非线性界面动力学影响下颗粒增长的界面稳定性.pdf_大学文库

工程科学学报，第38卷，第1期：4753,2016年1月 Chinese Journal of Engineering,Vol.38,No.1:47-53,January 2016 D0l:10.13374/j.issn2095-9389.2016.01.007:http://journals..ustb.edu.cn 非线性界面动力学影响下颗粒增长的界面稳定性王信峰”，陈明文列区，王飞2》 1)北京联合大学基础部，北京1001012)北京科技大学数理学院，北京100083 ☒通信作者，E-mail:chenmw@ustb.edu.cn 摘要研究了一个带有非线性温度依赖界面动力学的颗粒生长数学模型，分析颗粒界面的演化及其形态稳定性.利用渐近展开方法，获得颗粒生长的渐近解以及界面扰动的变化率.当界面动力学增加时，界面动力学过冷减小，颗粒增长速度也减小，非线性温度依赖界面动力学使得颗粒界面生长倾向于稳定.与忽略界面动力学的情形比较，非线性界面动力学显著减弱了球颗粒的生长速度关键词颗粒增长：界面：动力学；渐近展开：稳定性分析分类号TG111.4 Interface stability of particle growth under the influence of nonlinear interface kinetics WANG Xin-feng",CHEN Ming-wen,WANG Fei 1)Department of Basic Course,Beijing Union University,Beijing 100101,China 2)School of Mathematics and Physics,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China Corresponding author,E-mail:chenmw@ustb.edu.cn ABSTRACT A mathematical model of particle growth taking nonlinear temperature-depended interface kinetics into account was investigated,and the particle interface evolution and morphological stability were analyzed.The asymptotic solution of particle growth and the change rate of interface perturbations were obtained by means of an asymptotic expansion method.The result shows that the interface kinetics undercooling and the particle growth velocity decrease with increasing interface kinetics,and that the nonlinear temperature-depended interface kinetics tends to stabilize particle growth.Compared with the situation of neglecting interfacial kinet- ics,the nonlinear interfacial kinetics significantly decreases the particle growth velocity. KEY WORDS particle growth:interfaces;kinetics:asymptotic expansion:stability analysis 凝固过程中的界面形态是材料科学与凝聚态物理其中△T、为界面动力学过冷，△H为熔体单位体积的所关注的重要问题之一.自1963年Mullins和潜热，T,为界面温度，U,为颗粒界面的生长速度，T Sekerka四首先研究了颗粒生长的界面形态稳定性之为纯物质的平衡凝固温度，V。为液相中的声速，R。为后，凝固过程微结构界面形态稳定性研究取得很大的气体常数，P1为液相密度，M。为熔体的摩尔质量. 进展2.实验研究表明，界面动力学对颗粒生长的界含有与界面温度变化有关的界面动力学过冷的球面形态有重要影响.@.界面动力学过冷既与界面生颗粒生长问题是一个多尺度自由边界的偏微分方程奇长速度相关，同时受界面温度变化的影响.Turnbull四异边值问题.为了简化，许多研究6,2)假设界面动给出如下非线性温度依赖关系：力学过冷△T、是界面增长速度的线性函数，即△T、= △Tx=- U (1) LU,这里界面动力学系数μ取常数.最近的研 △HM。究.1开始考虑下式的一阶近似展开：收稿日期：2015-03-23 基金项目：国家自然科学基金资助项目(10972030)

工程科学学报，第 38 卷，第 1 期: 47--53，2016 年 1 月 Chinese Journal of Engineering，Vol． 38，No． 1: 47--53，January 2016 DOI: 10． 13374 /j． issn2095--9389． 2016． 01． 007; http: / /journals． ustb． edu． cn 非线性界面动力学影响下颗粒增长的界面稳定性王信峰1) ，陈明文2) ，王飞2) 1) 北京联合大学基础部，北京 100101 2) 北京科技大学数理学院，北京 100083  通信作者，E-mail: chenmw@ ustb． edu． cn 摘要研究了一个带有非线性温度依赖界面动力学的颗粒生长数学模型，分析颗粒界面的演化及其形态稳定性．利用渐近展开方法，获得颗粒生长的渐近解以及界面扰动的变化率．当界面动力学增加时，界面动力学过冷减小，颗粒增长速度也减小，非线性温度依赖界面动力学使得颗粒界面生长倾向于稳定．与忽略界面动力学的情形比较，非线性界面动力学显著减弱了球颗粒的生长速度．关键词颗粒增长; 界面; 动力学; 渐近展开; 稳定性分析分类号 TG111. 4 收稿日期: 2015--03--23 基金项目: 国家自然科学基金资助项目( 10972030) Interface stability of particle growth under the influence of nonlinear interface kinetics WANG Xin-feng1) ，CHEN Ming-wen2)  ，WANG Fei2) 1) Department of Basic Course，Beijing Union University，Beijing 100101，China 2) School of Mathematics and Physics，University of Science and Technology Beijing，Beijing 100083，China  Corresponding author，E-mail: chenmw@ ustb． edu． cn ABSTＲACT A mathematical model of particle growth taking nonlinear temperature-depended interface kinetics into account was investigated，and the particle interface evolution and morphological stability were analyzed． The asymptotic solution of particle growth and the change rate of interface perturbations were obtained by means of an asymptotic expansion method． The result shows that the interface kinetics undercooling and the particle growth velocity decrease with increasing interface kinetics，and that the nonlinear temperature-depended interface kinetics tends to stabilize particle growth． Compared with the situation of neglecting interfacial kinetics，the nonlinear interfacial kinetics significantly decreases the particle growth velocity． KEY WOＲDS particle growth; interfaces; kinetics; asymptotic expansion; stability analysis 凝固过程中的界面形态是材料科学与凝聚态物理所关注的重要问题之一．自 1963 年 Mullins 和 Sekerka［1］首先研究了颗粒生长的界面形态稳定性之后，凝固过程微结构界面形态稳定性研究取得很大的进展［2--9］．实验研究表明，界面动力学对颗粒生长的界面形态有重要影响［2，10］．界面动力学过冷既与界面生长速度相关，同时受界面温度变化的影响． Turnbull［11］给出如下非线性温度依赖关系: ΔTK = －ＲgTM TIρL ΔHM0 ( ln 1 － UI V ) 0 ． ( 1) 其中 ΔTK 为界面动力学过冷，ΔH 为熔体单位体积的潜热，TI 为界面温度，UI 为颗粒界面的生长速度，TM 为纯物质的平衡凝固温度，V0 为液相中的声速，Ｒg 为气体常数，ρL 为液相密度，M0 为熔体的摩尔质量．含有与界面温度变化有关的界面动力学过冷的球颗粒生长问题是一个多尺度自由边界的偏微分方程奇异边值问题．为了简化，许多研究［6--9，12--13］假设界面动力学过冷 ΔTK 是界面增长速度的线性函数，即 ΔTK = 1 μ UI，这里界面动力学系数 μ 取常数．最近的研究［6，14］开始考虑下式的一阶近似展开:

48· 工程科学学报，第38卷，第1期 R TuTPLU △Tk≈ △HM。V。 (2) 熔体这相当于要求式(1)中0，相对于声速而言必须充分小，从面可以展开成Tw级数h(1-光)= 品体 0 一+，进而舍去余项而得到。但在晶核长大过程 U 0 中，其界面生长速度可以达到很高的量级.当界面生长速度很大时，h1一受)不能展开成Tc级数图1过冷熔体中颗粒生长示意图本文将考虑与界面温度变化有关的界面动力学过冷对 Fig.1 Schematic illustration of particle growth in an undercooled 颗粒界面生长形态的影响，利用渐近分析方法，研究过 melt 冷熔体中颗粒的界面演化及其界面形态稳定性，揭示界面动力学过冷对颗粒生长速度和界面形态的影响. 2 渐近解 1理论模型鉴于参数￡很小，记基态解为T,Ts和R,并将考虑处于过冷熔体内的颗粒生长（图1），记V= 它们展开成ε的渐近级数：点，品为界面特征速度，工.为运场温度，。为颗粒初 TB=TD+ET+…,Ts=Tw+ETs1+…, Rg=Rm+ERI+…. (10) 始半径.选择颗粒的初始半径。作为长度尺度，「。/W 其中各系数均为球调和函数.界面平均曲率K相应展作为时间尺度，△T=TM-T.作为温度尺度，则量纲一开西为的热传导控制方程如下： 2K=元+虎M+2)R。+m (11) 。证=T,8 证=kT (3) 其中A是Laplacian算子的一部分：其中e=c,PAT/△H为小参数，c。为比热容，Kr= 色为 KL A=品(mo) 热扩散系数.在颗粒界面上，温度场满足连续性条件、 sin'0a2 Gibbs--Thomson条件和能量守恒条件：将方程(10)和(11)代入方程(3)~(9)，比较ε TL=Ts=Tu, (4) 的各阶项，得到首阶近似的控制方程： VTHLO=0,VTiSo =0. (12) T:=2rK+CMIn (1-BU,T:+M In (1-BU), 界面条件： (5) TRLo=TaSo* (13) (1+2rCK)U=(f VTs -VTL)-n. (6) = -+CMTln(1-BRi)+MxIn(1-BRi) 其中 r=-YTw R TuPL (14) TATAH'Ms =AHATM (-）a=- (15) ar ar ,C=,B E= V 六8=。远场与内部条件： T。→-1（当r一→∞），To一→0(1）（当r0) 在远场，满足远场条件 (16) T→-1，当r→0： (7) 另外，满足正则条件界面初始条件 (17) T→0(1)，当r0: (8) Rm(0)=1. 以及界面初始条件根据方程(12)可知，其有形式解 R(0,p,0)=1. (9) 7n=a,0+0rn=0+o0 r 由此可见，M、是界面动力学过冷△T、量纲一化后非线性部分的系数，它的大小与界面动力学系数成从而，利用条件式(13)~(16)，解得温度场为反比，也决定了界面动力学过冷△T、的大小.本文 T=-1+ Rmo-2+(1-C)MxRwoln(1-BRin)1 假定：在过冷熔体中，液相密度与固相密度相等 1-CMKIn(1-BRio)

工程科学学报，第 38 卷，第 1 期 ΔTK≈ＲgTM TIρLUI ΔHM0V0 ． ( 2) 这相当于要求式( 1) 中 UI 相对于声速而言必须充分小，从而可以展开成 Taylor 级数 ( ln 1 － UI V ) 0 = － UI V0 + …，进而舍去余项而得到．但在晶核长大过程中，其界面生长速度可以达到很高的量级．当界面生长速度很大时， ( ln 1 － UI V ) 0 不能展开成 Taylor 级数．本文将考虑与界面温度变化有关的界面动力学过冷对颗粒界面生长形态的影响，利用渐近分析方法，研究过冷熔体中颗粒的界面演化及其界面形态稳定性，揭示界面动力学过冷对颗粒生长速度和界面形态的影响． 1 理论模型考虑处于过冷熔体内的颗粒生长( 图 1) ，记 V = kL ΔT r0ΔH为界面特征速度，T∞ 为远场温度，r0 为颗粒初始半径．选择颗粒的初始半径 r0 作为长度尺度，r0 / V 作为时间尺度，ΔT = TM － T∞ 作为温度尺度，则量纲一的热传导控制方程如下: ε TL t = 2 Δ TL，ε TS t = κT 2 Δ TS ． ( 3) 其中 ε = cpρLΔT /ΔH 为小参数，cp 为比热容，κT = κS κL 为热扩散系数．在颗粒界面上，温度场满足连续性条件、 Gibbs--Thomson 条件和能量守恒条件: TL = TS = TI， ( 4) TI = 2ΓK + CMK ( ln 1 － βUI ) TI + MK ln( 1 － βUI ) ， ( 5) ( 1 + 2ΓCK) UI = ( k^ Δ TS － Δ TL )·n． ( 6) 其中 Γ = γTM r0ΔTΔH，MK = ＲgT2 M ρL ΔHΔTM0 ， k^ = kS kL ，C = ΔT TM ，β = V V0 ．在远场，满足远场条件 TL→ － 1，当 r→∞ ; ( 7) 另外，满足正则条件 TS→O( 1) ，当 r→0; ( 8) 以及界面初始条件Ｒ( θ，φ，0) = 1． ( 9) 由此可见，MK 是界面动力学过冷 ΔTK 量纲一化后非线性部分的系数，它的大小与界面动力学系数成反比［14］，也决定了界面动力学过冷 ΔTK 的大小．本文假定: 在过冷熔体中，液相密度与固相密度相等．图 1 过冷熔体中颗粒生长示意图 Fig． 1 Schematic illustration of particle growth in an undercooled melt 2 渐近解鉴于参数 ε 很小，记基态解为 TLB、TSB和ＲB，并将它们展开成 ε 的渐近级数: TLB = TBL0 + εTBL1 + …，TSB = TBS0 + εTBS1 + …，ＲB = ＲB0 + εＲB1 + …． ( 10) 其中各系数均为球调和函数．界面平均曲率 K 相应展开［4］为 2K = － 2 ＲB0 + ε Ｒ2 B0 ( Λ + 2) ＲB1 + …． ( 11) 其中 Λ 是 Laplacian 算子的一部分: Λ = 1 sinθ   ( θ sinθ   ) θ + 1 sin2 θ  2 2 ．将方程( 10) 和( 11) 代入方程( 3) ～ ( 9) ，比较 ε 的各阶项，得到首阶近似的控制方程: 2 Δ TBL0 = 0， 2 Δ TBS0 = 0． ( 12) 界面条件: TBL0 = TBS0， ( 13) TBS0 = － 2Γ ＲB0 + CMK TBS0 ln( 1 － βＲ'B0 ) + MK ln( 1 － βＲ'B0 ) ， ( 14 ( ) 1 － 2ΓC Ｒ ) B0 Ｒ'B0 = k^ TBS0 r － TBL0 r ． ( 15) 远场与内部条件: TBL0→ － 1 ( 当 r→∞ ) ，TBS0→O( 1) ( 当 r→0) ． ( 16) 界面初始条件ＲB0 ( 0) = 1． ( 17) 根据方程( 12) 可知，其有形式解 TBL0 = a0 ( t) + b0 ( t) r ，TBS0 = aS0 ( t) + bS0 ( t) r ．从而，利用条件式( 13) ～ ( 16) ，解得温度场为 TBL0 = － 1 + ＲB0 － 2Γ + ( 1 － C) MKＲB0 ln( 1 － βＲ'B0 ) 1 － CMKln( 1 － βＲ'B0 ) ·1 r ， · 84 ·

王信峰等：非线性界面动力学影响下颗粒增长的界面稳定性 ·49 L2L+Mn(1-BRa） 0.5 R Tiso =-1-CM In (1 -BRi) (18) M=0.0 0.4 界面形状R。满足常微分方程 Rm -2I+(1-C)MxRpIn (1 -BRi) M=0.5 RDoRi=- (Rm -2rC 1-CMxIn (1-BRi 0.3 M,=1.0 (19) 0.2 M=2.0 以及初始条件(17). 类似于首阶近似的求解，可以找到一阶及高阶展开解，最终得到形如式(10)的基态解. 10 在此，求初值问题(19)和(17)的数值解，所得1- Rm和1-Rm关系分别如图2和图3所示.图2和图3 图3在界面动力学影响下颗粒半径随时间的局部生长速度的关系.Mg=0,0.5,1.0,2.0,B=1.0,f=1.0,kT=1.0,T= 表明M.越大，球粒生长速度越低，并且由Mx引起的 0.3,C=0.3 速度增长量随时间推移而逐渐消失.由于界面动力学 Fig.3 Relationship of particle local growth velocity with the time un- 系数与M、成反比，从而当界面动力学系数越小时，界 der the influence of interface kinetics for Mg =0,0.5,1.0,2.0,B= 面动力学过冷越大，颗粒增长速度减小，最终增长速度 1.0,f=1.0,K=1.0,r=0.3,andC=0.3 趋于常值.这与式(2)对应的界面动力学情况相吻合.事实上，当球粒子半径不断增大时，其半径的 Ts CMIn (1-BRg)(Ts +GsnR)- 增长率逐渐变小，式(1)到式(2)近似的误差也逐渐消失. -微R+ 1-BRi I K(Rw +R)-2K(R ]-GspR, (23) D+2TCK(R.+)](R:+R)- 2CK(R):AGgR (24) ar ar …-0.0 其中 =0.5 *1=1.0 ---1=2.0 0d里，AGm= GSB ar arar 0 10 2030 40 50 T四- 子T △Gm=- dr2 图2界面动力学影响下颗粒半径随时间的变化关系.Mx=0, 而K(R。+)代表液固界面R。(0,中，）+R(0,b,t)的 0.5,1.0,2.0,B=1.0,k=1.0,kr=1.0,厂=0.3，C=0.3 平均曲率 Fig.2 Relationship between particle radius and time under the influ- 进一步地，展开成ε的渐近级数 ence of interface kinetics for Mg =0,0.5,1.0,2.0,B=1.0,k= 1.0,kr=1.0,T=0.3,andC=0.3 7L=-7wn+eTwu+…, 7=70+eT+…, 3 界面稳定性分析 R=Ro+ER1+…. (25) 对模型引入扰动项其中 T=Tu+,元=T+7,R=R+, TB=To+eTu+…,T=Tw+eTe1+…, 代入式(3)~(9)中，进行泰勒展开得到扰动控制方程 Rg=Rm+eR1+… (26) 空re 代入式(20)，得到首阶控制方程 =KTV2T5 (20) VTwL=0,VTs=0; (27) 远场条件与正则条件以及一阶控制方程 70(当r→)，7，→0(1)（当r0).(21) 以及界面条件 =K7 a产四=了2tu,t (28) 7=7-△GR, (22) 利用Laplace方程理论，式(27)有以下的形式解：

王信峰等: 非线性界面动力学影响下颗粒增长的界面稳定性 TBS0 = － 2Γ ＲB0 + MK ln( 1 － βＲ'B0 ) 1 － CMK ln( 1 － βＲ'B0 ) ． ( 18) 界面形状Ｒ0 满足常微分方程ＲB0Ｒ'B0 = ＲB0 － 2Γ + ( 1 － C) MK ＲB0 ln( 1 － βＲ'B0 ) ( ＲB0 － 2ΓC) ［1 － CMK ln( 1 － βＲ'B0) ］． ( 19) 以及初始条件( 17) ．类似于首阶近似的求解，可以找到一阶及高阶展开解，最终得到形如式( 10) 的基态解．在此，求初值问题( 19) 和( 17) 的数值解，所得 t －ＲB0和 t －Ｒ'B0关系分别如图 2 和图 3 所示．图 2 和图 3 表明 MK 越大，球粒生长速度越低，并且由 MK 引起的速度增长量随时间推移而逐渐消失．由于界面动力学系数与 MK 成反比，从而当界面动力学系数越小时，界面动力学过冷越大，颗粒增长速度减小，最终增长速度趋于常值．这与式( 2) 对应的界面动力学情况相吻合［14］．事实上，当球粒子半径不断增大时，其半径的增长率逐渐变小，式( 1) 到式( 2) 近似的误差也逐渐消失．图 2 界面动力学影响下颗粒半径随时间的变化关系． MK = 0， 0. 5，1. 0，2. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 3，C = 0. 3 Fig． 2 Ｒelationship between particle radius and time under the influence of interface kinetics for MK = 0，0. 5，1. 0，2. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 3，and C = 0. 3 3 界面稳定性分析对模型引入扰动项 TL = TLB + T 槇L，TS = TSB + T 槇S，Ｒ = ＲB + Ｒ槇，代入式( 3) ～ ( 9) 中，进行泰勒展开得到扰动控制方程 ε T 槇L t = 2 Δ T 槇L，ε T 槇S t = κT 2 Δ T 槇S ． ( 20) 远场条件与正则条件 T 槇L→0 ( 当 r→∞ ) ，T 槇S→O( 1) ( 当 r→0) ． ( 21) 以及界面条件 T 槇L = T 槇S － ΔGB1Ｒ槇， ( 22) 图 3 在界面动力学影响下颗粒半径随时间的局部生长速度的关系． MK = 0，0. 5，1. 0，2. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 3，C = 0. 3 Fig． 3 Ｒelationship of particle local growth velocity with the time under the influence of interface kinetics for MK = 0，0. 5，1. 0，2. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 3，and C = 0. 3 T 槇S = CMK ln( 1 － βＲ'B ) ( T 槇S + GSB Ｒ槇) － βCMK TSB 1 － βＲ'B Ｒ' 槇－ βMK 1 － βＲ'B Ｒ' 槇 + Γ［2K( ＲB + Ｒ槇) － 2K( ＲB) ］－ GSB Ｒ槇， ( 23) ［1 + 2ΓCK( ＲB + Ｒ槇) ］( Ｒ'B + Ｒ' 槇 ) －［1 + 2ΓCK( ＲB) ］Ｒ'B = ^ k T 槇S r － T 槇L r － ΔGB2Ｒ．槇 ( 24) 其中 GSB = TSB r ，ΔGB1 = TLB r － TSB r ， ΔGB2 =  2 TLB r 2 － k^  2 TSB r 2 ．而 K( ＲB + Ｒ槇) 代表液固界面ＲB ( θ，，t) + Ｒ槇( θ，，t) 的平均曲率．进一步地，展开成 ε 的渐近级数 T 槇L = T 槇WL0 + ε T 槇WL1 + …， T 槇S = T 槇WS0 + ε T 槇WS1 + …，Ｒ槇 = Ｒ槇W0 + ε Ｒ槇W1 + …． ( 25) 其中 TLB = TBL0 + εTBL1 + …，TSB = TBS0 + εTBS1 + …，ＲB = ＲB0 + εＲB1 + …． ( 26) 代入式( 20) ，得到首阶控制方程 2 Δ T 槇WL0 = 0， 2 Δ T 槇WS0 = 0; ( 27) 以及一阶控制方程 T 槇WL0 t = 2 Δ T 槇WL1，T 槇WS0 t = κT 2 Δ T 槇WS1 ． ( 28) 利用 Laplace 方程理论，式( 27) 有以下的形式解: · 94 ·

工程科学学报，第 38 卷，第 1 期 T 槇WL0 = A0 r n + 1Yn，m，T 槇WS0 = B0 r n Yn，m ; ( 29) 而式( 28) 有形式解 T 槇WL1 = A1 r n + 1Yn，m + A2 r n － 1Yn，m， T 槇WS1 = B1 r n Yn，m + B2 r n + 2Yn，m ． ( 30) 其中 Yn，m ( n = 0，1，2，…; m = 0，1，2，…，n) 为球函数，Ai，Bi ( i = 0，1，2) 是时间变量 t 的某些函数．将式 ( 29) 和式( 30) 代入式( 28) 有 A2 = A'0 － 4n + 2，B2 = B'0 κT ( 4n + 6) ．从而得 T 槇WL1 r = － n + 1 r T 槇WL1 － r 2n － 1 T 槇WL0 t ， T 槇WS1 r = n r T 槇WS1 + r ( 2n + 3) κT T 槇WS0 t ． ( 31) 以及 T 槇WL0 r = － n + 1 r T 槇WL0，T 槇WS0 r = n r T 槇WS0 ． ( 32) 另一方面，由另一种形式的渐近展开 T 槇L =［T 槇L0 ( r，θ，φ) + ε T 槇L1 ( r，θ，φ) +…］eσ( t) ， T 槇S =［T 槇S0 ( r，θ，φ) + ε T 槇S1 ( r，θ，φ) +…］e σ( t) ，Ｒ槇( θ，φ，t) =［Ｒ槇0 ( θ，φ) + ε Ｒ槇1 ( θ，φ) +…］eσ( t) ． ( 33) 其中 σ( t) = σ0 ( t) + εσ1 ( t) + …．比较式( 33) 与式( 25) 发现: T 槇WL0 = T 槇L0 eσ0( t) ，T 槇WL0 t = σ' 0T 槇L0 eσ0( t) ， T 槇WL1 = ( σ0T 槇L0 + T 槇L1 ) eσ0( t) ; ( 34) T 槇WS0 = T 槇S0 eσ0( t) ，T 槇WS0 t = σ' 0T 槇S0 eσ0( t) ， T 槇WS1 = ( σ0T 槇S1 + T 槇S1 ) eσ0( t) ; ( 35) Ｒ槇W0 = Ｒ槇0 eσ0( t) ，Ｒ槇W1 = ( σ0Ｒ槇0 + Ｒ槇1 ) eσ0( t) ，Ｒ' 槇W1 = ( Ｒ槇0σ' 0σ1 + Ｒ槇0σ' 1 + Ｒ槇1σ' 0 ) eσ0( t) ． ( 36) 以及关系 1 Ｒ槇 Ｒ槇 t = σ'( t) = σ' 0 ( t) + εσ' 1 ( t) + …． ( 37) 由此可见，σ'( t) 就是半径扰动Ｒ槇( t) 随时间变化的相对变化率．以下将给出 σ'( t) 的表达式并加以讨论．将式( 25 ) 、( 26 ) 、( 31 ) 和 ( 32 ) 代入式 ( 22 ) ～ ( 24) ，利用式( 34) ～ ( 36) 以及 K 的渐近展开，得到 2K( ＲB + Ｒ槇) － 2K( ＲB ) = 1 Ｒ2 B0 ( Λ + 2) Ｒ槇0 + ε Ｒ3 B0 ［ＲB0 ( Λ + 2) Ｒ槇1 － 2ＲB1 ( Λ + 1) Ｒ槇0 － 2Ｒ槇0 ( Λ + 1) ＲB1］+ …，消去 eσ0( t) ，可得 r = ＲB0处的首阶界面条件: T 槇L0 = T 槇S0 － ΔG10Ｒ槇0， ( 38) T 槇S0 = Γ Ｒ2 B0 ( Λ + 2) Ｒ槇0 + CMK ln( 1 － βＲ'B ) ( T 槇S0 + GSB0Ｒ槇0 ) － βCMK TSB0 1 － βＲ'B0 σ' 0Ｒ槇0 － βMK 1 － βＲ'B0 σ' 0Ｒ槇0 － GSB0Ｒ槇0， ( 39 ( ) 1 － ΓC Ｒ ) B0 σ' 0Ｒ槇0 + ΓC Ｒ2 B0 Ｒ'B0 ( Λ + 2) Ｒ槇0 = ^ k T 槇S0 r － T 槇L0 r － ΔG20Ｒ槇0 ． ( 40) 这里 GSB0 ( = TSB0  ) r r = ＲB0 ，ΔG10 ( = TLB0 r － TSB0  ) r r = ＲB0 ， ΔG20 ( =  2 TLB0 r 2 － k^  2 TSB0 r 2 ) r = ＲB0 ．以及一阶界面条件 T 槇L1 = T 槇S1 － ΔG10Ｒ槇1 － ΔG11Ｒ槇0， ( 41) CMK [ βTSB0 1 － βＲ'B0 ( σ' 1Ｒ槇0 + σ' 0Ｒ槇1 ) + βTSB1 1 － βＲ'B0 σ' 0Ｒ槇0 + β 2 Ｒ'B1TSB0 ( 1 － βＲ'B0 ) 2σ' 0Ｒ槇0 ] － βMK 1 － βＲ'B0 ( σ' 1Ｒ槇0 + σ' 0Ｒ槇1 ) － β 2 MK Ｒ'B1 ( 1 － βＲ'B0 ) 2σ' 0Ｒ槇0 － 2Γ Ｒ3 B0 ＲB1 ( Λ + 1) Ｒ槇0 － 2Γ Ｒ3 B0 ( Λ + 1) ＲB1Ｒ槇0 － GSB0Ｒ槇1 － GSB1Ｒ槇0， ( 42) T 槇S1 = Γ Ｒ2 B0 ( Λ + 2) Ｒ槇1 + CMK [ － βＲ'B1 1 － βＲ'B0 T 槇S0 + ln( 1 － βＲ'B ) T 槇S1 ] + CMK [ ln( 1 － βＲ'B0 ) GSB0Ｒ槇1 － βＲ'B1 1 － βＲ'B0 GSB0Ｒ槇0 + ln( 1 － βＲ'B0 ) GSB1Ｒ槇0 ] ( － 1 － 2ΓC Ｒ ) B0 ( σ' 1Ｒ槇0 + σ' 0Ｒ槇1 ) + ΓC Ｒ2 B0 Ｒ'B0 ( Λ + 2) Ｒ槇1 + ΓC Ｒ2 B0 Ｒ'B1 ( Λ + 2) Ｒ槇0 + ΓC Ｒ2 B0 ( Λ + 2) ＲB1σ' 0Ｒ槇0 － 2ΓC Ｒ3 B0 Ｒ'B0ＲB1 ( Λ + 2) Ｒ槇0 － 2ΓC Ｒ3 B0 Ｒ'B0 ( Λ + 2) ＲB1Ｒ槇0 = n ^ k r T 槇S1 + r^ k ( 2n + 3) κT σ' 0T 槇S0 － n + 1 r T 槇L1 － r 2n － 1σ' 0T 槇L0 － ΔG20Ｒ槇1 － ΔG21Ｒ槇0 ． ( 43) 这里 · 05 ·

王信峰等: 非线性界面动力学影响下颗粒增长的界面稳定性 ΔG11 ( = TLB1 r － TSB1  ) r r = ＲB0 ( +  2 TLB0 r 2 －  2 TSB0 r 2 ) r = ＲB0 ＲB1， GSB1 ( = TSB1  ) r r = ＲB0 ( +  2 TSB0 r 2 ) r = ＲB0 ＲB1， ΔG21 ( =  2 TLB1 r 2 － k^  2 TSB1 r 2 ) r = ＲB0 ( +  3 TLB0 r 3 － ^ k  3 TSB0 r 3 ) r = ＲB0 ＲB1 ．作为 T 槇L0、T 槇S0和Ｒ槇0 的线性方程组，式( 38) ～ ( 40) 必有非平凡解，它们的系数行列式为零．从而解得 σ' 0 = － ( 1 － βＲ'B0) { ［Ｒ2 B0W3 + ΓC( n2 + n + 2) ＲB0Ｒ'B0］W1 － Γ( 1 + n + ^ kn) ( n2 + n + 2) } Ｒ2 B0［βMK ( 1 + n + ^ kn) ( 1 + CTBS0 ) + ( 1 － βＲ'B0 ) W2］． ( 44) 其中 W1 = 1 － CMK ln( 1 － βＲ'B0 ) ， W2 = ( ＲB0 － 2ΓC) W1， W3 [ = ( n + 1) TBL0 r + n ^ k TBS0  ] r r = ＲB0 + ΔG20ＲB0 ．同理，式( 41) ～ ( 43) 也是可解的，因此得到 σ' 1 = ( W1W4 － W5 － W6σ' 0 ) ( 4n2 + 4n － 3) κT － βMK［( 2n － 1) ^ k + ( 2n + 3) κT］W7Ｒ2 B0σ' 0 2 ( 4n2 + 4n － 3) ［( ＲB0 － 2ΓC) ( 1 － βＲ'B0 ) W1 + βMK ( 1 + n + ^ kn) W7］κT ． ( 45) 其中 W4 = ( 1 － βＲ'B0 ) ＲB0 Ｒ' [ B0 ΔG21Ｒ'B0 + ( n + 1) TBL1 r + ( 1 + n + ^ kn)  2 TBS0 r 2 ＲB1 + n ^ k TBS1  ] r r = ＲB0 ， W5 = ( n2 + n + 2) ( 1 － βＲ'B0 ) ΓＲB1 Ｒ2 [ B0 2( 1 + n + ^ kn) ＲB0 + C( ＲB0 + 2Ｒ'B0 ) W1 ] ， W6 = ＲB0 ( 1 － βＲ'B0 ) Ｒ' [ B0 W8 － Γ ( n2 + n + 2) ( 2n + 3) κT + 2( n3 + n2 + 2n － 1) ^ k ( 4n2 + 4n － 3) κ ] T + 1 － βＲ'B0 ＲB0 W9， W7 = ( 1 + CTBS0 ) r = ＲB0 ，W8 = βMK ( 1 + n + ^ kn [ ) CTBS1 1 － βＲ'B0 + β( 1 + CTBS0 ) ( W1 － CMK ) Ｒ'B1 ( 1 － βＲ'B0 ) 2 W ] 1 ， W9 [ = 2ΓCＲB1 + ( 3 + 2n) Ｒ3 B0 4n2 + 4n － 3 TBL0 r + ( 2n － 1) ^ k /κT 4n2 + 4n － 3 TBS0  ] r r = ＲB0 W1 + n( n + 1) Γ^ kＲB0 ( 4n2 + 4n － 3) κT ．图 4 界面动力学影响下颗粒半径扰动的相对变化率． MK = 1. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 15，C = 0. 3，n = 0，1，2， 3，4，5，6 Fig． 4 0-order change of radius disturbance with particle radius under the influence of interface kinetics for MK = 1. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 15，C = 0. 3 and n = 0，1，2，3，4，5，6 根据式( 44) 和式( 45) 绘制ＲB0 － σ' 0 关系曲线，如图 4 所示; ＲB － σ'关系曲线如图 5 ～图 7 所示．由图 4 可以看出: 受非线性界面动力学过冷影响的半径扰动图 5 界面动力学影响下颗粒半径扰动的总体变化． MK = 1. 0， β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 15，C = 0. 3，ε = 0. 1，n = 0，1， 2，3，4，5，6 Fig． 5 Whole change of radius disturbance with particle radius under the influence of interface kinetics for MK = 1. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0， κT = 1. 0，Γ = 0. 15，C = 0. 3，ε = 0. 1 and n = 0，1，2，3，4，5，6 的变化有与不受界面动力学影响相类似的特征( 详见文献［9］) ．这与以往的结果［8，11］完全一致．然而，图 5 · 15 ·

·52 工程科学学报，第38卷，第1期表明：n=2时，半径增长的频率部分最早出现，但却未 0.030 能拥有最大增长速度，这一最大增长速度由n=3时的 0.025 -0.0 频率增长所代替.这一结果是仅考虑扰动的渐近展开项4或讨论振动扰动0所无法得到的.图6和图7 0.020 画出了相应于n=2和n=3时，对M、的不同取值，半 s0.015 径扰动的整体变化情况.由图形可以看出，M、越大， M-05 半径扰动的增长速度越慢，且半径扰动的增长速度的 0.010 M=1.0 峰值越低，因此界面动力学过冷限制了颗粒半径的增 4M=2.0 0.005 长速度.另外，与以往讨论扰动的单个展开项或讨论 41.=4.0 扰动为振动扰动的方法相比，由于这里讨论的是整体半径扰动的相对变化率，从而这里的结果更加简便 6 1012 14 16 Ru 直接 0.025 图7界面动力学影响下颗粒半径扰动的总体变化（模式n=3) 1-0.0 Ms=0.0,0.5,1.0,2.0,4.0,B=1.0,E=1.0,kr=1.0,T= 0.020 0.15,C=0.3,6=0.1 Fig.7 Whole change of radius disturbance with particle radius under 0.015 the influence of interface kinetics for n=3 and Mg =0.0,0.5,1.0, 2.0,4.0,B=1.0,f=-1.0,kr=1.0,T=0.15,C=0.3,ande= M-0.5 0.010 0.1 =10 1.5 M=2.0 线性界面动力学使颗粒增长变得更加稳定. 11=4.0 (3)界面动力学过冷越大，半径扰动的增长速度越慢，因此界面动力学过冷抑制了颗粒半径扰动的增 8 10 12 长速度.这与以往研究结果一致 R 图6界面动力学影响下颗粒半径扰动的总体变化（模式n=2) 参考文献 Ms=0.0,0.5,1.0,2.0,4.0,B=1.0,k=1.0,kT=1.0,T= 0.15,C=0.3,￡=0.1 [Mullins WW,Sekerka R F.Morphological stability of a particle Fig.6 Whole change of the radius disturbance with the radius of the growing by diffusion or heat flow.J Appl Phys,1963,34:323 particle under the influence of interface kinetics for n=2 and Mg= 22]Cristini V,Lowengrub J.Three -dimensional crystal growth:II. 0.0,0.5,1.0,2.0,4.0,B=1.0,k=1.0,KT=1.0,T=0.15, Nonlinear simulation and control of the Mullins-Sekerka instabili- C=0.3,￡=0.1 ty.JCr3 tGrowth,2004,266(4):552 B]Li S.Lowengrub JS,Leo PH,et al.Nonlinear stability analysis of self-similar crystal growth:control of the Mullins-Sekerka insta- 4结论 bility.J Cryst Growth,2005,277(1 -4)578 利用渐近展开方法，研究界面动力学影响下的 [4]Chen M W,Wang Z D,Xu JJ.The evolution and morphological stability of a spherical crystal.Sci China Ser E.2008,51(3): 过冷熔体中颗粒的生长.讨论在非平衡凝固条件下 225 与界面温度变化有关的非线性界面动力学过冷颗粒 [5]Li J,Yang G,Zhou Y.Kinetic effect of crystal growth on the ab- 生长模型，求出在过冷熔体中的温度和界面的渐近 solute stability of a planar interface in undercooled melts.Mater 解.在此基础上，给出非线性界面动力学过冷对界面 Res Bull,2000,35(11):1775 形态影响条件下颗粒的生长速度，还利用这一问题 [6]Chen M W,Wang X F,Wang F,et al.The effect of interfacial kinetics on the morphological stability of a spherical particle.J 的扰动模型进行了颗粒生长的稳定性分析，并得到 Cryst Growth,2013,362:20 以下结论： 7] Mullins WW,Sekerka R F.Stability of a planar interface during (1)界面动力学系数减少时，界面动力学过冷增 solidification of a dilute binary alloy.J Appl Phys,1964,35:444 加，颗粒生长速度减小；反之，界面动力学系数增加时， [8]Coriell S R,Sekerka R F.Oscillatory morphological instabilities 界面动力学过冷减少，颗粒生长速度增大.与不受界 due to non-equilibrium segregation.J Cryst Growth,1983,61 面动力学影响相比，非线性界面动力学过冷明显减弱 (3):499 9]Xu JJ.Introduction to Kinetics of Solidification and Stability Theo- 了颗粒的增长速度. ry of the Interface.Beijing:Academic Press,2006 (2)与不受界面动力学过冷影响的情形相比，非 (徐鉴君.凝固过程动力学与交界面稳定性理论导引.北京：

工程科学学报，第 38 卷，第 1 期表明: n = 2 时，半径增长的频率部分最早出现，但却未能拥有最大增长速度，这一最大增长速度由 n = 3 时的频率增长所代替．这一结果是仅考虑扰动的渐近展开项［4，6］或讨论振动扰动［10］所无法得到的．图 6 和图 7 画出了相应于 n = 2 和 n = 3 时，对 MK 的不同取值，半径扰动的整体变化情况．由图形可以看出，MK 越大，半径扰动的增长速度越慢，且半径扰动的增长速度的峰值越低，因此界面动力学过冷限制了颗粒半径的增长速度．另外，与以往讨论扰动的单个展开项或讨论扰动为振动扰动的方法相比，由于这里讨论的是整体半径扰动的相对变化率，从而这里的结果更加简便直接．图6 界面动力学影响下颗粒半径扰动的总体变化( 模式 n = 2) ． MK = 0. 0，0. 5，1. 0，2. 0，4. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 15，C = 0. 3，ε = 0. 1 Fig． 6 Whole change of the radius disturbance with the radius of the particle under the influence of interface kinetics for n = 2 and MK = 0. 0，0. 5，1. 0，2. 0，4. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 15， C = 0. 3，ε = 0. 1 4 结论利用渐近展开方法，研究界面动力学影响下的过冷熔体中颗粒的生长．讨论在非平衡凝固条件下与界面温度变化有关的非线性界面动力学过冷颗粒生长模型，求出在过冷熔体中的温度和界面的渐近解．在此基础上，给出非线性界面动力学过冷对界面形态影响条件下颗粒的生长速度，还利用这一问题的扰动模型进行了颗粒生长的稳定性分析，并得到以下结论: ( 1) 界面动力学系数减少时，界面动力学过冷增加，颗粒生长速度减小; 反之，界面动力学系数增加时，界面动力学过冷减少，颗粒生长速度增大．与不受界面动力学影响相比，非线性界面动力学过冷明显减弱了颗粒的增长速度． ( 2) 与不受界面动力学过冷影响的情形相比，非图7 界面动力学影响下颗粒半径扰动的总体变化( 模式 n = 3) ． MK = 0. 0，0. 5，1. 0，2. 0，4. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 15，C = 0. 3，ε = 0. 1 Fig． 7 Whole change of radius disturbance with particle radius under the influence of interface kinetics for n = 3 and MK = 0. 0，0. 5，1. 0， 2. 0，4. 0，β = 1. 0，^ k = 1. 0，κT = 1. 0，Γ = 0. 15，C = 0. 3，and ε = 0. 1 线性界面动力学使颗粒增长变得更加稳定． ( 3) 界面动力学过冷越大，半径扰动的增长速度越慢，因此界面动力学过冷抑制了颗粒半径扰动的增长速度．这与以往研究结果一致．参考文献［1］ Mullins W W，Sekerka Ｒ F． Morphological stability of a particle growing by diffusion or heat flow． J Appl Phys，1963，34: 323 ［2］ Cristini V，Lowengrub J． Three － dimensional crystal growth: Ⅱ． Nonlinear simulation and control of the Mullins-Sekerka instability． J Cryst Growth，2004，266( 4) : 552 ［3］ Li S，Lowengrub J S，Leo P H，et al． Nonlinear stability analysis of self-similar crystal growth: control of the Mullins-Sekerka instability． J Cryst Growth，2005，277( 1 － 4) : 578 ［4］ Chen M W，Wang Z D，Xu J J． The evolution and morphological stability of a spherical crystal． Sci China Ser E，2008，51 ( 3) : 225 ［5］ Li J，Yang G，Zhou Y． Kinetic effect of crystal growth on the absolute stability of a planar interface in undercooled melts． Mater Ｒes Bull，2000，35( 11) : 1775 ［6］ Chen M W，Wang X F，Wang F，et al． The effect of interfacial kinetics on the morphological stability of a spherical particle． J Cryst Growth，2013，362: 20 ［7］ Mullins W W，Sekerka Ｒ F． Stability of a planar interface during solidification of a dilute binary alloy． J Appl Phys，1964，35: 444 ［8］ Coriell S Ｒ，Sekerka Ｒ F． Oscillatory morphological instabilities due to non-equilibrium segregation． J Cryst Growth，1983，61 ( 3) : 499 ［9］ Xu J J． Introduction to Kinetics of Solidification and Stability Theory of the Interface． Beijing: Academic Press，2006 ( 徐鉴君．凝固过程动力学与交界面稳定性理论导引．北京: · 25 ·