工程科学学报，第40卷，第3期：373-380,2018年3月 Chinese Journal of Engineering,Vol.40,No.3:373-380,March 2018 DOI:10.13374/j.issn2095-9389.2018.03.014:http://journals.ustb.edu.cn 电流体动力喷射3D打印工艺参数对泰勒锥和打印图 形的影响和规律 邹淑亭，兰红波，钱垒，赵佳伟，周贺飞，朱晓阳，张广明，彭子龙 青岛理工大学青岛市3D打印工程研究中心，青岛266520 ☒通信作者，E-mail:hblan99@126.com 摘要电流体动力喷射3D打印是一种新型微纳增材制造技术，它具有成本低、结构简单、精度高、打印材料广泛等突出特 点和优势.但是，由于电流体动力喷射3D打印的打印速度快、喷嘴和基底打印距离小，特别是对于微尺度特征图形的打印，其 实际图形及打印质量难以直接观测，而且影响打印图形精度和质量的工艺参数较多，各个工艺参数相互耦合和相应作用.因 而直接有效的控制打印图形的精度（线宽）和质量（线边缘粗糙度）是其面临的一个挑战性难题.本文提出一种通过调整打印 工艺参数间接控制泰勒锥形状和尺寸，进而实现对于打印图形精度和质量有效控制的新方法.建立了线宽与工艺参数、材料 性能和基底关系的理论模型：通过实验，系统研究并揭示了电流体动力喷射3D打印工艺参数对泰勒锥和打印图形的影响及 其规律：优化出针对同一喷嘴较为理想的喷印工艺窗口；并通过典型实验工程案例研究，采用内径60μ喷嘴实现了最小线宽 3m打印，验证了实验研究结果的正确性和有效性.本文提出的方法和实验研究结果为电流体动力喷射3D打印的打印精 度、图形质量和打印稳定性改进及提高奠定了基础，并为简化和易于操作提供了一种切实可行的方法 关键词电流体动力喷射3D打印：泰勒锥：锥射流：微纳增材制造：工艺优化 分类号TH164 Effects and rules of E-jet 3D printing process parameters on Taylor cone and printed patterns ZOU Shu-ting,LAN Hong-bo,QIAN Lei,ZHAO Jia-ei,ZHOU Hefei,ZHU Xiao-yang,ZHANG Guang-ming,PENG Zi-long Qingdao Engineering Research Center for 3D Printing,Qingdao University of Technology,Qingdao 266520,China Corresponding author,E-mail:hblan99@126.com ABSTRACT Electrohydrodynamic jet 3D printing is an emerging and promising technology of micro-and nano-scale additive manu- facturing with a low cost and high resolution,as well as a wide range of printed materials.However,due to the high printing speed and small standoff height between the nozzle and the substrate,it is especially difficult to directly observe and measure the printed patterns. Furthermore,there are many process parameters that affect the printing accuracy and quality,among which each parameter is coupling and interacting.This paper proposed a method of controlling the accuracy and quality of printed patterns based on the regulation of the shape and size of the Taylor cone by varying the process parameters.A theoretical model was then derived and established that de- scribes the relationship between the line width printed with process parameters,printed material,and used substrate.Through the sys- tematic experimental study,the influences and rules of the printing process parameters on the Taylor cone and printed patterns were re- vealed:Furthermore,the ideal jet printing window for the same nozzle was optimized.Finally,the feasibility and validity of the experi- mental results were demonstrated by the typical engineering cases,and a pattern of minimum line width of 3 um was achieved with the nozzle diameter of 60 um.The proposed method and experimental results provide a basis for further improving the accuracy,quality, 收稿日期：201705-31 基金项目：国家自然科学基金资助项目(51775288,51375250)：青岛市创新领军人才资助项目(13-CX一18)
工程科学学报，第 40 卷，第 3 期: 373--380，2018 年 3 月 Chinese Journal of Engineering，Vol． 40，No． 3: 373--380，March 2018 DOI: 10． 13374 /j． issn2095--9389． 2018． 03． 014; http: / /journals． ustb． edu． cn 电流体动力喷射 3D 打印工艺参数对泰勒锥和打印图 形的影响和规律 邹淑亭，兰红波，钱 垒，赵佳伟，周贺飞，朱晓阳，张广明，彭子龙 青岛理工大学青岛市 3D 打印工程研究中心，青岛 266520 通信作者，E-mail: hblan99@ 126． com 摘 要 电流体动力喷射 3D 打印是一种新型微纳增材制造技术，它具有成本低、结构简单、精度高、打印材料广泛等突出特 点和优势． 但是，由于电流体动力喷射 3D 打印的打印速度快、喷嘴和基底打印距离小，特别是对于微尺度特征图形的打印，其 实际图形及打印质量难以直接观测，而且影响打印图形精度和质量的工艺参数较多，各个工艺参数相互耦合和相应作用． 因 而直接有效的控制打印图形的精度( 线宽) 和质量( 线边缘粗糙度) 是其面临的一个挑战性难题． 本文提出一种通过调整打印 工艺参数间接控制泰勒锥形状和尺寸，进而实现对于打印图形精度和质量有效控制的新方法． 建立了线宽与工艺参数、材料 性能和基底关系的理论模型; 通过实验，系统研究并揭示了电流体动力喷射 3D 打印工艺参数对泰勒锥和打印图形的影响及 其规律; 优化出针对同一喷嘴较为理想的喷印工艺窗口; 并通过典型实验工程案例研究，采用内径 60 μm 喷嘴实现了最小线宽 3 μm 打印，验证了实验研究结果的正确性和有效性． 本文提出的方法和实验研究结果为电流体动力喷射 3D 打印的打印精 度、图形质量和打印稳定性改进及提高奠定了基础，并为简化和易于操作提供了一种切实可行的方法． 关键词 电流体动力喷射 3D 打印; 泰勒锥; 锥射流; 微纳增材制造; 工艺优化 分类号 TH164 收稿日期: 2017--05--31 基金项目: 国家自然科学基金资助项目( 51775288，51375250) ; 青岛市创新领军人才资助项目( 13--CX--18) Effects and rules of E-jet 3D printing process parameters on Taylor cone and printed patterns ZOU Shu-ting，LAN Hong-bo ，QIAN Lei，ZHAO Jia-wei，ZHOU He-fei，ZHU Xiao-yang，ZHANG Guang-ming，PENG Zi-long Qingdao Engineering Ｒesearch Center for 3D Printing，Qingdao University of Technology，Qingdao 266520，China Corresponding author，E-mail: hblan99@ 126． com ABSTＲACT Electrohydrodynamic jet 3D printing is an emerging and promising technology of micro- and nano-scale additive manufacturing with a low cost and high resolution，as well as a wide range of printed materials． However，due to the high printing speed and small standoff height between the nozzle and the substrate，it is especially difficult to directly observe and measure the printed patterns． Furthermore，there are many process parameters that affect the printing accuracy and quality，among which each parameter is coupling and interacting． This paper proposed a method of controlling the accuracy and quality of printed patterns based on the regulation of the shape and size of the Taylor cone by varying the process parameters． A theoretical model was then derived and established that describes the relationship between the line width printed with process parameters，printed material，and used substrate． Through the systematic experimental study，the influences and rules of the printing process parameters on the Taylor cone and printed patterns were revealed; Furthermore，the ideal jet printing window for the same nozzle was optimized． Finally，the feasibility and validity of the experimental results were demonstrated by the typical engineering cases，and a pattern of minimum line width of 3 μm was achieved with the nozzle diameter of 60 μm． The proposed method and experimental results provide a basis for further improving the accuracy，quality
·374 工程科学学报，第40卷，第3期 and stability for electrohydrodynamic jet 3D printing,and the method offers a feasible solution for simplification and easy operation of actual 3D printing. KEY WORDS electrohydrodynamic jet 3D printing:Taylor cone;cone-jet;micro-and nano-scale additive manufacturing:process optimization 微纳增材制造（亦称为微纳尺度3D打印）是近 与其他微滴喷射自由成形工艺类似，影响电喷 年来出现的一种新型微纳加工技术，它基于增材原 印沉积3D打印图形精度（分辨率）和质量（如线宽 理制造微纳结构或者功能性产品（具有微纳特征结 波动度、表面粗糙度、结合性能等)的因素众 构)，微纳增材制造涵盖的尺度包括微尺度、亚微尺 多B-0,主要包括：打印材料性能（表面张力、黏度、 度、纳尺度、原子尺度、微/纳复合多尺度、宏/微跨尺 电导率、密度等)；基底/基材/基板或者衬底性能 度等.与现有微纳制造技术相比，微纳尺度3D打印 (润湿性、导电性、粗糙度等)：工艺参数（电压、打印 具有成本低、结构简单、可用材料种类多、无需掩模 频率、喷头与基底距离、流速、工作台移动速度等)： 或模具、直接成形的优点，尤其是在复杂三维微纳结 环境参数（温度、湿度等）.而且这些参数和因素互 构、高深宽比微纳结构、（多材料）复合材料微纳结 相影响、相互耦合，对于喷印过程中泰勒锥的形成、 构、宏/微复合结构以及嵌入异质结构制造方面具有 锥射流的稳定性以及喷印沉积效果有着非常重要的 非常突出的潜能和优势.目前己经开发的微纳增材 影响，进而最终影响到打印图形的精度和质量.为 制造工艺和方法多达几十种，代表性的工艺主要包 了进一步提高电流体动力喷射3D打印图形的精度 括：微立体光刻、双光子聚合激光直写、电流体动力 和质量，实现高分辨率、高质量图形的打印，必须揭 喷射3D打印（电喷印）、微激光烧结（熔化）、气溶胶 示出各工艺要素对打印图形精度和质量的影响、规 喷射打印、聚焦电子束诱导沉积、电化学沉积(elec- 律和作用机制，尤其是对于具体的电喷印3D打印 trochemical fabrication,EFAB)、激光化学气相沉积 系统，还需要优化出最适合的打印工艺窗口. (L-CVD)、聚焦离子束直写、蘸笔纳米光刻(dip- 理想泰勒锥、稳定锥射流是实现电流体动力喷 pen nanolithography)、复合3D打印等.微纳增材制 射3D打印的基础和前提0.精准控制泰勒锥的形 造目前己经被应用于微纳机电系统、3D结构电子、 成、形状、尺寸以及确保锥射流稳定性是提高电流体 生物医疗、组织器官、新材料、新能源、微流控器件、 动力喷射3D打印喷印图案精度和质量的关键和基 微纳光学器件、微纳传感器、柔性电子、软体机器人 础.尤其在电流体动力喷射3D打印实际工作过程 等诸多领域，显示出非常广阔的工业化应用前 中，最直接和最有效的方法就是根据电荷耦合器件 景 (CCD)所观察到的泰勒锥形貌，相应的调整打印工 尽管国际上己经提出的微纳尺度3D打印工艺 艺参数，以期获得理想泰勒锥以及稳定的锥射流模 多达几十种，但与其他工艺相比，电流体动力喷射 式，从而进一步实现对打印图形的精度和质量的控 3D打印在精度、材料、成本、效率等方面已经显示出 制以及复杂三维结构的可控制造.因此，通过调整 更加突出的优势和更加广阔的工程应用前景.电流 打印工艺参数，间接控制泰勒锥形状和尺寸以及射 体动力喷射打印(electrohydrodynamic jet printing,E- 流的稳定性，进而最终实现对于打印图形精度和质 jet printing)亦称为电喷印，是由Park和Rogers等提 量的有效控制，为简化和便于电流体动力喷射3D 出和发展的一种基于电流体动力学(electro-ydro 打印实际操作提供了一种行之有效的方法.而且研 dynamics,简称EHD)的微液滴喷射沉积成形制造技 究并揭示各打印工艺参数对于泰勒锥形状和尺寸、 术.与传统喷印技术（热喷印、压电喷印等）、气动式 打印图形精度和质量的影响及内在规律对于进一步 喷墨打印等采用“推”的方式不同，其采用电场驱动 优化和改进电流体动力喷射3D打印工艺也具有非 以“拉”的方式从液锥（泰勒锥）顶端产生极细的射 常重要的意义.但是，目前国内外在该方面所公开 流，喷射出远远小于喷嘴尺寸的微液滴沉积在基底 的研究成果较少.Park等通过使用高速摄像机 上.因此，电喷印具有：分辨率高、兼容性好（可打印 观测泰勒锥锥长和射流长度，揭示了打印图形的线 材料广泛，包括绝缘或导电聚合物、有机及无机材 宽与锥长和射流长度的关系及规律，发现随着喷嘴 料、各种溶液、悬浊液以及高黏度材料等)、结构简 直径增大和流量减小，获得稳定锥射流的初始电场 单、成本低等优点，目前己经被看作最具有应用前景 减小，导致锥长和喷射长度增加；为了避免射流破 的微尺度3D打印技术之一- 碎，喷嘴与基底的距离应当小于锥长和喷射长度之
工程科学学报，第 40 卷，第 3 期 and stability for electrohydrodynamic jet 3D printing，and the method offers a feasible solution for simplification and easy operation of actual 3D printing． KEY WOＲDS electrohydrodynamic jet 3D printing; Taylor cone; cone-jet; micro- and nano-scale additive manufacturing; process optimization 微纳增材制造( 亦称为微纳尺度 3D 打印) 是近 年来出现的一种新型微纳加工技术，它基于增材原 理制造微纳结构或者功能性产品( 具有微纳特征结 构) ，微纳增材制造涵盖的尺度包括微尺度、亚微尺 度、纳尺度、原子尺度、微/纳复合多尺度、宏/微跨尺 度等． 与现有微纳制造技术相比，微纳尺度 3D 打印 具有成本低、结构简单、可用材料种类多、无需掩模 或模具、直接成形的优点，尤其是在复杂三维微纳结 构、高深宽比微纳结构、( 多材料) 复合材料微纳结 构、宏/微复合结构以及嵌入异质结构制造方面具有 非常突出的潜能和优势． 目前已经开发的微纳增材 制造工艺和方法多达几十种，代表性的工艺主要包 括: 微立体光刻、双光子聚合激光直写、电流体动力 喷射 3D 打印( 电喷印) 、微激光烧结( 熔化) 、气溶胶 喷射打印、聚焦电子束诱导沉积、电化学沉积( electrochemical fabrication，EFAB) 、激光化学气相沉积 ( L--CVD) 、聚焦离子束直写、蘸笔纳米光刻 ( dippen nanolithography) 、复合 3D 打印等． 微纳增材制 造目前已经被应用于微纳机电系统、3D 结构电子、 生物医疗、组织器官、新材料、新能源、微流控器件、 微纳光学器件、微纳传感器、柔性电子、软体机器人 等 诸 多 领 域，显示出非常广阔的工业化应用前 景［1--2］． 尽管国际上已经提出的微纳尺度 3D 打印工艺 多达几十种，但与其他工艺相比，电流体动力喷射 3D 打印在精度、材料、成本、效率等方面已经显示出 更加突出的优势和更加广阔的工程应用前景． 电流 体动力喷射打印( electrohydrodynamic jet printing，Ejet printing) 亦称为电喷印，是由 Park 和 Ｒogers 等提 出和发展的一种基于电流体动力学( electro-hydro dynamics，简称 EHD) 的微液滴喷射沉积成形制造技 术． 与传统喷印技术( 热喷印、压电喷印等) 、气动式 喷墨打印等采用“推”的方式不同，其采用电场驱动 以“拉”的方式从液锥( 泰勒锥) 顶端产生极细的射 流，喷射出远远小于喷嘴尺寸的微液滴沉积在基底 上． 因此，电喷印具有: 分辨率高、兼容性好( 可打印 材料广泛，包括绝缘或导电聚合物、有机及无机材 料、各种溶液、悬浊液以及高黏度材料等) 、结构简 单、成本低等优点，目前已经被看作最具有应用前景 的微尺度 3D 打印技术之一［1--6］． 与其他微滴喷射自由成形工艺类似，影响电喷 印沉积 3D 打印图形精度( 分辨率) 和质量( 如线宽 波动 度、表 面 粗 糙 度、结 合 性 能 等) 的 因 素 众 多［3--10］，主要包括: 打印材料性能( 表面张力、黏度、 电导率、密度等) ; 基底/基材/基板或者衬底性能 ( 润湿性、导电性、粗糙度等) ; 工艺参数( 电压、打印 频率、喷头与基底距离、流速、工作台移动速度等) ; 环境参数( 温度、湿度等) ． 而且这些参数和因素互 相影响、相互耦合，对于喷印过程中泰勒锥的形成、 锥射流的稳定性以及喷印沉积效果有着非常重要的 影响，进而最终影响到打印图形的精度和质量． 为 了进一步提高电流体动力喷射 3D 打印图形的精度 和质量，实现高分辨率、高质量图形的打印，必须揭 示出各工艺要素对打印图形精度和质量的影响、规 律和作用机制，尤其是对于具体的电喷印 3D 打印 系统，还需要优化出最适合的打印工艺窗口． 理想泰勒锥、稳定锥射流是实现电流体动力喷 射 3D 打印的基础和前提［11］． 精准控制泰勒锥的形 成、形状、尺寸以及确保锥射流稳定性是提高电流体 动力喷射 3D 打印喷印图案精度和质量的关键和基 础． 尤其在电流体动力喷射 3D 打印实际工作过程 中，最直接和最有效的方法就是根据电荷耦合器件 ( CCD) 所观察到的泰勒锥形貌，相应的调整打印工 艺参数，以期获得理想泰勒锥以及稳定的锥射流模 式，从而进一步实现对打印图形的精度和质量的控 制以及复杂三维结构的可控制造． 因此，通过调整 打印工艺参数，间接控制泰勒锥形状和尺寸以及射 流的稳定性，进而最终实现对于打印图形精度和质 量的有效控制，为简化和便于电流体动力喷射 3D 打印实际操作提供了一种行之有效的方法． 而且研 究并揭示各打印工艺参数对于泰勒锥形状和尺寸、 打印图形精度和质量的影响及内在规律对于进一步 优化和改进电流体动力喷射 3D 打印工艺也具有非 常重要的意义． 但是，目前国内外在该方面所公开 的研究成果较少． Park 等［12］通过使用高速摄像机 观测泰勒锥锥长和射流长度，揭示了打印图形的线 宽与锥长和射流长度的关系及规律，发现随着喷嘴 直径增大和流量减小，获得稳定锥射流的初始电场 减小，导致锥长和喷射长度增加; 为了避免射流破 碎，喷嘴与基底的距离应当小于锥长和喷射长度之 · 473 ·
邹淑亭等：电流体动力喷射3D打印工艺参数对泰勒锥和打印图形的影响和规律 ·375· 和。Zha0等通过优化工作台移动速度和基板电 印图形分辨率和质量的影响及其规律，并优化出针 阻，打印出最小线宽37.4um图形，并应用于高分辨 对同一喷嘴较为理想的喷印工艺窗口.最后，通过 率细胞打印. 打印不同线宽图形和微尺度网格结构典型实验工程 直接有效的控制打印图形的精度（线宽）和质 案例，验证了提出方法和研究结果的正确性和有 量（线边缘粗糙度）是当前电流体动力喷射3D打印 效性. 所面临的一个挑战性难题，本文提出一种通过调整 1理论分析和建模 打印工艺参数来间接控制泰勒锥形状和尺寸，进而 实现对打印图形精度和质量有效控制的新方法.首 电流体动力喷射3D打印的基本原理如图1所 先建立线宽与打印工艺参数、材料和基底关系理论 示：在导电喷嘴（第一电极）和导电基板（第二电极） 模型。然后，通过实验系统研究，揭示电流体动力喷 之间施加高压脉冲电源（通常几百到几千伏），喷嘴 射3D打印工艺参数对泰勒锥形态、锥射流稳定性 尖端液滴在电场力的作用下拉伸变形逐渐形成泰勒 以及打印图形精度和质量的影响及规律.研究电 锥，由于锥尖端电荷聚集，当尖端电场力超过液体表 压、喷嘴与基底距离、占空比对于泰勒锥形态以及锥 面张力后，带电液体从喷嘴处喷射产生极细的射流 射流稳定性的影响及其规律；获得打印工艺参数、泰 (射流直径通常比喷嘴尺寸小1~2个数量级)，最 勒锥、打印图形之间的关系；揭示出电压、喷嘴与基 终获得微纳米尺度的液滴，同时结合工作台和喷嘴 底距离、占空比、脉冲频率和工作台移动速度对于打 的运动便能够实现复杂微纳结构的直接成型. 喷嘴 背压控制 喷嘴 表面张力重力+压力 泰勒锥 高压脉冲电源 法向电场力 射流 黏性力 基底一 切向电场力 导电基板 尖端电场力 图1电流体动力喷射3D打印原理示意图.(a)原理图：(b)泰勒锥受力图 Fig.1 Schematic diagram of Ejet 3D printing:(a)work principle:(b)acting force of Taylor cone 对于特定的ED打印系统，通过理论分析建立 由于脉冲电压控制下，脉冲频率与喷射频率存 工艺参数、材料性能、基底与打印线宽的理论模型， 在一一对应的关系，因此，单脉冲下形成的单个液滴 将为实验研究和工艺优化提供重要的理论基础和方 体积为， 向性指导 Va =od/f (4) 首先，稳定锥射流模式下单个脉冲时间内喷射 则单个液滴直径为， 出的单个液滴体积V为， V =Q.Tp (1) 0)号) (5) 式中，Q为流速，T。为单个脉冲持续时间.流速Q受 喷射出的液滴到达基板后，由于基板表面能的 到电场力、表面张力、黏性力等综合作用，由P- 影响和作用，微液滴在基板上铺展，通过基板接触角 seulle公式可得 来表征微液滴尺寸的变化.喷射出的液滴最终会在 衬底上铺展成球冠状点图案，两者直径存在如下 (2) 关系的， 4 sin0 113 式中，μ为打印材料液体黏滞系数；D.和L.分别是喷 (6) 1(1-cos8)2(2+c0s0)J 嘴的直径和长度：△P为压强差；e为真空介电常数： 式中，D为点直径，0是打印材料在基板接触角. E为电场强度：Y为液打印材料与大气界面的界面 最终可得单个脉冲作用下沉积在基板上的点 张力. 直径， 脉冲持续时间T与占空比d和频率f有关， 24 sin'00d 13 (7) To=d/f (3) D=nf1-cs0)产2+cos)
邹淑亭等: 电流体动力喷射 3D 打印工艺参数对泰勒锥和打印图形的影响和规律 和． Zhao 等［13］通过优化工作台移动速度和基板电 阻，打印出最小线宽 37. 4 μm 图形，并应用于高分辨 率细胞打印． 直接有效的控制打印图形的精度( 线宽) 和质 量( 线边缘粗糙度) 是当前电流体动力喷射 3D 打印 所面临的一个挑战性难题，本文提出一种通过调整 打印工艺参数来间接控制泰勒锥形状和尺寸，进而 实现对打印图形精度和质量有效控制的新方法． 首 先建立线宽与打印工艺参数、材料和基底关系理论 模型． 然后，通过实验系统研究，揭示电流体动力喷 射 3D 打印工艺参数对泰勒锥形态、锥射流稳定性 以及打印图形精度和质量的影响及规律． 研究电 压、喷嘴与基底距离、占空比对于泰勒锥形态以及锥 射流稳定性的影响及其规律; 获得打印工艺参数、泰 勒锥、打印图形之间的关系; 揭示出电压、喷嘴与基 底距离、占空比、脉冲频率和工作台移动速度对于打 印图形分辨率和质量的影响及其规律，并优化出针 对同一喷嘴较为理想的喷印工艺窗口． 最后，通过 打印不同线宽图形和微尺度网格结构典型实验工程 案例，验证了提出方法和研究结果的正确性和有 效性． 1 理论分析和建模 电流体动力喷射 3D 打印的基本原理如图 1 所 示: 在导电喷嘴( 第一电极) 和导电基板( 第二电极) 之间施加高压脉冲电源( 通常几百到几千伏) ，喷嘴 尖端液滴在电场力的作用下拉伸变形逐渐形成泰勒 锥，由于锥尖端电荷聚集，当尖端电场力超过液体表 面张力后，带电液体从喷嘴处喷射产生极细的射流 ( 射流直径通常比喷嘴尺寸小 1 ～ 2 个数量级) ，最 终获得微纳米尺度的液滴，同时结合工作台和喷嘴 的运动便能够实现复杂微纳结构的直接成型． 图 1 电流体动力喷射 3D 打印原理示意图． ( a) 原理图; ( b) 泰勒锥受力图 Fig． 1 Schematic diagram of E-jet 3D printing: ( a) work principle; ( b) acting force of Taylor cone 对于特定的 EHD 打印系统，通过理论分析建立 工艺参数、材料性能、基底与打印线宽的理论模型， 将为实验研究和工艺优化提供重要的理论基础和方 向性指导． 首先，稳定锥射流模式下单个脉冲时间内喷射 出的单个液滴体积 Vdr为， Vdr = Q·TP ( 1) 式中，Q 为流速，TP为单个脉冲持续时间． 流速 Q 受 到电场力、表面张力、黏性力等综合作用，由 Poiseulle 公式可得［14］， Q = πD4 n 128μL ( n ΔP + 1 2 ε0E2 － 4γ D ) n ( 2) 式中，μ 为打印材料液体黏滞系数; Dn和 Ln分别是喷 嘴的直径和长度; ΔP 为压强差; ε0为真空介电常数; E 为电场强度; γ 为液打印材料与大气界面的界面 张力． 脉冲持续时间 TP与占空比 d 和频率 f 有关， TP = d /f ( 3) 由于脉冲电压控制下，脉冲频率与喷射频率存 在一一对应的关系，因此，单脉冲下形成的单个液滴 体积为， Vdr = Qd /f ( 4) 则单个液滴直径为， Ddr = ( 6 π Vdr ) 1 /3 = ( 6Qd π ) f 1 /3 ( 5) 喷射出的液滴到达基板后，由于基板表面能的 影响和作用，微液滴在基板上铺展，通过基板接触角 来表征微液滴尺寸的变化． 喷射出的液滴最终会在 衬底上铺展成球冠状点图案，两者直径存在如下 关系［15］， Ddo Ddr = [ 4 sin3 θ ( 1 － cos θ) 2 ( 2 + cos θ ] ) 1 /3 ( 6) 式中，Ddo为点直径，θ 是打印材料在基板接触角． 最终可得单个脉冲作用下沉积在基板上的点 直径， Ddo = [ 24 sin3 θQd πf ( 1 － cos θ) 2 ( 2 + cos θ ] ) 1 /3 ( 7) · 573 ·
·376 工程科学学报，第40卷，第3期 相邻点间距P是点连接成线的重要参数，不仅 决定了打印图形线宽的大小，同时对于打印图形的 质量（线边缘粗糙度）也具有非常重要的影响作用. 当相邻点中心距P大于点直径D时，点呈离 散状态，无法构成连续细线. 当相邻点中心距P小于点直径D时，点与点 部分重叠形成细线.存在一个临界中心距值P, 当相邻点中心距P小于等于该值时，相互重叠的点 图2电流体动力喷射3D打印实验装置 Fig.2 Experimental set-up of electrohydrodynamic jet 3D printing 使得成型细线线宽W增加；当相邻点中心距P大于 该值，并且小于点直径D时，点与点部分重叠，成 与聚氨酯丙烯酸酯为基体，己二醇二丙烯酸酯(HD- 型细线的线宽始终等于点的直径Da DA)和三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)为活性 其中，相邻点中心距P由工作台移动速度v决 稀释剂，1羟基环己基苯基甲酮(184)为光引发剂， 定，可表示为， 按照合适配比均匀混合而成.材料物理性能参数如 P=号 (8) 表1所示. 当P≤P时，假设细线横截面为半球状且宽度恒 表1材料性能参数 定，则喷射出的液滴体积与细线体积相等，即 Table 1 Material performance parameter 密度/黏度(25℃)/表面张力/ Vi =.A (9) 材料 颜色 f (g.cm-3) (Pa.s) (N.m-1) 式中，A为成型细线截面积，其大小与接触角和打印 光敏聚合物无色透明 1.16 4.2 35.76×10-3 线宽有关， 4=W(0-sin6es9） (10) 3 结果与讨论 4 sin20 将式(8)和式(9)代入上式可得P≤P时成型 3.1电压 细线的线宽 电压是影响电流体动力喷射3D打印最重要的 因此，打印图形的线宽可表示为， 工艺参数，直接决定泰勒锥形成和锥射流喷射模式， 40d sin20 112 进而影响并决定打印图形的精度和质量.实验工艺 Lv(0-sin Ocos 0)] P←Ps 参数设置如下：导电喷嘴与基底距离0.4mm;占空 Wi= 240d sin'0 113 比58%；背压20kPa;脉冲频率1200Hz;Y轴工作台 mf(1-cosθ)2(2+cos8) P <P<Do 移动速度100mm·s-1.其中，形成稳定锥射流喷射 (11) 模式的初始电压为1400V.图3分别给出了在施加 不同电压条件下，相对应泰勒锥形貌（侧视图和正 2 实验装置和打印材料 视图)和所打印图形 采用自主搭建的电流体动力喷射3D打印实验 装置，如图2所示.实验中采用工艺参数如下. (1)Y轴工作台移动速度范围：0~300mm· s-1:喷头(X方向)移动速度范围0300mms1,喷 头(Z方向)移动速度范围0~200mms1. (2)高压脉冲电源：电压0~4000V;频率0~ 2000Hz:脉冲电压波形为矩形（方波）脉冲；占空比 0-99%. (3)喷嘴背压：0~10Pa 14001500V1600V170018001900V2000 (4)导电喷嘴：不锈钢针头，型号34G（约 图3不同电压下的泰勒锥形态和相应沉积图案形貌 60um). Fig.3 Morphology of Taylor cone and corresponding patterns with 打印材料为自制光敏聚合物，以环氧丙烯酸酯 different voltages
工程科学学报，第 40 卷，第 3 期 相邻点间距 P 是点连接成线的重要参数，不仅 决定了打印图形线宽的大小，同时对于打印图形的 质量( 线边缘粗糙度) 也具有非常重要的影响作用． 当相邻点中心距 P 大于点直径 Ddo时，点呈离 散状态，无法构成连续细线． 当相邻点中心距 P 小于点直径 Ddo时，点与点 部分重叠形成细线． 存在一个临界中心距值 Pmax， 当相邻点中心距 P 小于等于该值时，相互重叠的点 使得成型细线线宽 Wli增加; 当相邻点中心距 P 大于 该值，并且小于点直径 Ddo 时，点与点部分重叠，成 型细线的线宽始终等于点的直径 Ddo ［16］． 其中，相邻点中心距 P 由工作台移动速度 υ 决 定，可表示为， P = υ f ( 8) 当 P≤Pmax时，假设细线横截面为半球状且宽度恒 定，则喷射出的液滴体积与细线体积相等，即 Vdr = υ f ·A ( 9) 式中，A 为成型细线截面积，其大小与接触角和打印 线宽有关， A = W2 li ( θ － sin θcos θ) 4 sin2 θ ( 10) 将式( 8) 和式( 9) 代入上式可得 P≤Pmax时成型 细线的线宽． 因此，打印图形的线宽可表示为， Wli [ = 4Qd sin2 θ υ( θ － sin θcos θ ] ) 1/2 P≤P [ max 24Qd sin3 θ πf ( 1 － cos θ) 2 ( 2 + cos θ ] ) 1/3 { Pmax ＜ P ＜Ddo ( 11) 2 实验装置和打印材料 采用自主搭建的电流体动力喷射 3D 打印实验 装置，如图 2 所示． 实验中采用工艺参数如下． ( 1) Y 轴工作台移动速度范围: 0 ～ 300 mm· s － 1 ; 喷头( X 方向) 移动速度范围 0 ～ 300 mm·s － 1，喷 头( Z 方向) 移动速度范围 0 ～ 200 mm·s － 1 ． ( 2) 高压脉冲电源: 电压 0 ～ 4000 V; 频率 0 ～ 2000 Hz; 脉冲电压波形为矩形( 方波) 脉冲; 占空比 0 ～ 99% ． ( 3) 喷嘴背压: 0 ～ 105 Pa． ( 4 ) 导 电 喷 嘴: 不 锈 钢 针 头，型 号 34G ( 约 60 μm) ． 打印材料为自制光敏聚合物，以环氧丙烯酸酯 图 2 电流体动力喷射 3D 打印实验装置 Fig． 2 Experimental set-up of electrohydrodynamic jet 3D printing 与聚氨酯丙烯酸酯为基体，己二醇二丙烯酸酯( HDDA) 和三羟甲基丙烷三丙烯酸酯( TMPTA) 为活性 稀释剂，1-羟基环己基苯基甲酮( 184) 为光引发剂， 按照合适配比均匀混合而成． 材料物理性能参数如 表 1 所示． 表 1 材料性能参数 Table 1 Material performance parameter 材料 颜色 密度/ ( g·cm － 3 ) 黏度( 25 ℃ ) / ( Pa·s) 表面张力/ ( N·m － 1 ) 光敏聚合物 无色透明 1. 16 4. 2 35. 76 × 10 － 3 3 结果与讨论 3. 1 电压 电压是影响电流体动力喷射 3D 打印最重要的 工艺参数，直接决定泰勒锥形成和锥射流喷射模式， 进而影响并决定打印图形的精度和质量． 实验工艺 参数设置如下: 导电喷嘴与基底距离 0. 4 mm; 占空 比 58% ; 背压 20 kPa; 脉冲频率 1200 Hz; Y 轴工作台 移动速度 100 mm·s － 1 ． 其中，形成稳定锥射流喷射 模式的初始电压为 1400 V． 图 3 分别给出了在施加 不同电压条件下，相对应泰勒锥形貌( 侧视图和正 视图) 和所打印图形． 图 3 不同电压下的泰勒锥形态和相应沉积图案形貌 Fig． 3 Morphology of Taylor cone and corresponding patterns with different voltages · 673 ·
邹淑亭等：电流体动力喷射3D打印工艺参数对泰勒锥和打印图形的影响和规律 ·377· 实验结果显示，电压变化对泰勒锥形态和打印 0.3 mm 0.4 mm 0.5 mm 0.6 mm 0.7 mm 图形都有着非常显著影响.在开始阶段，随着电压 增大，泰勒锥形状由外凸状逐渐变为内凹状，线宽略 微增大.随后，当电压由1400增至1500V时，泰勒 锥的锥长有所增大，相对应打印图形质量变好.而 随着电压继续增大，泰勒锥锥长逐渐变短，相对应打 印的图形质量逐渐变差 本实验中采用的光敏聚合物打印材料，电导率 较小.液体加速区延伸至泰勒锥的基面，相比于电 导率较大的导电材料而言，其较早开始加速，由于液 体流动的连续性，整个泰勒锥的液面呈下凹状.随 着电压不断增大，法向电场力增大使得锥形由外凸 图4不同的喷嘴与基底距离下锥射流和相应沉积形貌 Fig.4 Conejet mode and corresponding patterns with different 状逐渐变为内凹状.泰勒锥的变化影响锥射流，从 standoff heights 而对打印图形的精度和质量造成较大的影响.在射 流出现初始阶段，脉冲电压增大使得泰勒锥内部产 动的实验现象，认为本实验中射流的破裂机制为扭 生较强的回流以保持足够的液体，从而形成较细的 曲破裂.随着喷嘴与基底距离增大，在同样的脉冲 射流，此时泰勒锥锥长增大更利于射流的形成.而 电压条件下，电场力逐渐减小，锥射流非稳态流动的 随着电压的进一步加大，高电压下切向电场力增大， 不稳定性波动变大，从而导致打印图形线边缘粗糙 一方面泰勒锥锥长变短以增大表面张力来维持锥形 度较大.本实验中喷嘴与基底距离在0.3mm处打 的平衡.另一方面切向电场力增大也使得更多的液 印图形的线边缘粗糙度较小，打印直线平滑度较好. 体回流，此时泰勒锥锥长变短以减弱回流来维持喷 3.3占空比 射的稳定性叼.因此，电压是影响泰勒锥锥长和形 占空比决定了单个脉冲周期内脉冲电压作用时 状、打印图形的质量（线宽粗糙度）和精度最重要的 间.在同一脉冲频率下，占空比的大小决定了电场 因素之一.对于本实验，1500V电压下形成的泰勒 喷射的状态，占空比太小，锥射流模式不能形成；占 锥半锥角接近于理论泰勒锥半锥角49.38-9，圆 空比太大，则射流稳定性较差.占空比对于打印图 锥形状接近于理想泰勒锥，同时所打印图形分辨率 形的质量和精度都有着重要的影响.实验打印参数 高，线宽粗糙度也最小. 具体设置如下：电压1500V:喷印高度0.3mm:背压 3.2喷嘴与基底距离 20kPa;脉冲频率1200Hz;Y轴工作台移动速度100 喷嘴与基底距离是电流体动力喷射3D打印另 mms1.其中，实验中观察到占空比在55%~60% 外一个重要的工艺参数，它不仅直接影响到锥射流 的范围内能够形成较为稳定的锥射流.因此，图5 的稳定性，而且与所施加电压和基底导电性能等密 分别展示了不同占空比下，泰勒锥形态和打印图形 切相关.在确保获得稳定锥射流模式前提下，喷嘴 线边缘粗糙度的变化. 与基底的距离设定为0.2~0.8mm,研究喷嘴与基 底距离对打印图形质量（形貌）的影响.其他工艺参 数设定如下：电压1500V:占空比57%：脉冲频率 1200Hz;Y轴工作台移动速度100mm·s-1.图4展 示了不同距离（高度）情况下，泰勒锥和射流的变化 以及相对应的打印图形线边缘粗糙度的变化 实验结果显示，随着喷嘴与基底距离增大，泰勒 锥锥长略微减小，锥射流稳定性变差，其对应的打印 5g 56 57 589 590 60 图形的质量（线边缘粗糙度）下降.分析其原因：当 图5不同占空比下泰勒锥形态和相应沉积形貌 锥射流形成后，射流被拉长到一定距离后进入了非 Fig.5 Morphology of Taylor cone and corresponding patterns with 稳定状态（射流破裂），研究表明射流的分解过程主 different duty ratios 要有两种作用机制：低电荷密度时的轴向破裂和高 实验结果显示，当占空比从55%增大至57% 电荷密度时的鞭式破裂.依据所观察到射流来回晃 时，泰勒锥高度略微增大，此时打印直线的形貌轮廓
邹淑亭等: 电流体动力喷射 3D 打印工艺参数对泰勒锥和打印图形的影响和规律 实验结果显示，电压变化对泰勒锥形态和打印 图形都有着非常显著影响． 在开始阶段，随着电压 增大，泰勒锥形状由外凸状逐渐变为内凹状，线宽略 微增大． 随后，当电压由 1400 增至 1500 V 时，泰勒 锥的锥长有所增大，相对应打印图形质量变好． 而 随着电压继续增大，泰勒锥锥长逐渐变短，相对应打 印的图形质量逐渐变差． 本实验中采用的光敏聚合物打印材料，电导率 较小． 液体加速区延伸至泰勒锥的基面，相比于电 导率较大的导电材料而言，其较早开始加速，由于液 体流动的连续性，整个泰勒锥的液面呈下凹状． 随 着电压不断增大，法向电场力增大使得锥形由外凸 状逐渐变为内凹状． 泰勒锥的变化影响锥射流，从 而对打印图形的精度和质量造成较大的影响． 在射 流出现初始阶段，脉冲电压增大使得泰勒锥内部产 生较强的回流以保持足够的液体，从而形成较细的 射流，此时泰勒锥锥长增大更利于射流的形成． 而 随着电压的进一步加大，高电压下切向电场力增大， 一方面泰勒锥锥长变短以增大表面张力来维持锥形 的平衡． 另一方面切向电场力增大也使得更多的液 体回流，此时泰勒锥锥长变短以减弱回流来维持喷 射的稳定性［17］． 因此，电压是影响泰勒锥锥长和形 状、打印图形的质量( 线宽粗糙度) 和精度最重要的 因素之一． 对于本实验，1500 V 电压下形成的泰勒 锥半锥角接近于理论泰勒锥半锥角 49. 3°［18--19］，圆 锥形状接近于理想泰勒锥，同时所打印图形分辨率 高，线宽粗糙度也最小． 3. 2 喷嘴与基底距离 喷嘴与基底距离是电流体动力喷射 3D 打印另 外一个重要的工艺参数，它不仅直接影响到锥射流 的稳定性，而且与所施加电压和基底导电性能等密 切相关． 在确保获得稳定锥射流模式前提下，喷嘴 与基底的距离设定为 0. 2 ～ 0. 8 mm，研究喷嘴与基 底距离对打印图形质量( 形貌) 的影响． 其他工艺参 数设定如下: 电压 1500 V; 占空比 57% ; 脉冲频率 1200 Hz; Y 轴工作台移动速度 100 mm·s － 1 ． 图 4 展 示了不同距离( 高度) 情况下，泰勒锥和射流的变化 以及相对应的打印图形线边缘粗糙度的变化． 实验结果显示，随着喷嘴与基底距离增大，泰勒 锥锥长略微减小，锥射流稳定性变差，其对应的打印 图形的质量( 线边缘粗糙度) 下降． 分析其原因: 当 锥射流形成后，射流被拉长到一定距离后进入了非 稳定状态( 射流破裂) ，研究表明射流的分解过程主 要有两种作用机制: 低电荷密度时的轴向破裂和高 电荷密度时的鞭式破裂． 依据所观察到射流来回晃 图 4 不同的喷嘴与基底距离下锥射流和相应沉积形貌 Fig． 4 Cone-jet mode and corresponding patterns with different standoff heights 动的实验现象，认为本实验中射流的破裂机制为扭 曲破裂． 随着喷嘴与基底距离增大，在同样的脉冲 电压条件下，电场力逐渐减小，锥射流非稳态流动的 不稳定性波动变大，从而导致打印图形线边缘粗糙 度较大． 本实验中喷嘴与基底距离在 0. 3 mm 处打 印图形的线边缘粗糙度较小，打印直线平滑度较好． 3. 3 占空比 占空比决定了单个脉冲周期内脉冲电压作用时 间． 在同一脉冲频率下，占空比的大小决定了电场 喷射的状态，占空比太小，锥射流模式不能形成; 占 空比太大，则射流稳定性较差． 占空比对于打印图 形的质量和精度都有着重要的影响． 实验打印参数 具体设置如下: 电压 1500 V; 喷印高度 0. 3 mm; 背压 20 kPa; 脉冲频率 1200 Hz; Y 轴工作台移动速度 100 mm·s － 1 ． 其中，实验中观察到占空比在 55% ～ 60% 的范围内能够形成较为稳定的锥射流． 因此，图 5 分别展示了不同占空比下，泰勒锥形态和打印图形 线边缘粗糙度的变化． 图 5 不同占空比下泰勒锥形态和相应沉积形貌 Fig． 5 Morphology of Taylor cone and corresponding patterns with different duty ratios 实验结果显示，当占空比从 55% 增大至 57% 时，泰勒锥高度略微增大，此时打印直线的形貌轮廓 · 773 ·
·378 工程科学学报，第40卷，第3期 趋于平滑，所打印图形线边缘粗糙度较低，但线宽有 57%;背压20kPa;喷嘴与基底距离0.3mm.图6展 所增大.随着占空比进一步增大，泰勒锥高度开始 示了脉冲频率分别为600、1000和1400Hz,每一频 减小，打印图形线边缘粗糙度增大，打印图形的质量 率都相对应20、60、100和140mm·s-1的工作台移动 变差.具体原因：即使外加电压达到了锥射流模式 速度的打印图形.图7分别给出了打印图形线宽粗 形成的阈值电压，锥射流的形成也需要一定的时间. 糙度变化图和线宽变化曲线图，其中k为单条线的 从能量角度看，在相同脉冲频率下，占空比增大使得 最窄处与最宽处线宽比值 射流具有更大的动能，当射流具有的动能超过液体 Vmm·s） /mm·s） 表面能时利于稳定射流的形成.同时随着占空比的 2060100140 Vmm·s） 2060100140 增大，泰勒锥高度的增大也使得其表面液滴具有更 2060100140 长的加速距离，液体动能增量较大，形成的射流稳定 性好.因此，随着占空比增大，打印图形的形貌质量 变好，同时单个脉冲周期下泰勒锥喷射的液体总体 积增大使得线宽也略有增大.但是，当占空比太大 时，液体的供给流速不能维持从喷嘴喷出的喷射量， 1400z 泰勒锥高度有所减小以减弱回流，此时形成的射流 1000Hz 稳定性较差，导致打印直线的粗糙度变差.对于本 0 HZ 实验中，57%占空比下形成的泰勒锥较为理想，此时 图6不同脉冲频率和工作台移动速度下的打印图形 射流稳定性好，所打印图形的线边缘粗糙度低，图形 Fig.6 Patterns with different pulse frequencies and stage velocities 质量好 3.4脉冲频率和工作台移动速度 由图6可以看出，工作台移动速度较低时，不同 脉冲频率和工作台移动速度相互配合共同影响 脉冲频率条件下所打印图形的线边缘粗糙度较大： 和决定打印图形的精度（线宽）和质量（线边缘粗糙 随着工作台移动速度增大，所打印图形的线边缘粗 度).脉冲频率决定了电场力对喷射液体的持续作 糙度逐渐降低，同时线宽也明显减小.从图7(a)线 用时间，工作台移动速度则直接决定了单位面积微 边缘粗糙度变化趋势可以推断出：对于不同的脉冲 液滴的沉积量.如果喷射频率低，工作台移动速度 频率，当工作台移动速度较低时，喷射在基底上微液 高，打印图形（直线）不连续；相反如果喷射频率高， 滴的间距较小形成重叠，打印图形质量较差；随着工 工作台移动速度低，导致喷射微液滴在同一位置叠 作台移动速度增大，微液滴间距逐渐增大，打印图形 加，打印直线的线宽增加，同时线边缘粗糙度增大. 质量得到有效提高.但是进一步提高工作台移动速 因此，理论上存在一个最优的脉冲频率和工作台移 度后，喷射在基底上微液滴的间距变大反而使得图 动速度组合，能够一方面确保打印图形保持连续性， 形质量变差.由图7(b)线宽变化曲线可知：增大工 另一方面能够得到最小的线宽和最低的线边缘粗糙 作台移动速度，线宽显著减小.而脉冲频率对于线 度.这是实际打印所期望获得的理论最优工艺 宽的影响不大.因此，喷印工艺参数的优化应综合 窗口. 考虑两种工艺参数对线宽和线边缘粗糙度的影响. 本实验参数具体设置如下：电压1500V;占空比 本实验中，综合考虑两种打印工艺参数的影响，选取 100r 60 6600 Hz -600Hz 80a1000Hz 50 1000Hz ▣1400Hz 1400Hz 40 60 30 40 20 10 0 20 60 100 140 20 60 100 140 工作台移动速度/(mm·s) 工作台移动速度/(mm·s) 图7线边缘粗糙度(a)和线宽(b)变化图 Fig.7 Diagram of line edge roughness (a)and line width (b)
工程科学学报，第 40 卷，第 3 期 趋于平滑，所打印图形线边缘粗糙度较低，但线宽有 所增大． 随着占空比进一步增大，泰勒锥高度开始 减小，打印图形线边缘粗糙度增大，打印图形的质量 变差． 具体原因: 即使外加电压达到了锥射流模式 形成的阈值电压，锥射流的形成也需要一定的时间． 从能量角度看，在相同脉冲频率下，占空比增大使得 射流具有更大的动能，当射流具有的动能超过液体 表面能时利于稳定射流的形成． 同时随着占空比的 增大，泰勒锥高度的增大也使得其表面液滴具有更 长的加速距离，液体动能增量较大，形成的射流稳定 性好． 因此，随着占空比增大，打印图形的形貌质量 变好，同时单个脉冲周期下泰勒锥喷射的液体总体 积增大使得线宽也略有增大． 但是，当占空比太大 时，液体的供给流速不能维持从喷嘴喷出的喷射量， 泰勒锥高度有所减小以减弱回流，此时形成的射流 稳定性较差，导致打印直线的粗糙度变差． 对于本 实验中，57% 占空比下形成的泰勒锥较为理想，此时 射流稳定性好，所打印图形的线边缘粗糙度低，图形 质量好． 图 7 线边缘粗糙度( a) 和线宽( b) 变化图 Fig． 7 Diagram of line edge roughness ( a) and line width ( b) 3. 4 脉冲频率和工作台移动速度 脉冲频率和工作台移动速度相互配合共同影响 和决定打印图形的精度( 线宽) 和质量( 线边缘粗糙 度) ． 脉冲频率决定了电场力对喷射液体的持续作 用时间，工作台移动速度则直接决定了单位面积微 液滴的沉积量． 如果喷射频率低，工作台移动速度 高，打印图形( 直线) 不连续; 相反如果喷射频率高， 工作台移动速度低，导致喷射微液滴在同一位置叠 加，打印直线的线宽增加，同时线边缘粗糙度增大． 因此，理论上存在一个最优的脉冲频率和工作台移 动速度组合，能够一方面确保打印图形保持连续性， 另一方面能够得到最小的线宽和最低的线边缘粗糙 度． 这是实际打印所期望获得的理论最优工艺 窗口． 本实验参数具体设置如下: 电压 1500 V; 占空比 57% ; 背压 20 kPa; 喷嘴与基底距离 0. 3 mm． 图 6 展 示了脉冲频率分别为 600、1000 和 1400 Hz，每一频 率都相对应 20、60、100 和 140 mm·s － 1的工作台移动 速度的打印图形． 图 7 分别给出了打印图形线宽粗 糙度变化图和线宽变化曲线图，其中 k 为单条线的 最窄处与最宽处线宽比值． 图 6 不同脉冲频率和工作台移动速度下的打印图形 Fig． 6 Patterns with different pulse frequencies and stage velocities 由图 6 可以看出，工作台移动速度较低时，不同 脉冲频率条件下所打印图形的线边缘粗糙度较大; 随着工作台移动速度增大，所打印图形的线边缘粗 糙度逐渐降低，同时线宽也明显减小． 从图 7( a) 线 边缘粗糙度变化趋势可以推断出: 对于不同的脉冲 频率，当工作台移动速度较低时，喷射在基底上微液 滴的间距较小形成重叠，打印图形质量较差; 随着工 作台移动速度增大，微液滴间距逐渐增大，打印图形 质量得到有效提高． 但是进一步提高工作台移动速 度后，喷射在基底上微液滴的间距变大反而使得图 形质量变差． 由图 7( b) 线宽变化曲线可知: 增大工 作台移动速度，线宽显著减小． 而脉冲频率对于线 宽的影响不大． 因此，喷印工艺参数的优化应综合 考虑两种工艺参数对线宽和线边缘粗糙度的影响． 本实验中，综合考虑两种打印工艺参数的影响，选取 · 873 ·
邹淑亭等：电流体动力喷射3D打印工艺参数对泰勒锥和打印图形的影响和规律 ·379· 脉冲频率1200Hz、工作台移动速度110mm·s-,能 印，如图9所示，其中(a)线宽为25μm,线间距为 够同时保证获得较小的线宽和较低的线边缘粗 150μm;(b)线宽为30um,线间距为500μm. 糙度. 本文通过观察打印过程中泰勒锥形状和尺寸变 3.5案例研究 化，结合上述工艺参数影响规律实时调整打印工艺 为了进一步验证本文提出方法和实验结果的正 参数，为电流体动力喷射3D打印喷印高分辨率、高 确性和有效性，综合考虑多个工艺因素的相互作用 质量（较低线边缘粗糙度）图案提供了一种简单易 和共同影响，开展微尺度图案典型案例的打印的实 行和切实有效的方法.同时，验证了通过调整打印 验研究.打印材料仍然采用上述研究使用的光敏聚 工艺参数间接控制泰勒锥形状和尺寸能够实现对于 合物，导电喷嘴为不锈钢针头，型号34G(约60 打印图形精度和质量的有效控制. μm).综合考虑多个因素，优化出的工艺参数如下： 电压1500V,喷嘴与基底距离0.3mm,占空比57%， 脉冲频率1200Hz,Y轴工作台移动速度110mm· s-1,背压范围20~30kPa.图8展示了采用同一个 内径为60um针头，实现了3、7、9、12、16、20、25、 37912162025283245 28、32、45μm不同线宽图形的打印，而且打印直线 图8采用同一个内径为60μm针头打印出不同线宽(m)的 的线边缘粗糙度非常低，图形质量好.进一步观察 图形 打印过程中泰勒锥的变化来调整电压、背压、工作台 Fig.8 Different line width patterns printed with the same size of 移动速度等参数，实现了不同线宽微尺度图形的打 stainless steel nozzles (outer diameter:60 um) 100 jm 200m 图9光敏聚合物微尺度图案打印.()网格状：(b)平行条状 Fig.9 Micro patterns of photosensitive polymer materials:(a)grid pattern:(b)parallel-strip 定了电场喷射的状态，占空比过小，不能形成电场喷 4结论 射；占空比过大，射流稳定性较差，对于同一脉冲频 (1)电压是影响泰勒锥形成和喷射模式最为关 率应该选择适合的占空比 键的因素.脉冲电压增大会使得泰勒锥形状和尺寸 (3)脉冲频率和工作台移动速度相互配合共同 发生显著变化，并影响喷印图形的精度和质量（线 影响打印图形的精度（线宽）和质量（线边缘粗糙 边缘粗糙度).在初始阶段，随着电压增大，泰勒锥 度).在本研究中，对于打印图形精度，线宽随着工 由外凸状逐渐变为内凹状，线宽略微增大：随后泰勒 作台移动速度的增大逐渐变小，而脉冲频率的影响 锥锥长先略微增大而后逐渐变短，相应图形质量由 不大.对于打印图形的质量，随着工作台移动速度 好变差.因此，在打印过程中，应尽量选择合适的电 和脉冲频率的增大，打印图形线边缘粗糙度明显减 压以获得理想泰勒锥，即泰勒锥形状比较平直，半锥 小，但继续增大后，线边缘粗糙度增大.因此，理论 角接近于49.3°.本研究中1500V电压下获得的泰 上存在一个最优的脉冲频率和工作台移动速度组 勒锥接近理想泰勒锥，打印图形质量和精度较好. 合，能够一方面确保打印图形保持连续性，另一方面 (2)在确保形成稳定锥射流模式条件下，喷嘴 能够得到最小的线宽和最低的线边缘粗糙度.这是 与基底之间的距离尽可能小，以减小锥射流的非稳 实际打印所期望获得的理论最优工艺窗口 态不稳定性波动.获得较为稳定的锥射流能够确保 (4)针对本文所述的光敏聚合物打印材料和实 实现高质量和高分辨率图形打印.占空比的大小决 验装置，通过调整电压、喷印距离、占空比、工作台移
邹淑亭等: 电流体动力喷射 3D 打印工艺参数对泰勒锥和打印图形的影响和规律 脉冲频率 1200 Hz、工作台移动速度 110 mm·s － 1，能 够同时保证获得较小的线宽和较低的线边缘粗 糙度． 3. 5 案例研究 为了进一步验证本文提出方法和实验结果的正 确性和有效性，综合考虑多个工艺因素的相互作用 和共同影响，开展微尺度图案典型案例的打印的实 验研究． 打印材料仍然采用上述研究使用的光敏聚 合物，导电喷嘴为不锈钢针头，型 号 34G ( 约 60 μm) ． 综合考虑多个因素，优化出的工艺参数如下: 电压 1500 V，喷嘴与基底距离 0. 3 mm，占空比 57% ， 脉冲频率 1200 Hz，Y 轴工作台移动速度 110 mm· s － 1，背压范围 20 ～ 30 kPa． 图 8 展示了采用同一个 内径为 60 μm 针头，实现了 3、7、9、12、16、20、25、 28、32、45 μm 不同线宽图形的打印，而且打印直线 的线边缘粗糙度非常低，图形质量好． 进一步观察 打印过程中泰勒锥的变化来调整电压、背压、工作台 移动速度等参数，实现了不同线宽微尺度图形的打 印，如图 9 所示，其中( a) 线宽为 25 μm，线间距为 150 μm; ( b) 线宽为 30 μm，线间距为 500 μm． 本文通过观察打印过程中泰勒锥形状和尺寸变 化，结合上述工艺参数影响规律实时调整打印工艺 参数，为电流体动力喷射 3D 打印喷印高分辨率、高 质量( 较低线边缘粗糙度) 图案提供了一种简单易 行和切实有效的方法． 同时，验证了通过调整打印 工艺参数间接控制泰勒锥形状和尺寸能够实现对于 打印图形精度和质量的有效控制． 图 8 采用同一个内径为 60 μm 针头打印出不同线宽( μm) 的 图形 Fig． 8 Different line width patterns printed with the same size of stainless steel nozzles ( outer diameter: 60 μm) 图 9 光敏聚合物微尺度图案打印． ( a) 网格状; ( b) 平行条状 Fig． 9 Micro patterns of photosensitive polymer materials: ( a) grid pattern; ( b) parallel-strip 4 结论 ( 1) 电压是影响泰勒锥形成和喷射模式最为关 键的因素． 脉冲电压增大会使得泰勒锥形状和尺寸 发生显著变化，并影响喷印图形的精度和质量( 线 边缘粗糙度) ． 在初始阶段，随着电压增大，泰勒锥 由外凸状逐渐变为内凹状，线宽略微增大; 随后泰勒 锥锥长先略微增大而后逐渐变短，相应图形质量由 好变差． 因此，在打印过程中，应尽量选择合适的电 压以获得理想泰勒锥，即泰勒锥形状比较平直，半锥 角接近于 49. 3°． 本研究中 1500 V 电压下获得的泰 勒锥接近理想泰勒锥，打印图形质量和精度较好． ( 2) 在确保形成稳定锥射流模式条件下，喷嘴 与基底之间的距离尽可能小，以减小锥射流的非稳 态不稳定性波动． 获得较为稳定的锥射流能够确保 实现高质量和高分辨率图形打印． 占空比的大小决 定了电场喷射的状态，占空比过小，不能形成电场喷 射; 占空比过大，射流稳定性较差，对于同一脉冲频 率应该选择适合的占空比． ( 3) 脉冲频率和工作台移动速度相互配合共同 影响打印图形的精度( 线宽) 和质量( 线边缘粗糙 度) ． 在本研究中，对于打印图形精度，线宽随着工 作台移动速度的增大逐渐变小，而脉冲频率的影响 不大． 对于打印图形的质量，随着工作台移动速度 和脉冲频率的增大，打印图形线边缘粗糙度明显减 小，但继续增大后，线边缘粗糙度增大． 因此，理论 上存在一个最优的脉冲频率和工作台移动速度组 合，能够一方面确保打印图形保持连续性，另一方面 能够得到最小的线宽和最低的线边缘粗糙度． 这是 实际打印所期望获得的理论最优工艺窗口． ( 4) 针对本文所述的光敏聚合物打印材料和实 验装置，通过调整电压、喷印距离、占空比、工作台移 · 973 ·
·380 工程科学学报，第40卷，第3期 动速度和脉冲频率等工艺参数，确定出较为理想的 [8]Wei C,Qin H T,Chiu C P,et al.Drop-on-demand Eijet printing 喷印工艺窗口，其中优化出工艺参数：电压1500V, of continuous interconnects with AC-pulse modulation on highly in- 喷嘴与基底距离0.3mm,占空比57%，工作台移动 sulating substrates.J Manuf Syst,2015,37(2):505 Rahman K,Ali K,Muhammad N M,et al.Fine resolution drop- 速度110mms-,脉冲频率1200Hz.最终采用内径 on-demand electrohydrodynamic patterning of conductive silver 为60μm喷嘴实现了最小线宽3μm打印以及微尺 tracks on glass substrate.Appl Phys A,2012,111 (2):593 度图案打印. [0]Kim Y,Jang S,Oh J H.High-tesolution electrohydrodynamic printing of silver nanoparticle ink via commercial hypodermic nee- 参考文献 dles.Appl Phys Lett,2015,106(1):1261 [1]Lan H B.Li D C,Lu B H.Micro and nano scale 3D printing.Sci [11]Huang F L,Sun Q,Zhang L B,et al.Overview on the micropat- Sin Technol,2015,45(9):919 terned printing method by near-field electrohydrodynamic cone (兰红波，李涤尘，卢秉恒.微纳尺度3D打印.中国科学：技 jet.Mech Electr Eng Technol,2017,46(2):58 术科学，2015,45(9)：919) (黄风立，孙权，张礼兵，等。近场电流体动力锥射流微图案 Yudistira H T,Tenggara A P,Oh S S,et al.High-esolution 化打印方法研究综述.机电工程技术，2017,46(2)：58) [12]Park J,Park J W,Nasrabadi A M,et al.Methodology to set up electrohydrodynamic jet printing for the direct fabrication of 3D multilayer terahertz metamaterial of high refractive index.Micro- noeubtrate gap for high resolution electrohydrodynamic jet mech Microeng,2015,25(4):0450061 printing.Appl Phys Lett,2016,109(13)134104 B]Onses M S,Sutanto E,Ferreira P M,et al.Mechanisms,capa- 03] Zhao X,He J K,Xu F Y,et al.Electrohydrodynamic printing: bilities,and applications of high-resolution electrohydrodynamic jet a potential tool for high-resolution hydrogel/cell patterning.Virtu- printing.Small,2015,11(34):4237 al Phys Prototyping,2016,11(1)57 4]Lee A,Jin H,Dang H W,et al.Optimization of experimental pa- [14]Korvink J G,Smith P J,Shin D Y.Inkjet-Based Micromanufac- rameters to determine the jetting regimes in electrohydrodynamic turing.Hoboken:Wiley-VCH Verlag GmbH Co,2012 printing.Langmuir,2013,29(44):13630 [15]Park J,Kim B,Kim S,et al.Prediction of drop-on-demand [5]Park J U,Hardy M,Kang S J,et al.High-resoluting eletrohydro- (DOD)pattern size in pulse voltage-pplied electrohydrodynamic dynamic jet printing.Nat Mater,2007,6(10):782 (EHD)jet printing of Ag colloid ink.Appl Phys A,2014,117: [6]Yang J J,Zhang Z Y,Lan H B,et al.Jetting mechanism and 2225 rules of micro scale 3D printing based on EHD.T Chin Soc Agric [16]Gao F Q,Sonin AA.Precise doposition of molten microdrops: Mach,2016,47(6):401 the physics of digital microfabrication.Proc R Soc A,1994,444 (1922):533 (杨建军，张志远，兰红波，等.基于EHD微尺度3D打印喷 射机理与规律研究.农业机械学报，2016,47(6)：401) 17]Li JL Electrospray.Shanghai:Shanghai Jiao Tong University ]Choi K J,Rahman K,Muhammad N M,et al.Electrohydrody- Press,2012 (李建林.电场喷射.上海：上海交通大学出版社，2012) namic inkjet-micro pattem fabrication for printed electronics appli- cations /Recent Advances in Nanofabrication Techniques and Ap- [18]Taylor G.Disintegration of water drops in an electric field.Pro R Soc London Ser A,1964,280(1382)383 plications [2017-05-31]https:/www.intechopen.com/books/ [19]Hayati I,Baikey A I,Tadros T F.Mechanism of stable jet for- recent-advances-in-nanofabrication-echniques-and-applications/ electrohydrodynamic-inkjet-micro-pattern-fabrication-for-printed mation in electrohydrodynamic atomization.Nature,1986,319 (6048):41 lectronics-pplications
工程科学学报，第 40 卷，第 3 期 动速度和脉冲频率等工艺参数，确定出较为理想的 喷印工艺窗口，其中优化出工艺参数: 电压 1500 V， 喷嘴与基底距离 0. 3 mm，占空比 57% ，工作台移动 速度 110 mm·s － 1，脉冲频率 1200 Hz． 最终采用内径 为 60 μm 喷嘴实现了最小线宽 3 μm 打印以及微尺 度图案打印． 参 考 文 献 ［1］ Lan H B，Li D C，Lu B H． Micro and nano scale 3D printing． Sci Sin Technol，2015，45( 9) : 919 ( 兰红波，李涤尘，卢秉恒． 微纳尺度 3D 打印． 中国科学: 技 术科学，2015，45( 9) : 919) ［2］ Yudistira H T，Tenggara A P，Oh S S，et al． High-resolution electrohydrodynamic jet printing for the direct fabrication of 3D multilayer terahertz metamaterial of high refractive index． J Micromech Microeng，2015，25( 4) : 045006-1 ［3］ Onses M S，Sutanto E，Ferreira P M，et al． Mechanisms，capabilities，and applications of high-resolution electrohydrodynamic jet printing． Small，2015，11( 34) : 4237 ［4］ Lee A，Jin H，Dang H W，et al． Optimization of experimental parameters to determine the jetting regimes in electrohydrodynamic printing． Langmuir，2013，29( 44) : 13630 ［5］ Park J U，Hardy M，Kang S J，et al． High-resoluting eletrohydrodynamic jet printing． Nat Mater，2007，6( 10) : 782 ［6］ Yang J J，Zhang Z Y，Lan H B，et al． Jetting mechanism and rules of micro scale 3D printing based on EHD． T Chin Soc Agric Mach，2016，47( 6) : 401 ( 杨建军，张志远，兰红波，等． 基于 EHD 微尺度 3D 打印喷 射机理与规律研究． 农业机械学报，2016，47( 6) : 401) ［7］ Choi K J，Ｒahman K，Muhammad N M，et al． Electrohydrodynamic inkjet-micro pattern fabrication for printed electronics applications / / Ｒecent Advances in Nanofabrication Techniques and Applications ［2017--05--31］ https: / /www． intechopen． com / books/ recent-advances-in-nanofabrication-techniques-and-applications/ electrohydrodynamic-inkjet-micro-pattern-fabrication-for-printed-electronics-applications ［8］ Wei C，Qin H T，Chiu C P，et al． Drop-on-demand E-jet printing of continuous interconnects with AC-pulse modulation on highly insulating substrates． J Manuf Syst，2015，37( 2) : 505 ［9］ Ｒahman K，Ali K，Muhammad N M，et al． Fine resolution dropon-demand electrohydrodynamic patterning of conductive silver tracks on glass substrate． Appl Phys A，2012，111( 2) : 593 ［10］ Kim Y，Jang S，Oh J H． High-resolution electrohydrodynamic printing of silver nanoparticle ink via commercial hypodermic needles． Appl Phys Lett，2015，106( 1) : 1261 ［11］ Huang F L，Sun Q，Zhang L B，et al． Overview on the micropatterned printing method by near-field electrohydrodynamic cone jet． Mech Electr Eng Technol，2017，46( 2) : 58 ( 黄风立，孙权，张礼兵，等． 近场电流体动力锥射流微图案 化打印方法研究综述． 机电工程技术，2017，46( 2) : 58) ［12］ Park J，Park J W，Nasrabadi A M，et al． Methodology to set up nozzle-to-substrate gap for high resolution electrohydrodynamic jet printing． Appl Phys Lett，2016，109( 13) : 134104 ［13］ Zhao X，He J K，Xu F Y，et al． Electrohydrodynamic printing: a potential tool for high-resolution hydrogel /cell patterning． Virtual Phys Prototyping，2016，11( 1) : 57 ［14］ Korvink J G，Smith P J，Shin D Y． Inkjet-Based Micromanufacturing． Hoboken: Wiley-VCH Verlag GmbH ＆ Co，2012 ［15］ Park J，Kim B，Kim S，et al． Prediction of drop-on-demand ( DOD) pattern size in pulse voltage-applied electrohydrodynamic ( EHD) jet printing of Ag colloid ink． Appl Phys A，2014，117: 2225 ［16］ Gao F Q，Sonin A A． Precise doposition of molten microdrops: the physics of digital microfabrication． Proc Ｒ Soc A，1994，444 ( 1922) : 533 ［17］ Li J L． Electrospray． Shanghai: Shanghai Jiao Tong University Press，2012 ( 李建林． 电场喷射． 上海: 上海交通大学出版社，2012) ［18］ Taylor G． Disintegration of water drops in an electric field． Proc Ｒ Soc London Ser A，1964，280( 1382) : 383 ［19］ Hayati I，Baikey A I，Tadros T F． Mechanism of stable jet formation in electrohydrodynamic atomization． Nature，1986，319 ( 6048) : 41 · 083 ·