$*!!)0$74"略超出全球沉降的$7) 8F+$2+ 8F 原子比的上限%)0*+7"!然而#考虑到这些样品 中$7) 8F+$2+ 8F原子比的测量不确定度较大%部 分结果不确定度高达$):以上"#目前还难以 明确断定这些样品中存在全球沉降以外的 8F 核素来源)相比之下#我国表层环境土壤中较低 的$7) 8F+$2+ 8F原子比则主要出现在我国罗布泊 $)/! 原子能科学技术 第42卷
2087第10期郭秋菊等：我国环境土壤中的重要超铀核素分布核试验场下风向的甘肃地区。Bu等[18-19]和邢等环境行为，因此相比于表层土壤，垂直剖面土闪报道了在甘肃酒泉地区的表层土壤中大量壤能更好保存土壤中的Pu核素信息。研究者低于全球沉降特征值的24°Pu/239Pu原子比。其利用沉积通量将Pu核素的沉降水平进行量中，Bu等[18-19]观测到的两个24°Pu/239Pu原子比化，沉积通量的计算方法为：极低值分别为0.080±0.007和0.125±0.007，TBd,C有力证明了甘肃地区确实存在全球沉降以外的1-1其中：I为239+240Pu的沉积通量，Bq/m；B为土Pu核素来源，由于该地区地处我国罗布泊核试壤容重·g/cm"；d.为土壤柱第i个土壤层的厚验场下风向地区，可推测受到了我国核试验造度，cm；C为实际测量得到的第i个土壤层土成的Pu核素局域性影响。壤样品中的239+240Pu活度浓度，Bg/g。将文献报道的我国不同纬度带环境中的239+240Pu的沉50~70080%90°100°11001200130°509积通量绘于图4，两虚线之间为Hardy等[30]报道的全球范围内相应纬度带的239+240Pu的沉积罗布泊核试验场通量范围。对于我国20°N～30°N和30°N～10040940°N纬度带地区，环境土壤柱中239+24°Pu沉积通量与全球沉降的范围相差不大。在部分土壤中，239+240Pu的沉积通量稍高于该纬度范围内5030°全球沉降的平均值，可能是由于当地较大的降雨量所导致[16.24；然而，在40°N~50°N纬度专片带内，我国环境土壤中239+240Pu沉积通量则200正常值（0.151-0.215)在一个极大的范围（13～546Bq/m2）内变化。营高值(>0.215)90911001009需注意，该范围内239+240Pu沉积通量的极小值（（13土1）Bg/m2）和极大值（（546土27）Bq/m2）图3我国表层十壤240Pu/239Pu原子比空间分布Fig.3Spatial distribution of 24Pu/23Pu均出现在卜文庭门报道的我国罗布泊核试验场atom ratio in Chinese surface soil下风向的甘肃地区采样点中。甘肃地区气候干旱，土壤颗粒再悬浮情况严重。采样点中极低1.2垂直剖面土壤的239+24°Pu沉积通量可能是风沙引起的Pu核1）剖面土壤239+240Pu沉积通量素损失所致。而该地区显著高于全球同纬度带由于Pu核素沉降到地表后存在垂直迁移（40°N~50°N）平均值（81.4Bg/m2）的239+240Pu600r30°N~40°N40°N~50°N(zba/gndo++6z王400F300200100上H7892222456722332345333344444剖面样品编号图4我国不同纬度带环境剖面土壤中239+240Pu沉积通量Fig.42+2Pu inventories in Chinese soil cores in different latitude regions
核试验场下风向的甘肃地区!UF等&*/S*+'和邢 闪&4'报道了在甘肃酒泉地区的表层土壤中大量 低于全球沉降特征值的$7) 8F+$2+ 8F原子比!其 中#UF等&*/S*+'观测到的两个$7) 8F+$2+ 8F原子比 极低值分别为)0)/)j)0))Z和)0*$4j)0))Z# 有力证明了甘肃地区确实存在全球沉降以外的 8F核素来源#由于该地区地处我国罗布泊核试 验场下风向地区#可推测受到了我国核试验造 成的 8F核素局域性影响! 图2 我国表层土壤$7) 8F+$2+ 8F原子比空间分布 %BG=2 9QC3BCLYBN3OB_F3BKDKX$7) 8F+$2+ 8F C3K1OC3BKBD(JBD-N-NFOXCP-NKBL CDE 垂直剖面土壤 *"剖面土壤$2+h$7) 8F沉积通量 由 于8F核素沉降到地表后存在垂直迁移 等环境行为#因此相比于表层土壤#垂直剖面土 壤能更好保存土壤中的 8F核素信息!研究者 利用沉积 通 量 将 8F 核 素 的 沉 降 水 平 进 行 量 化#沉积通量的计算方法为( 4# ! D %#* 9+%.% 其中(4为$2+h$7) 8F的沉积通量#U^+1$)9 为土 壤容重#G+P12)+% 为土壤柱第%个土壤层的厚 度#P1).% 为实际测量得到的第% 个土壤层土 壤样品中的$2+h$7) 8F活度浓度#U^+G!将文献 报道的我国不同纬度带环境中的$2+h$7) 8F的沉 积通量绘于图7#两虚线之间为 ?COYR等&2)'报 道的全球范围内相应纬度带的$2+h$7) 8F的沉积 通量范围!对于我国$)g@!2)g@ 和 2)g@! 7)g@ 纬度带地区#环境土壤柱中$2+h$7) 8F沉积 通量与全球沉降的范围相差不大!在部分土壤 中#$2+h$7) 8F的沉积通量稍高于该纬度范围内 全球沉降的平均值#可能是由于当地较大的降 雨量所导致&*!#$7')然 而#在 7)g@!4)g@ 纬 度 带内#我 国 环 境 土 壤 中$2+h$7) 8F沉 积 通 量 则 在一个极大的范围%*2!47!U^+1$"内变化! 需注意#该范围内$2+h$7) 8F沉积通量的极小值 %%*2j*"U^+1$"和极大值%%47!j$Z"U^+1$" 均出现在卜文庭&Z'报道的我国罗布泊核试验场 下风向的甘肃地区采样点中!甘肃地区气候干 旱#土壤颗粒再悬浮情况严重!采样点中极低 的$2+h$7) 8F沉积通量可能是风沙引起的 8F核 素损失所致!而该地区显著高于全球同纬度带 %7)g@!4)g@"平均值%/*07U^+1$"的$2+h$7) 8F 图7 我国不同纬度带环境剖面土壤中$2+h$7) 8F沉积通量 %BG=7 $2+h$7) 8FBD\-D3KOB-NBD(JBD-N-NKBLPKO-NBDYBXX-O-D3LC3B3FY-O-GBKDN 第*)期 郭秋菊等(我国环境土壤中的重要超铀核素分布 $)/Z
2088原子能科学技术第53卷3）剖面土壤240Pu/239Pu原子比垂直分布沉积通量则表明该地区受到了全球沉降以外的来自于我国核试验的Pu核素影响[。特征与土壤柱中239+240Pu活度浓度的垂直分布2）剖面土壤239+24°Pu垂直分布特征Pu核素沉降到地表后，在具体环境条件下特征不同的是，大部分文献报道的我国环境土遵循特定的环境行为规律。由于不同地区环境壤柱中不同土壤层240Pu/239Pu原子比变化不条件（如降雨量、土壤有机物含量、土壤pH值大。除部分深层土壤样品由于Pu核素含量极等）各不相同，使得在剖面土壤样品采集时土壤低导致测量的240Pu/239Pu原子比不确定度较大中的Pu核素具有特定的垂直分布规律。然外，目前报道的我国环境土壤柱中大部分240Pu/239Pu原子比均接近于0.18，说明全球沉而，由于Pu核素是一颗粒活性极高的核素，总降仍是我国环境中Pu核素的主要来源。然体而言，其在剖面土壤中的垂直迁移仍较缓慢。鉴于上述原因，从报道的结果来看我国环境中而，需注意的是，部分土壤柱中也出现了异于全保存较好的剖面土壤中239+24°Pu活度浓度的垂球沉降特征值的24°Pu/23Pu原子比。从空间分直分布主要存在两种模式。（1）239+24°Pu的活布来看，这些异常值报道较为集中的是在我国罗布泊核试验场下风向的甘肃地区。在早期研度浓度出现在表层士壤，随王壤深度的增加，士壤层中的239+240Pu活度浓度降低。较具代表性究中，金玉仁等1比较了陕西西安和甘肃某地的如Xu等[12-13]的研究，他们在辽东半岛平原土壤柱中的24°Pu/239Pu原子比，发现西安和甘上采集的大量土壤柱中的239+240Pu活度浓度呈肃地区土壤样品中240Pu/239Pu原子比分别为上述垂直分布特点。利用指数衰减函数拟合土0.18和0.15，说明西安地区Pu核素来源于全壤剖面239+24°Pu活度浓度的垂直分布，拟合度球沉降，而甘肃地区样品中的Pu核素则另有R2均高于0.8[13]。（2）239+240Pu活度浓度出现来源。随后，Zheng等a)分析测量了甘肃兰州在亚表层土壤，在该层深度以上的土壤层中，随附近的森林土壤柱中24°Pu/239Pu原子比，结果土壤深度的增加，239+240Pu的活度浓度逐渐增显示不同深度土壤中240Pu/239Pu原子比均与全球沉降特征值符合很好。近年来，邢闪对我国加直至达到峰值，而在峰值深度以下的土壤层中，随深度的增加，土壤中的239+240Pu活度浓度西北部的新疆、甘肃、宁夏及青海地区进行了部逐渐降低，整体呈现高斯分布。剖面土壤中面土壤的采集和Pu核素测量。尽管在部分土壤239+240Pu活度浓度峰的位置一定程度上也能反柱的土壤层中测量到了极异常（>0.3)的24°Pu/239Pu原子比，然而由于在这些出现异常的土壤映Pu核素在土壤中迁移速率的快慢。Ni等[16]的计算指出，Pu核素森林土壤中的垂直层中，239+240Pu的活度浓度极低，使得24°Pu/239Pu原子比测量值不确定度很大。实际上，邢迁移慢于草地和荒漠土壤，在森林土壤条件下闪5采集的6个土壤柱中除了甘肃玉门地区的Pu核素能更好保存在浅层壤中，倪有意等[31]的研究中也有相似结论。此外，值得注意1个土壤柱，其余5个采自新疆、甘肃、宁夏和青海的土壤柱中各土壤层239+24°Pu活度浓度绝的是，有研究者在剖面土壤柱中也观测到了异于上述两种形式的239+24°Pu活度浓度分布特大部分均低于0.05mBq/g。这可能是测量得征。例如，Bu等18在甘肃地区采集的部分剖到的4Pu/2Pu原子较为异常且测量不确定度面土壤柱中，239+240Pu活度浓度不随土壤深度较大的原因。尽管如此，邢闪L5]在239+240Pu活度变化而改变，整体呈现均匀分布特征：此外也有浓度较高的甘肃玉门土壤柱中仍观测到了稍异土壤柱中的239+24°Pu活度浓度随土壤深度的增于全球沉降特征值的20Pu/239Pu原子比（0.143～加而增加，239+240Pu峰值活度浓度出现在最底0.147），说明该地区可能受到全球沉降以外的层（25～30cm）土壤的报道。Bu等[18认为出Pu核素的影响。随后,Bu等[5]针对性地对甘现这个现象的原因是该地区降雨量小，十壤有肃酒泉地区进行了土壤柱样品采集和分析，机物含量低导致Pu核素在该地区的迁移较8个甘肃地区土壤柱中经过沉积通量加权的240Pu/239Pu原子比为0.132~0.168，均低于全快。然而更明确的原因和机理还值得进一步探究。球沉降特征值（0.18）。此外，在两个土壤柱的
沉积通量则表明该地区受到了全球沉降以外的 来自于我国核试验的 8F核素影响&Z'! $"剖面土壤$2+h$7) 8F垂直分布特征 8F核素沉降到地表后#在具体环境条件下 遵循特定的环境行为规律!由于不同地区环境 条件%如降雨量$土壤有机物含量$土壤 Q? 值 等"各不相同#使得在剖面土壤样品采集时土壤 中的 8F 核 素 具 有 特 定 的 垂 直 分 布 规 律!然 而#由于 8F核素是一颗粒活性极高的核素#总 体而言#其在剖面土壤中的垂直迁移仍较缓慢! 鉴于上述原因#从报道的结果来看我国环境中 保存较好的剖面土壤中$2+h$7) 8F活度浓度的垂 直分布主要存在两种模式!%*"$2+h$7) 8F的活 度浓度出现在表层土壤#随土壤深度的增加#土 壤层中的$2+h$7) 8F活度浓度降低!较具代表性 的如 aF等&*$S*2'的研究#他们在辽东半岛平原 上采集的大量土壤柱中的$2+h$7) 8F活度浓度呈 上述垂直分布特点!利用指数衰减函数拟合土 壤剖面$2+h$7) 8F活度浓度的垂直分布#拟合度 '$ 均高于)0/&*2'!%$"$2+h$7) 8F活度浓度出现 在亚表层土壤#在该层深度以上的土壤层中#随 土壤深度的增加#$2+h$7) 8F的活度浓度逐渐增 加直至达到峰值#而在峰值深度以下的土壤层 中#随深度的增加#土壤中的$2+h$7) 8F活度浓度 逐渐降 低#整 体 呈 现 高 斯 分 布!剖 面 土 壤 中 $2+h$7) 8F活度浓度峰的位置一定程度上也能反 映 8F 核 素 在 土 壤 中 迁 移 速 率 的 快 慢!@B 等&*!'的计算指出#8F核素森林土壤中的垂直 迁移慢于草地和荒漠土壤#在森林土壤条件下 8F 核 素 能 更 好 保 存 在 浅 层 土 壤 中#倪 有 意 等&2*'的研究中也有相似结论!此外#值得注意 的是#有研究者在剖面土壤柱中也观测到了异 于上 述 两 种 形 式 的$2+h$7) 8F活 度 浓 度 分 布 特 征!例如#UF等&*/'在甘肃地区采集的部分剖 面土壤柱中#$2+h$7) 8F活度浓度不随土壤深度 变化而改变#整体呈现均匀分布特征)此外也有 土壤柱中的$2+h$7) 8F活度浓度随土壤深度的增 加而增加#$2+h$7) 8F峰值活度浓度出现在最底 层%$4!2)P1"土壤的报道!UF等&*/'认为出 现这个现象的原因是该地区降雨量小#土壤有 机物含量 低 导 致 8F 核 素 在 该 地 区 的 迁 移 较 快!然而更明确的原因和机理还值得进一步 探究! 2"剖面土 壤$7) 8F+$2+ 8F原 子 比 垂 直 分 布 特征 与土壤柱中$2+h$7) 8F活度浓度的垂直分布 特征不同的是#大部分文献报道的我国环境土 壤柱中 不 同 土 壤 层$7) 8F+$2+ 8F原 子 比 变 化 不 大!除部分深层土壤样品由于 8F核素含量极 低导致测量的$7) 8F+$2+ 8F原子比不确定度较大 外#目 前 报 道 的 我 国 环 境 土 壤 柱 中 大 部 分 $7) 8F+$2+ 8F原子比均接近于)0*/#说明全球沉 降仍是 我 国 环 境 中 8F 核 素 的 主 要 来 源!然 而#需注意的是#部分土壤柱中也出现了异于全 球沉降特征值的$7) 8F+$2+ 8F原子比!从空间分 布来看#这些异常值报道较为集中的是在我国 罗布泊核试验场下风向的甘肃地区!在早期研 究中#金玉仁等&*)'比较了陕西西安和甘肃某地 土壤柱中的$7) 8F+$2+ 8F原子比#发现西安和甘 肃地区 土 壤 样 品 中$7) 8F+$2+ 8F原 子 比 分 别 为 )0*/和)0*4#说明西安地区 8F核素来源于全 球沉降#而甘肃地区样品中的 8F核素则另有 来源!随后#>J-DG等&2'分析测量了甘肃兰州 附近的森林土壤柱中$7) 8F+$2+ 8F原子比#结果 显示不同深度土壤中$7) 8F+$2+ 8F原子比均与全 球沉降特征值符合很好!近年来#邢闪&4'对我国 西北部的新疆$甘肃$宁夏及青海地区进行了剖 面土壤的采集和8F核素测量!尽管在部分土壤 柱的土壤层中测量到了极异常%*)02"的$7) 8F+ $2+ 8F原子比#然而由于在这些出现异常的土壤 层中#$2+h$7) 8F的 活 度 浓 度 极 低#使 得$7) 8F+ $2+ 8F原子比测量值不确定度很大!实际上#邢 闪&4'采集的!个土壤柱中除了甘肃玉门地区的 *个土壤柱#其余4个采自新疆$甘肃$宁夏和 青海的土壤柱中各土壤层$2+h$7) 8F活度浓度绝 大部分均低于)0)41U^+G!这可能是测量得 到的$7) 8F+$2+ 8F原子较为异常且测量不确定度 较大的原因!尽管如此#邢闪&4'在$2+h$7) 8F活度 浓度较高的甘肃玉门土壤柱中仍观测到了稍异 于全球沉降特征值的$7) 8F+$2+ 8F原子比%)0*72! )0*7Z"#说明该地区可能受到全球沉降以外的 8F核素的影响!随后#UF等&4'针对性地对甘 肃酒泉 地 区 进 行 了 土 壤 柱 样 品 采 集 和 分 析# /个甘肃 地 区 土 壤 柱 中 经 过 沉 积 通 量 加 权 的 $7) 8F+$2+ 8F原子比为)0*2$!)0*!/#均低于全 球沉降特征值%)0*/"!此外#在两个土壤柱的 $)// 原子能科学技术 第42卷
2089第10期郭秋菊等：我国环境土壤中的重要超铀核素分布土壤层中还发现了极低（0.059和0.085）的证[34]。Yi等[34]建立了利用多接收杯电感耦合240Pu/239Pu原子比。这些比值与被认为受到我等离子体质谱仪（MC-ICP-MS）测量土壤中237Np的分析方法。在该研究中，分析测量了两国核试验的Pu核素污染的我国西北湖泊沉积物中的240Pu/239Pu原子比相近[32-3]，说明我国个采自甘肃某地的土壤样品中的237Np活度浓核试验产生的40Pu/239Pu原子比可能略低于全度，结果分别为0.056Bq/g和0.029Bq/g。然球沉降特征值，并且进一步证明我国罗布泊核而，该文章中并未提及具体的采样信息。由于这两个土壤中237Np的活度浓度显著高于国外试验场下风向的甘肃地区有可能受到了来自于环境土壤中全球沉降来源的237Np浓度水平我国核试验的Pu核素区域性影响。（mBq/g量级），因此有理由相信这两个土壤样2我国环境土壤中的24Am和237Np核素品受到了全球沉降以外的37Np影响。与Pu核素的相关研究相比，可检索的关3结论与讨论于我国环境土壤中241Am和237Np的报道非常有本文针对可检索的有关我国环境土壤中限，目前仅3篇文献涉及到我国环境土壤中2Am的来源、浓度水平及分布情况。中国辐以Pu核素为主的包括241Am和237Np几种重要射防护研究院的沙连茂等[20-21]与日本金泽大学超核素的文献进行分析，从这些超铀核素的来源、浓度水平（含Pu同位素比值）和分布低水平放射性实验室在80年代末开展过我国华北地区的北京、济南、石家庄和太原的土壤的特征进行了讨论和总结，主要有以下几点241Am、239+240Pu和137Cs本底调查合作研究。结结论。果显示，4个地区土壤中241Am的活度浓度范围1）我国不同环境中表层土壤样品的239+240Pu活度浓度变化范围很大，为0.005~为0.01～0.12mB/g（为便于比较和说明，已衰变修正到2018年1月，余同），而241Am的沉2.662mBq/g。表层土壤中240Pu/239Pu原子比积通量为5.9～19.9Bq/m。最近，Ni等L1研呈正态分布的统计特征，且其平均值（0.183土究报道了河北承德、甘肃瓜州、浙江秦山和贵州0.032）与全球沉降的特征值（0.180士0.014)非贵阳不同类型（森林、草地和荒漠）土壤柱中常符合，说明大部分样品中的Pu主要来源于241Am和Pu核素的来源、浓度水平、分布特征全球沉降。2）环境面土壤中239+240Pu的沉积通量变及迁移行为，4个地区241Am沉积通量范围为28.29~61.05Bg/m2（已衰变修正到2018年化范围很大，为13～546Bg/m2。甘肃部分地区存在较高的239+240Pu沉积通量，可能受到了1月），显著高于沙连茂等报道的华北地区土壤中241Am的沉积通量，说明241Am的沉积通量也我国核试验的局域性影响；以全球沉降影响为主的土壤柱中239+240Pu的沉积通量或多或少与存在较大的地区差异性。土壤柱中241Am活度浓度的垂直分布也出现了亚表层浓度峰值，峰全球沉降在不同纬度带的平均值有所差异，口值以下随土壤深度的增加，241Am活度浓度不能受到当地具体自然环境条件的影响。断降低，与239+240Pu的垂直分布特征非常相似。3）剖面土壤中239+240Pu活度浓度的垂直分通过计算Pu核素和241Am的迁移速率，Ni布主要有表面峰和亚表面峰两种形式。与239+24°Pu活度浓度的情况不同，土壤柱中不同等[16]进一步证实了这两种超铀核素在土壤中具有相似的垂直迁移行为。基于两者环境行为深度土壤层的240Pu/239Pu原子比差别不大。在的相似性，Ni等[16]使用24Am/239+24°Pu活度浓度甘肃部分土壤柱的土壤层中有明显异于全球沉比作为非同位素示踪依据，证实了这些土壤中的降值的极低240Pu/239Pu原子比（0.059和0.085）21Am主要是由全球沉降的2"Pu衰变而来。报道，提示这些区域可能受到了来自我国核试对于237Np，目前还没有针对我国环境土壤验的局域性影响。中237Np浓度水平和分布特征的报道。仅有1篇4）关于我国环境土壤中241Am和237Np两关于土壤中237Np分析方法的文章中报道了环种重要超铀核素的报道目前仍非常有限，驱需境土壤样品中237Np的活度浓度用于方法验开展相关研究
土壤层 中 还 发 现 了 极 低 %)0)4+ 和 )0)/4"的 $7) 8F+$2+ 8F原子比!这些比值与被认为受到我 国核试验的 8F核素污染的我国西北湖泊沉积 物中的$7) 8F+$2+ 8F原子比相近&2$S22'#说明我国 核试验产生的$7) 8F+$2+ 8F原子比可能略低于全 球沉降特征值#并且进一步证明我国罗布泊核 试验场下风向的甘肃地区有可能受到了来自于 我国核试验的 8F核素区域性影响! E 我国环境土壤中的E!C .*和EHX J)核素 与 8F核素的相关研究相比#可检索的关 于我国环境土壤中$7*&1和$2Z@Q的报道非常有 限#目前 仅 2 篇 文 献 涉 及 到 我 国 环 境 土 壤 中 $7*&1的来源$浓度水平及分布情况!中国辐 射防护研究院的沙连茂等&$)S$*'与日本金泽大学 低水平放射性实验室在/)年代末开展过我国 华北地区的北京$济南$石家庄和太原的土壤的 $7*&1$$2+h$7) 8F和*2Z (N本底调查合作研究!结 果显示#7个地区土壤中$7*&1的活度浓度范围 为)0)*!)0*$1U^+G%为便于比较和说明#已 衰变修正到$)*/年*月#余同"#而$7*&1的沉 积通量为40+!*+0+U^+1$!最近#@B等&*!'研 究报道了河北承德$甘肃瓜州$浙江秦山和贵州 贵阳 不 同 类 型 %森 林$草 地 和 荒 漠"土 壤 柱 中 $7*&1和 8F核素的来源$浓度水平$分布特征 及迁移行为#7 个地区$7*&1沉积通量 范 围 为 $/0$+!!*0)4U^+1$ %已衰变修正到 $)*/ 年 *月"#显著高于沙连茂等报道的华北地区土壤 中$7*&1的沉积通量#说明$7*&1的沉积通量也 存在较大的地区差异性!土壤柱中$7*&1活度 浓度的垂直分布也出现了亚表层浓度峰值#峰 值以下随土壤深度的增加#$7*&1活度浓度不 断降低#与$2+h$7) 8F的垂直分布特征非常相似! 通过 计 算 8F 核 素 和$7*&1的 迁 移 速 率#@B 等&*!'进一步证实了这两种超铀核素在土壤中 具有相似的垂直迁移行为!基于两者环境行为 的相似性#@B等&*!'使用$7*&1+$2+h$7) 8F活度浓度 比作为非同位素示踪依据#证实了这些土壤中的 $7*&1主要是由全球沉降的$7* 8F衰变而来! 对于$2Z@Q#目前还没有针对我国环境土壤 中$2Z@Q浓度水平和分布特征的报道!仅有*篇 关于土壤中$2Z@Q分析方法的文章中报道了环 境土壤 样 品 中$2Z@Q的 活 度 浓 度 用 于 方 法 验 证&27'!WB等&27'建立了利用多接收杯电感耦合 等离子 体 质 谱 仪 %"(S5(8S"9"测 量 土 壤 中 $2Z@Q的分析方法!在该研究中#分析测量了两 个采自甘肃某地的土壤样品中的$2Z@Q活度浓 度#结果分别为)0)4!U^+G和)0)$+U^+G!然 而#该文章中并未提及具体的采样信息!由于 这两个土壤中$2Z@Q的活度浓度显著高于国外 环境土 壤 中 全 球 沉 降 来 源 的$2Z@Q浓 度 水 平 %1U^+G量级"#因此有理由相信这两个土壤样 品受到了全球沉降以外的$2Z@Q影响! H 结论与讨论 本文针对可检索的有关我国环境土壤中 以 8F核素为主的包括$7*&1和$2Z@Q几种重要 超铀核素 的 文 献 进 行 分 析#从 这 些 超 铀 核 素 的来源$浓度水平%含 8F同位素比值"和分布 特征 进 行 了 讨 论 和 总 结#主 要 有 以 下 几 点 结论! *" 我 国 不 同 环 境 中 表 层 土 壤 样 品 的 $2+h$7) 8F活度 浓 度 变 化 范 围 很 大#为 )0))4! $0!!$1U^+G!表层土壤中$7) 8F+$2+ 8F原子比 呈正态分布的统计特征#且其平均值%)0*/2j )0)2$"与全球沉降的特征值%)0*/)j)0)*7"非 常符合#说明大部分样品中的 8F主要来源于 全球沉降! $"环境剖面土壤中$2+h$7) 8F的沉积通量变 化范围很大#为*2!47!U^+1$!甘肃部分地 区存在较高的$2+h$7) 8F沉积通量#可能受到了 我国核试验的局域性影响)以全球沉降影响为 主的土壤柱中$2+h$7) 8F的沉积通量或多或少与 全球沉降在不同纬度带的平均值有所差异#可 能受到当地具体自然环境条件的影响! 2"剖面土壤中$2+h$7) 8F活度浓度的垂直分 布主 要 有 表 面 峰 和 亚 表 面 峰 两 种 形 式! 与 $2+h$7) 8F活度浓度的情况不同#土壤柱中不同 深度土壤层的$7) 8F+$2+ 8F原子比差别不大!在 甘肃部分土壤柱的土壤层中有明显异于全球沉 降值的极低$7) 8F+$2+ 8F原子比%)0)4+和)0)/4" 报道#提示这些区域可能受到了来自我国核试 验的局域性影响! 7"关于我国环境土壤中$7*&1和$2Z@Q两 种重要超铀核素的报道目前仍非常有限#亟需 开展相关研究! 第*)期 郭秋菊等(我国环境土壤中的重要超铀核素分布 $)/+
2090原子能科学技术第53卷Reports,doi:10.1038/srep03506参考文献：[13]XUY.QIAOJ,PANS,et al.Plutonium asa[i] United Nations Scientific Committee on thetracer for soil erosion assessment in northeastEffect of Atomic Radiation.Source and effects ofChinaJ]. Science of the Total Environment.ionizing radiation[R].New York:[s. n.].2000.2015,511:176-185.[14JXUY.PANS,WUM,etal.Associationof[2]BEASLEYT M,KELLEYJM,MAITITC,etplutonium isotopes with natural soil particles ofal.237Np/2 Pu atom ratios in integrated globaldifferent size and comparison with isr Cs[J]. Sci-fallout:A reassessment of the production ofenceof theTotal Environment,2017,581-582:237 NpEJJ.Journal of Environmental Radioactivi-541-549.ty1998,38(2):133-146[15］王煜，王卫宪，中茂泉，等。山西、河南三地土壤样[3]ZHENGJ.TAGAMIK,WATANABEY,et品中239+240Pu、137Cs分析[J].辐射防护，2013，33al.Isotopic evidence of plutonium release into the(2):124-128.environment from the Fukushima DNPP accidentWANG Yu, WANG Weixian, SHEN Maoquan.[Jl.ScientificReports.2012.2(3):301-305et al.29+z0Pu and 137Cs in soils of three sitesE47李玮博，叶常青，李钧，放射性核素的毒性重新from Shanxi and HenanLJ]. Radiation Protec-分组［辐射防护，1999.29（2）：114-120tion.2013,33(2):124-128(in Chinese).LI Webo, YE Changqing, LI Jun. Reclassifica-[16I NI Y,WANGZ,GUO Q,et al.Distinctive dis-tion of toxicity for radionuclidesEJ.Radializationtributions and migrations of 23+24ePu and 2AmProtection,1999,29(2):114-120(inChinese)[5]邢闪。长寿命放射性核素239.240Pu和1291在环境in Chinese forest, grassland and desert soilsLJJ.Chemosphere,2018,212:1002-1009.中的示踪研究[D].西安：中国科学院研究生院，2015.[17] DONGW,TIMS SG,FIFIELD LK,et al.[6]］董微，放射性同位素环在环境中的分布与行为Concentration and characterization of plutoniumin soils of Hubei in central China[J].Journal of研究[D].北京：北京大学，2010.[7]EnvironmentalRadioactivity.2010,101(1):29-卜文庭.痕量放射性核素（Pu）的准确测量与32.环境行为研究[D]北京：北京大学，2015[18] BUW.NIY.GUO Q.etal.Puisotopes in[8]张聚敬，新疆核试验场周围土壤中的环污染[门中华放射医学与防护杂志，1988.8(1)：50-51.soils collecteddownwind from Lop Nor:Regional[9]fallout vs:global fallout[J].Scientific Reports.张聚敬，徐红，韦继管，环境中环的污染与迁移2015.5:12262.[J].中华放射医学与防护杂志，1997,17（6)：[19]BUW,GUOQ,ZHEGJ.etal.Plutoniumcon-435-436.centration and 20Pu/2Pu isotopic ratio in the［10]金玉仁.张利兴.周国庆，等，两地土壤中的含surface soils from the Jiuquan region in North-量及同位素组成分析[J门.分析化学，2004，32western ChinaJ].Journal of Radioanalytical and(10):1321-1324.JIN Yuren,ZHANG Lixing,ZHOU Guoqing,Nuclear Chemistry,2017,311(2):999-1 005.[20］沙连茂山本政，小村和久，等。中国几个地区et al. Determination of the concentration and iso-土壤中239.20Pu、241Am和137Cs等放射性核素的测topic composition of plutonium in soil[JJ.Chi-neseJournal of Analytical Chemistry.2004,32定[.环境科学，19916）：58-63.SHA Lianmao.YAMAMOTO M,KOMURA(10):1321-1324(inChinese).K, et al.2as.20Plutonium, zuamericium and[1IJ ZHENGJ.YAMADA M,WUF,et al. Charac- cesium in soils from some areas in China[].terization of Pu concentration and its isotopiccomposition in soils of Gansu in northwesternEnvironmentalScience,1991(6):58-63(inChi-ChinaLJ].Journal of Environmental Radioactivi-nese).[21J SHAL,YAMAMOTOM,KOMURAK,et al.ty,2009,100(1):71-75.29.240Pu, Am and 137Cs in soils from several[12]XUY.QIAOJ.HOUX,et al.Plutonium inareas in ChinaLJJ.Journal of Radioanalytical andsoilsfromnortheastChinaanditspotential application for evaluation of soil erosionLJJ.ScientificNuclear Chemistry,1991,155(1):45-53
参考文献! &*' VDB3-Y @C3BKDN 9PB-D3BXBP (K11B33- KD 3J- 6XX-P3KX&3K1BPMCYBC3BKD=9KFOP-CDY-XX-P3NKX BKDB]BDG OCYBC3BKD&M'= @-H WKOb( &N=D='# $)))= &$' U6&9I6WA "#d6II6WT"#"&5A5A(#-3 CL=$2Z@Q+$2+ 8FC3K1OC3BKNBDBD3-GOC3-YGLK_CL XCLLKF3(& O-CNN-NN1-D3 KX3J- QOKYFP3BKD KX $2Z@Q&T'=TKFODCLKX6D\BOKD1-D3CLMCYBKCP3B\BS 3R#*++/#2/%$"(*22S*7!= &2' >?6@'T#A&'&"5d##&A&@&U6 W#-3 CL=5NK3KQBP-\BY-DP-KXQLF3KDBF1O-L-CN-BD3K3J- -D\BOKD1-D3XOK13J-%FbFNJB1C,@88CPPBY-D3 &T'=9PB-D3BXBPM-QKO3N#$)*$#$%2"(2)*S2)4= &7' 李玮博#叶常青#李钧=放射性核素的毒性重新 分组&T'=辐射防护#*+++#$+%$"(**7S*$)= I5#-_K#W6(JCDG^BDG#I5TFD=M-PLCNNBXBPCS 3BKDKX3KcBPB3RXKOOCYBKDFPLBY-N&T'=MCYBCLB]C3BKD 8OK3-P3BKD#*+++#$+%$"(**7S*$)%BD(JBD-N-"= &4' 邢闪=长寿命放射性核素$2+#$7)8F和*$+ 5在环境 中的示踪研究&,'=西安(中国科学院研究生院# $)*4= &!' 董微=放射性同位素钚在环境中的分布与行为 研究&,'=北京(北京大学#$)*)= &Z' 卜文庭=痕量放射性核素钚%8F"的准确测量与 环境行为研究&,'=北京(北京大学#$)*4= &/' 张聚敬=新疆核试验场周围土壤中的钚污染&T'= 中华放射医学与防护杂志#*+//#/%*"(4)S4*= &+' 张聚敬#徐红#韦继管=环境中钚的污染与迁移 &T'=中 华 放 射 医 学 与 防 护 杂 志#*++Z#*Z%!"( 724S72!= &*)'金玉仁#张利兴#周国庆#等=两地土壤中的钚含 量及同 位 素 组 成 分 析 &T'=分 析 化 学#$))7#2$ %*)"(*2$*S*2$7= T5@ WFO-D#>?&@' IBcBDG#>?[V 'FK^BDG# -3CL=,-3-O1BDC3BKDKX3J-PKDP-D3OC3BKDCDYBNKS 3KQBPPK1QKNB3BKDKXQLF3KDBF1BDNKBL&T'=(JBS D-N-TKFODCLKX&DCLR3BPCL(J-1BN3OR#$))7#2$ %*)"(*2$*S*2$7%BD(JBD-N-"= &**'>?6@'T#W&"&,& "##V%#-3CL=(JCOCPS 3-OB]C3BKDKX 8F PKDP-D3OC3BKD CDYB3NBNK3KQBP PK1QKNB3BKDBDNKBLNKX 'CDNFBD DKO3JH-N3-OD (JBDC&T'=TKFODCLKX6D\BOKD1-D3CLMCYBKCP3B\BS 3R#$))+#*))%*"(Z*SZ4= &*$'aV W#f5&[T#?[V a#-3CL=8LF3KDBF1BD NKBLNXOK1DKO3J-CN3(JBDCCDYB3NQK3-D3BCLCQQLBS PC3BKDXKO-\CLFC3BKDKXNKBL-OKNBKD&T'=9PB-D3BXBP M-QKO3N#YKB(*)=*)2/+NO-Q)24)!= &*2'aV W#f5&[T#8&@9#-3CL=8LF3KDBF1CNC 3OCP-OXKONKBL-OKNBKDCNN-NN1-D3BD DKO3J-CN3 (JBDC&T'=9PB-DP- KX3J- AK3CL 6D\BOKD1-D3# $)*4#4**(*Z!S*/4= &*7'aV W#8&@ 9##V "#-3CL=&NNKPBC3BKDKX QLF3KDBF1BNK3KQ-NHB3JDC3FOCLNKBLQCO3BPL-NKX YBXX-O-D3NB]-CDYPK1QCOBNKDHB3J*2Z(N&T'=9PBS -DP-KX3J-AK3CL6D\BOKD1-D3#$)*Z#4/*S4/$( 47*S47+= &*4'王煜#王卫宪#申茂泉#等=山西$河南三地土壤样 品中$2+h$7) 8F$*2Z(N分析&T'=辐射防护#$)*2#22 %$"(*$7S*$/= #&@' WF##&@' #-BcBCD#9?6@ "CK^FCD# -3CL=$2+h$7) 8FCDY*2Z(NBDNKBLNKX3JO-NB3-N XOK1 9JCDcBCDY ?-DCD&T'=MCYBC3BKD 8OK3-PS 3BKD#$)*2#22%$"(*$7S*$/%BD(JBD-N-"= &*!'@5W##&@'>#'V[f#-3CL=,BN3BDP3B\-YBNS 3OB_F3BKDNCDY 1BGOC3BKDNKX$2+h$7) 8FCDY$7*&1 BD(JBD-N-XKO-N3#GOCNNLCDYCDYY-N-O3NKBLN&T'= (J-1KNQJ-O-#$)*/#$*$(*))$S*))+= &*Z',[@' ##A5"99 '#%5%56I, I d#-3CL= (KDP-D3OC3BKDCDYPJCOCP3-OB]C3BKDKXQLF3KDBF1 BDNKBLNKX?F_-BBDP-D3OCL(JBDC&T'=TKFODCLKX 6D\BOKD1-D3CLMCYBKCP3B\B3R#$)*)#*)*%*"($+S 2$= &*/'UV ##@5W#'V[ f#-3CL=8FBNK3KQ-NBD NKBLNPKLL-P3-YYKHDHBDYXOK1IKQ@KO(M-GBKDCL XCLLKF3\N=GLK_CLXCLLKF3&T'=9PB-D3BXBPM-QKO3N# $)*4#4(*$$!$= &*+'UV ##'V[f#>?6'T#-3CL=8LF3KDBF1PKDS P-D3OC3BKDCDY $7) 8F+$2+ 8FBNK3KQBPOC3BKBD3JNFOXCP-NKBLNXOK13J-TBF^FCDO-GBKDBD @KO3JS H-N3-OD(JBDC&T'=TKFODCLKXMCYBKCDCLR3BPCLCDY @FPL-CO(J-1BN3OR#$)*Z#2**%$"(+++S*))4= &$)'沙连茂#山本政仪#小村和久#等=中国几个地区 土壤中$2+#$7) 8F$$7*&1和*2Z(N等放射性核素的测 定&T'=环境科学#*++*%!"(4/S!2= 9?& IBCD1CK#W&"&"[A[ "#d["VM& d#-3 CL= $2+#$7) 8LF3KDBF1# $7* C1-OBPBF1 CDY *2Z P-NBF1BDNKBLNXOK1NK1-CO-CNBD(JBDC&T'= 6D\BOKD1-D3CL9PB-DP-#*++*%!"(4/S!2%BD(JBS D-N-"= &$*'9?&I#W&"&"[A[ "#d["VM&d#-3CL= $2+#$7) 8F#$7*&1 CDY *2Z(NBDNKBLNXOK1 N-\-OCL CO-CNBD(JBDC&T'=TKFODCLKXMCYBKCDCLR3BPCLCDY @FPL-CO(J-1BN3OR#*++*#*44%*"(74S42= $)+) 原子能科学技术 第42卷
2091第10期郭秋菊等：我国环境土壤中的重要超铀核素分布[22］颜启民，刘寿荪，陈爱民，北京地区土壤和水中Science of the Total Environment,1999(237-环的浓度研究[J门.环境科学，1984（5）：12-15.238):482-483.[29]XING S,ZHANG W,QIAO J.et al.Determi-[23］董微，杨益隆，郭秋菊.用AMS法测量新疆和湖北两地土壤样品中的[门.辐射防护，2010，30nation of ultra-low level plutoniumisotopes(3):175-180,(229Pu,20Pu) in environmental samples withDONGWei,YANG Yilong,GUO Qiuju.StudyhighuraniumLJJ.Talanta,2018,187:357-364.on plutonium in terrestrial soil samples in China[30JHARDYEP,KREYPW.VOLCHOKHL.by AMS methodLJ].RadiationProtection,2010.Global inventory and distribution of fallout pluto-30(3):175-180(in Chinese).niumLJl.Nature,1973.241(5390)：444-445L24JBUW.ZHENGJ,GUOQ,etal.Vertical dis-[31］倪有意，下文庭，郭秋菊，等，土壤中的迁移行tribution and migration of global fallout Pu in为研究[J.辐射防护，2017.37(1)：1-7forest soils in southwestern ChinaJ].Journal ofNI Youyi,BU Wenting, GUO Qiuju,et al.Environmental Radioactivity,2014,136:174-Study on the migration of Pu in soil[J]. Radia-180.tion Protection.2017, 37(1):1-7(in Chinese).[25]BUNZLK,KRACKEW.Cumulativedeposition[32] WUF,ZHENGJ,LIAOH,et al.Vertical dis-of 13TCs,38Pu,239+4Pu and 2Amfrom globaltributions of plutonium and 137Cs in lacustrinefallout in soils from forest, grassland and arablesediments in northwestern China: Quantifyingland inBavaria(FRG)EJJ.Journal of Environ-sediment accumulation rates and source identifi-mental Radioactivity,1988,8(1):1-14.cationsEJ]. Environmental Science &Technolo-gy,2010,44(8):2911-2917.[26]LEEMH,LEE CW.Associationof fallout-derived 137Cs, s0Sr and as.20Pu with natural[33] LIAO H,BU W,ZHENG J.et al. Vertical dis-tributions of radionuclides (23s+2PuzoPu/organic substances in soilsLJJ. Journal of Envi-39 Pu.and 137Cs) in sediment cores of LakeronmentalRadioactivity,2000,47(3):253-262[27］倪有意，卜文庭，胡丹，等，土壤和沉积物中痕量Bosten in Northwestern ChinaJ]. Environmen-Pu的ICP-MS测量方法研究[J].辐射防护，tal Science &Technology,2014,48(7):38402016.36(5)+265-271.3846.NI Youyi, BU Wenting,HU Dan,et al.A[34J YIX,SHI Y,XUJ, et al. Rapid determinationmethod of measurement of ultra-trace level Puof 237 Np in soil samples bymulti-collector induc-isotopes in soil and sediment samples by ICp-MStively-coupled plasma mass spectrometry andLJJ.RadiationProtection.2016.36(5):265-271gamma spectrometryLJ].Journal of Radioanalyt-ical&.Nuclear Chemistry,2013,298(3):1757-(in Chinese).1 761.[28JKELLEYJM,BONDL A,BEASLEYTM.Global distribution of Pu isotopes and z37 NpEJJ
&$$'颜启民#刘寿荪#陈爱民=北京地区土壤和水中 钚的浓度研究&T'=环境科学#*+/7%4"(*$S*4= &$2'董微#杨益隆#郭秋菊=用 &"9法测量新疆和湖 北两地土壤样品中的钚&T'=辐射防护#$)*)#2) %2"(*Z4S*/)= ,[@' #-B#W&@' WBLKDG#'V[ fBFEF=93FYR KDQLF3KDBF1BD3-OO-N3OBCLNKBLNC1QL-NBD(JBDC _R&"91-3JKY&T'=MCYBC3BKD8OK3-P3BKD#$)*)# 2)%2"(*Z4S*/)%BD(JBD-N-"= &$7'UV ##>?6@'T#'V[ f#-3CL=.-O3BPCLYBNS 3OB_F3BKDCDY 1BGOC3BKDKXGLK_CLXCLLKF38FBD XKO-N3NKBLNBDNKF3JH-N3-OD(JBDC&T'=TKFODCLKX 6D\BOKD1-D3CL MCYBKCP3B\B3R#$)*7#*2!(*Z7S */)= &$4'UV@>Id#dM&(d6 #=(F1FLC3B\-Y-QKNB3BKD KX*2Z(N#$2/ 8F#$2+h$7) 8FCDY$7*&1XOK1GLK_CL XCLLKF3BDNKBLNXOK1XKO-N3#GOCNNLCDYCDYCOC_LLCDYBDUC\COBC %%M'"&T'=TKFODCLKX6D\BOKDS 1-D3CLMCYBKCP3B\B3R#*+//#/%*"(*S*7= &$!'I66 " ?#I66 ( #=&NNKPBC3BKDKXXCLLKF3S Y-OB\-Y *2Z(N#+) 9O CDY $2+#$7) 8F HB3J DC3FOCL KOGCDBPNF_N3CDP-NBDNKBLN&T'=TKFODCLKX6D\BS OKD1-D3CLMCYBKCP3B\B3R#$)))#7Z%2"($42S$!$= &$Z'倪有意#卜文庭#胡丹#等=土壤和沉积物中痕量 8F的 5(8S"9 测 量 方 法 研 究 &T'=辐 射 防 护# $)*!#2!%4"($!4S$Z*= @5WKFRB#UV #-D3BDG#?V ,CD#-3CL=& 1-3JKYKX 1-CNFO-1-D3KXFL3OCS3OCP-L-\-L8F BNK3KQ-NBDNKBLCDYN-YB1-D3NC1QL-N_R5(8S"9 &T'=MCYBC3BKD8OK3-P3BKD#$)*!#2!%4"($!4S$Z* %BD(JBD-N-"= &$/'d6II6WT "#U[@, I &#U6&9I6W A "= 'LK_CLYBN3OB_F3BKDKX8FBNK3KQ-NCDY$2Z@Q&T'= 9PB-DP-KX3J- AK3CL6D\BOKD1-D3#*+++%$2ZS $2/"(7/$S7/2= &$+'a5@'9#>?&@' ##f5&[T#-3CL=,-3-O1BS DC3BKD KX FL3OCSLKH L-\-L QLF3KDBF1 BNK3KQ-N %$2+ 8F#$7) 8F"BD -D\BOKD1-D3CLNC1QL-N HB3J JBGJFOCDBF1&T'=ACLCD3C#$)*/#*/Z(24ZS2!7= &2)'?&M,W 68#dM6W 8 ##.[I(?[d ? I= 'LK_CLBD\-D3KORCDYYBN3OB_F3BKDKXXCLLKF3QLF3KS DBF1&T'=@C3FO-#*+Z2#$7*%42+)"(777S774= &2*'倪有意#卜文庭#郭秋菊#等=土壤中钚的迁移行 为研究&T'=辐射防护#$)*Z#2Z%*"(*SZ= @5 WKFRB#UV #-D3BDG#'V[ fBFEF#-3CL= 93FYRKD3J-1BGOC3BKDKX8FBDNKBL&T'=MCYBCS 3BKD8OK3-P3BKD#$)*Z#2Z%*"(*SZ%BD(JBD-N-"= &2$'#V%#>?6@'T#I5&[ ?#-3CL=.-O3BPCLYBNS 3OB_F3BKDNKXQLF3KDBF1 CDY *2Z(NBDLCPFN3OBDN-YB1-D3NBD DKO3JH-N3-OD (JBDC(fFCD3BXRBDG N-YB1-D3CPPF1FLC3BKDOC3-NCDYNKFOP-BY-D3BXBS PC3BKDN&T'=6D\BOKD1-D3CL9PB-DP- ` A-PJDKLKS GR#$)*)#77%/"($+**S$+*Z= &22'I5&[ ?#UV ##>?6@'T#-3CL=.-O3BPCLYBNS 3OB_F3BKDN KX OCYBKDFPLBY-N %$2+h$7) 8F# $7) 8F+ $2+ 8F#CDY *2Z(N"BD N-YB1-D3PKO-N KX ICbUKN3-DBD@KO3JH-N3-OD(JBDC&T'=6D\BOKD1-DS 3CL9PB-DP-` A-PJDKLKGR#$)*7#7/%Z"(2/7)S 2/7!= &27'W5a#9?5W#aVT#-3CL=MCQBYY-3-O1BDC3BKD KX$2Z@QBDNKBLNC1QL-N_R1FL3BSPKLL-P3KOBDYFPS 3B\-LRSPKFQL-Y QLCN1C 1CNN NQ-P3OK1-3OR CDY GC11CNQ-P3OK1-3OR&T'=TKFODCLKXMCYBKCDCLR3S BPCL` @FPL-CO(J-1BN3OR#$)*2#$+/%2"(*Z4ZS *Z!*= 第*)期 郭秋菊等(我国环境土壤中的重要超铀核素分布 $)+*