doi:10.11676/qxxb2016.059 气象学报 大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 孙俊英12张璐13沈小静1车浩驰1:张养梅 樊茹霞1马千里4岳毅5:6俞向明4 SUN Junying,2 ZHANG Lu SHEN Xiaojing CHE Haochi. ZHANG Yangm FAN Ruxia MA Qianli YUE Yi. 6 YU Xiangming 1.中国气象科学研究院,灾害天气国家重点实验室,中国气象局大气化学重点开放实验室,北京,100081 2.中国科学院寒区旱区环境与工程研究所,冰冻圈科学国家重点实验室,兰州,730000 3.中国科学院大学地球科学学院,北京,100049 4.临安区域大气本底站,临安,311307 5.临安市气象局,临安,311300 6.贵州大学资源与环境工程学院,贵阳,550025 1. State Key Laboratory of Severe Weather and Key Laboratory of Atmos pheric Chemistry of CMA, Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China 2. State Key Laboratory of Cryos phere Science, Cold and Arid Region Environmental and Engineering Research Institute Chinese academy of sciences, Lanzhou 730000. China 3. College of earth Science, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, china 4. Lin an Regional Atmos phere Background Station, Linan 311307, China 5. Lin an Meteorological Bureau, Linan 311300, China 6. College of Resources and Environment Engineering, Guizhou University, Gui yang 550025, China 2016-01-29收稿,2016-06-03改回 孙俊英,张璐,沈小静,车浩驰,张养梅,樊茹霞,马千里,岳毅,俞向明.2016.大气气溶胶散射吸湿増长特性硏究进展.气象学 报,74(5):672-682 Sun junying, Zhang Lu, Shen Xiaojing, Che Haochi. Zhang Yangmei, Fan Ruxia. Ma Qianli, Yue Yi, Yu Xiangming. 2016. A review of the effects of relative humidity on aerosol scattering properties. Acta Meteorologica Sinica, 74(5): 672-682 Abstract Enhancement factors for scattering properties reflect the influence of relative humidity (RH) on aerosol scattering properties. Studies of the dependence of aerosol scattering properties on relative humidity are essential to evaluate aerosol direct radiative forcing and atmospheric visibility. A comprehensive review about the measuring technique, observations abroad, empirical equations and modeling methods is presented. Few studies concerning this field have been carried out in Chi- Key words Atmospheric aerosol, Hygroscopic property, Relative humidity, Scattering coefficien erti na. Thereby it is imperative to comprehensively investigate effects of Rh on aerosol scattering properties. 摘要大气气溶胶的散射吸湿増长特性反映了相对湿度对气溶胶散射能力的影响。硏究气溶胶散射吸湿増长对于评估气 溶胶辐射强迫、了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意义。文中对气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义、监测方法、中 研究进展、参数化拟合和模型模拟等方面进行了系统冋顾和总结,并对未来发展方冋做岀展望。中国在该领域开展的研究 数量偏少,广泛开展气溶胶散射吸湿增长特性研究十分必要。 资助课题:国家重点基础研究计划973项目(2014CB441201)、国家自然科学基金面上项目(41475118)、国家科技部国际合作项目 作者简介:孙俊英,主要从事大气气溶胶特性及其影响研究。E-mail:jysun@camscma.cn
书 大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 孙俊英１，２ 张 璐１，３ 沈小静１ 车浩驰１，３ 张养梅１ 樊茹霞１ 马千里４ 岳 毅５，６ 俞向明４ ＳＵＮＪｕｎｙｉｎｇ１，２ ＺＨＡＮＧＬｕ１，３ ＳＨＥＮＸｉａｏｊｉｎｇ１ ＣＨＥ Ｈａｏｃｈｉ１，３ ＺＨＡＮＧＹａｎｇｍｅｉ１ ＦＡＮＲｕｘｉａ１ ＭＡ Ｑｉａｎｌｉ４ ＹＵＥＹｉ５，６ ＹＵ Ｘｉａｎｇｍｉｎｇ４ １．中国气象科学研究院，灾害天气国家重点实验室，中国气象局大气化学重点开放实验室，北京，１０００８１ ２．中国科学院寒区旱区环境与工程研究所，冰冻圈科学国家重点实验室，兰州，７３００００ ３．中国科学院大学地球科学学院，北京，１０００４９ ４．临安区域大气本底站，临安，３１１３０７ ５．临安市气象局，临安，３１１３００ ６．贵州大学资源与环境工程学院，贵阳，５５００２５ １．犛狋犪狋犲犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犛犲狏犲狉犲犠犲犪狋犺犲狉犪狀犱犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犃狋犿狅狊狆犺犲狉犻犮犆犺犲犿犻狊狋狉狔狅犳犆犕犃，犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳 犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犾犛犮犻犲狀犮犲狊，犅犲犻犼犻狀犵１０００８１，犆犺犻狀犪 ２．犛狋犪狋犲犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犆狉狔狅狊狆犺犲狉犲犛犮犻犲狀犮犲，犆狅犾犱犪狀犱犃狉犻犱犚犲犵犻狅狀犈狀狏犻狉狅狀犿犲狀狋犪犾犪狀犱犈狀犵犻狀犲犲狉犻狀犵犚犲狊犲犪狉犮犺犐狀狊狋犻狋狌狋犲， 犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲狊，犔犪狀狕犺狅狌７３００００，犆犺犻狀犪 ３．犆狅犾犾犲犵犲狅犳犈犪狉狋犺犛犮犻犲狀犮犲，犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔狅犳犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲狊，犅犲犻犼犻狀犵１０００４９，犆犺犻狀犪 ４．犔犻狀′犪狀犚犲犵犻狅狀犪犾犃狋犿狅狊狆犺犲狉犲犅犪犮犽犵狉狅狌狀犱犛狋犪狋犻狅狀，犔犻狀＇犪狀３１１３０７，犆犺犻狀犪 ５．犔犻狀′犪狀犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犾犅狌狉犲犪狌，犔犻狀＇犪狀３１１３００，犆犺犻狀犪 ６．犆狅犾犾犲犵犲狅犳犚犲狊狅狌狉犮犲狊犪狀犱犈狀狏犻狉狅狀犿犲狀狋犈狀犵犻狀犲犲狉犻狀犵，犌狌犻狕犺狅狌犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔，犌狌犻狔犪狀犵５５００２５，犆犺犻狀犪 ２０１６０１２９收稿，２０１６０６０３改回． 孙俊英，张璐，沈小静，车浩驰，张养梅，樊茹霞，马千里，岳毅，俞向明．２０１６．大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展．气象学 报，７４（５）：６７２６８２ 犛狌狀犑狌狀狔犻狀犵，犣犺犪狀犵犔狌，犛犺犲狀犡犻犪狅犼犻狀犵，犆犺犲犎犪狅犮犺犻，犣犺犪狀犵犢犪狀犵犿犲犻，犉犪狀犚狌狓犻犪，犕犪犙犻犪狀犾犻，犢狌犲犢犻，犢狌犡犻犪狀犵犿犻狀犵．２０１６．犃 狉犲狏犻犲狑狅犳狋犺犲犲犳犳犲犮狋狊狅犳狉犲犾犪狋犻狏犲犺狌犿犻犱犻狋狔狅狀犪犲狉狅狊狅犾狊犮犪狋狋犲狉犻狀犵狆狉狅狆犲狉狋犻犲狊．犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犛犻狀犻犮犪，７４（５）：６７２６８２ 犃犫狊狋狉犪犮狋 Ｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｆａｃｔｏｒｓｆｏｒｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｒｅｆｌｅｃｔｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙ （ＲＨ）ｏｎａｅｒｏｓｏｌｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ．Ｓｔｕｄｉｅｓｏｆｔｈｅｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅｏｆａｅｒｏｓｏｌｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｎｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙａｒｅｅｓｓｅｎｔｉａｌｔｏｅｖａｌｕａｔｅａｅｒｏｓｏｌｄｉｒｅｃｔ ｒａｄｉａｔｉｖｅｆｏｒｃｉｎｇａｎｄａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｖｉｓｉｂｉｌｉｔｙ．Ａｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅｒｅｖｉｅｗａｂｏｕｔｔｈｅｍｅａｓｕｒｉｎｇｔｅｃｈｎｉｑｕｅ，ｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎｓａｔｈｏｍｅａｎｄ ａｂｒｏａｄ，ｅｍｐｉｒｉｃａｌｅｑｕａｔｉｏｎｓａｎｄｍｏｄｅｌｉｎｇｍｅｔｈｏｄｓｉｓｐｒｅｓｅｎｔｅｄ．ＦｅｗｓｔｕｄｉｅｓｃｏｎｃｅｒｎｉｎｇｔｈｉｓｆｉｅｌｄｈａｖｅｂｅｅｎｃａｒｒｉｅｄｏｕｔｉｎＣｈｉ ｎａ．ＴｈｅｒｅｂｙｉｔｉｓｉｍｐｅｒａｔｉｖｅｔｏｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅｌｙｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆＲＨｏｎａｅｒｏｓｏｌｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ． 犓犲狔狑狅狉犱狊 Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃａｅｒｏｓｏｌ，Ｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃｐｒｏｐｅｒｔｙ，Ｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙ，Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ 摘 要 大气气溶胶的散射吸湿增长特性反映了相对湿度对气溶胶散射能力的影响。研究气溶胶散射吸湿增长对于评估气 溶胶辐射强迫、了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意义。文中对气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义、监测方法、中 外研究进展、参数化拟合和模型模拟等方面进行了系统回顾和总结，并对未来发展方向做出展望。中国在该领域开展的研究 数量偏少，广泛开展气溶胶散射吸湿增长特性研究十分必要。 ｄｏｉ：１０．１１６７６／ｑｘｘｂ２０１６．０５９ 气象学报 资助课题：国家重点基础研究计划 ９７３项目（２０１４ＣＢ４４１２０１）、国 家 自 然 科 学 基 金 面 上 项 目 （４１４７５１１８）、国 家 科 技 部 国 际 合 作 项 目 （２００９ＤＦＡ２２８００）。 作者简介：孙俊英，主要从事大气气溶胶特性及其影响研究。Ｅｍａｉｌ：ｊｙｓｕｎ＠ｃａｍｓｃｍａ．ｃｎ
孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 关键词大气气溶胶,吸湿增长,相对湿度,散射特性 中图法分类号P401P40 osp(dry,)、B(dry,λ)分别为相同波长、干状态下气 溶胶的后向散射系数和后向散射比 大气气溶胶是大气与悬浮在其中的固体和液体 研究气溶胶散射吸湿增长对于更好地了解相对 微粒共同组成的多相体系。但是,人们通常把“大气湿度对大气能见度的影响、评估气溶胶的直接辐射 气溶胶”和“大气气溶胶粒子”两个概念等同起来,用强迫具有重要意义。本研究主要对近20年来气溶 来指代大气中悬浮的固态和液态颗粒物(唐孝炎,胶散射吸湿增长的监测方法、研究进展、参数化拟合 2006)。大气气溶胶对地气辐射平衡( Charlson,et和模型模拟进行了系统介绍与评述,并对未来研究 al,1992; Jacobson,etal,2001)、成云致雨(A 方向做出展望 brecht,1989; Rosenfeld,etal,2008)、水循环(Ra- manahan,etal,2001)、能见度改变( Seinfeld,et 2气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义 al,2012)及人体健康( Poschl,2005)等具有重要影 按照气溶胶吸湿性的强弱,可将气溶胶分为吸 响。但是由于气溶胶化学组成的复杂性以及气溶胶湿性(亲水性)气溶胶和非吸湿性(憎水性)气溶胶两 分布的时空多变性,大气气溶胶成为地球科学领域类。大气中的无机气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐、铵 研究的难点和热点问题( Zhang,etal,2012)。大盐、海盐等)和部分吸湿性有机气溶胶,可以吸湿增 气气溶胶的吸湿特性反映了相对湿度对颗粒物理化长,属于吸湿性气溶胶;而黑碳、沙尘气溶胶及弱极 特征的影响,是气溶胶的重要性质之一。它不仅与性和非极性有机气溶胶不具有吸湿性,属于非吸湿 颗粒物的形状、相态、粒子谱分布紧密相关,还对气性气溶胶(刘新罡等,2010) 溶胶的光学性质(如散射系数、后向散射系数、复折 含有吸湿性组分的气溶胶吸湿增长后,会有更 射指数等)有重要影响( Covert,etal,1972;刘新罡多粒子长大到对可见光散射更加有效的范围内,增 等,2010)。通常,大气气溶胶吸湿増长有两种衡量强气溶胶粒子群的散射能力;但与吸湿增长前相比, 方式:粒径吸湿增长和散射吸湿増长。粒径吸湿増随气溶胶含水量的增増大,气溶胶的复折射指数实部 长描述相对湿度对气溶胶粒子粒径的影响;而相对和虚部都将减小,散射能力和吸收能力减弱。虽然 湿度对气溶胶散射特性的影响被称为气溶胶散射吸吸湿增长对气溶胶的光学性质具有上述双重影响 湿增长,侧重于从整体角度研究气溶胶吸湿增长。(粒径增长、复折射指数降低),但通常情况下吸湿增 气溶胶散射吸湿増长通常用散射吸湿増长因子长会使气溶胶粒子群散射能力增强,主要表现为随 f(RH)、后向散射吸湿增长因子f(RH)、后向散射相对湿度增大,气溶胶总散射系数、后向散射系数增 比吸湿增长因子∫ε(RH)来描述。散射吸湿增长因大(程雅芳,2008; Fierz-Schmidhauser,eta 子f(RH)定义为一定波长、湿状态下气溶胶散射2010a;wang,etal,2007; Carrico,etal,2003),从 系数与该波长干状态下气溶胶散射系数的比值 而影响大气能见度和气溶胶辐射强迫。 f(RH,λ)=a甲(RH,A)/o(dry,)(1) 气溶胶的散射吸湿增长对于气溶胶消光、大气 式中on(RH,λ)为一定波长、湿状态下气溶胶的散能见度具有显著影响,尤其在高相对湿度下,散射吸 射系数,σ(dry,λ)为相同波长、干状态下气溶胶的湿增长对大气能见度的影响更强。Liu等(2013)和 散射系数。同样地,后向散射吸湿增长因子Yang等(2015)通过对不同相对湿度下PM2.s和能 ∫(RH)和后向散射比吸湿增长因子f(RH)可分见度分类拟合发现,由于气溶胶吸湿性影响,相对湿 别定义为 度越高,使能见度降低所需的颗粒物浓度越低。Liu f(RH,A)==(RH,A)/o(dry,A)(2)等(2013)通过研究2011年9月发生在北京的一次 fa(RH,d)=B(RH, d)/p(dry, D) (3)重雾-霾天气过程中发现,为保证能见度高于10km, 式中,a甲(RH,)、B(RH,)分别为一定波长、湿状环境相对湿度在40%以下时,PM2s的质量浓度不 态下气溶胶的后向散射系数和后向散射比,得高于60gg/m3;但当环境相对湿度升高至80%
关键词 大气气溶胶，吸湿增长，相对湿度，散射特性 中图法分类号 Ｐ４０１ Ｐ４０２ １ 引 言 大气气溶胶是大气与悬浮在其中的固体和液体 微粒共同组成的多相体系。但是，人们通常把“大气 气溶胶”和“大气气溶胶粒子”两个概念等同起来，用 来指代大气中悬浮的固态和液态颗粒物（唐孝炎， ２００６）。大气气溶胶对地气辐射平衡（Ｃｈａｒｌｓｏｎ，ｅｔ ａｌ，１９９２；Ｊａｃｏｂｓｏｎ，ｅｔａｌ，２００１）、成 云 致 雨 （Ａｌ ｂｒｅｃｈｔ，１９８９；Ｒｏｓｅｎｆｅｌｄ，ｅｔａｌ，２００８）、水循环（Ｒａ ｍａｎａｔｈａｎ，ｅｔａｌ，２００１）、能见度改变（Ｓｅｉｎｆｅｌｄ，ｅｔ ａｌ，２０１２）及人体健康（Ｐｓｃｈｌ，２００５）等具有重要影 响。但是由于气溶胶化学组成的复杂性以及气溶胶 分布的时空多变性，大气气溶胶成为地球科学领域 研究的难点和热点问题（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２０１２）。大 气气溶胶的吸湿特性反映了相对湿度对颗粒物理化 特征的影响，是气溶胶的重要性质之一。它不仅与 颗粒物的形状、相态、粒子谱分布紧密相关，还对气 溶胶的光学性质（如散射系数、后向散射系数、复折 射指数等）有重要影响（Ｃｏｖｅｒｔ，ｅｔａｌ，１９７２；刘新罡 等，２０１０）。通常，大气气溶胶吸湿增长有两种衡量 方式：粒径吸湿增长和散射吸湿增长。粒径吸湿增 长描述相对湿度对气溶胶粒子粒径的影响；而相对 湿度对气溶胶散射特性的影响被称为气溶胶散射吸 湿增长，侧重于从整体角度研究气溶胶吸湿增长。 气溶胶 散 射 吸 湿 增 长 通 常 用 散 射 吸 湿 增 长 因 子 犳（ＲＨ）、后向散射吸湿增长因子犳ｂ（ＲＨ）、后向散射 比吸湿增长因子犳β（ＲＨ）来描述。散射吸湿增长因 子犳（ＲＨ）定义为一定波长、湿状态下气溶胶散射 系数与该波长干状态下气溶胶散射系数的比值 犳（ＲＨ，λ）＝σｓｐ（ＲＨ，λ）／σｓｐ（ｄｒｙ，λ） （１） 式中σｓｐ（ＲＨ，λ）为一定波长、湿状态下气溶胶的散 射系数，σｓｐ（ｄｒｙ，λ）为相同波长、干状态下气溶胶的 散 射 系 数。 同 样 地，后 向 散 射 吸 湿 增 长 因 子 犳ｂ（ＲＨ）和后向散射比吸湿增长因子犳β（ＲＨ）可分 别定义为 犳ｂ（ＲＨ，λ）＝σｂｓｐ（ＲＨ，λ）／σｂｓｐ（ｄｒｙ，λ） （２） 犳β（ＲＨ，λ）＝β（ＲＨ，λ）／β（ｄｒｙ，λ） （３） 式中，σｂｓｐ（ＲＨ，λ）、β（ＲＨ，λ）分别为一定波长、湿状 态下 气 溶 胶 的 后 向 散 射 系 数 和 后 向 散 射 比， σｂｓｐ（ｄｒｙ，λ）、β（ｄｒｙ，λ）分别为相同波长、干状态下气 溶胶的后向散射系数和后向散射比。 研究气溶胶散射吸湿增长对于更好地了解相对 湿度对大气能见度的影响、评估气溶胶的直接辐射 强迫具有重要意义。本研究主要对近２０年来气溶 胶散射吸湿增长的监测方法、研究进展、参数化拟合 和模型模拟进行了系统介绍与评述，并对未来研究 方向做出展望。 ２ 气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义 按照气溶胶吸湿性的强弱，可将气溶胶分为吸 湿性（亲水性）气溶胶和非吸湿性（憎水性）气溶胶两 类。大气中的无机气溶胶（包括硫酸盐、硝酸盐、铵 盐、海盐等）和部分吸湿性有机气溶胶，可以吸湿增 长，属于吸湿性气溶胶；而黑碳、沙尘气溶胶及弱极 性和非极性有机气溶胶不具有吸湿性，属于非吸湿 性气溶胶（刘新罡等，２０１０）。 含有吸湿性组分的气溶胶吸湿增长后，会有更 多粒子长大到对可见光散射更加有效的范围内，增 强气溶胶粒子群的散射能力；但与吸湿增长前相比， 随气溶胶含水量的增大，气溶胶的复折射指数实部 和虚部都将减小，散射能力和吸收能力减弱。虽然 吸湿增长对气溶胶的光学性质具有上述双重影响 （粒径增长、复折射指数降低），但通常情况下吸湿增 长会使气溶胶粒子群散射能力增强，主要表现为随 相对湿度增大，气溶胶总散射系数、后向散射系数增 大 （程 雅 芳，２００８；ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ，ｅｔ ａｌ， ２０１０ａ；Ｗａｎｇ，ｅｔａｌ，２００７；Ｃａｒｒｉｃｏ，ｅｔａｌ，２００３），从 而影响大气能见度和气溶胶辐射强迫。 气溶胶的散射吸湿增长对于气溶胶消光、大气 能见度具有显著影响，尤其在高相对湿度下，散射吸 湿增长对大气能见度的影响更强。Ｌｉｕ等（２０１３）和 Ｙａｎｇ等（２０１５）通过对不同相对湿度下 ＰＭ２．５ 和能 见度分类拟合发现，由于气溶胶吸湿性影响，相对湿 度越高，使能见度降低所需的颗粒物浓度越低。Ｌｉｕ 等（２０１３）通过研究２０１１年９月发生在北京的一次 重雾霾天气过程中发现，为保证能见度高于１０ｋｍ， 环境相对湿度在４０％以下时，ＰＭ２．５ 的质量浓度不 得高于６０μｇ／ｍ３；但当环境相对湿度升高至８０％ 孙俊英等：大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 ６７３
674 Acta Meteorologica Sinica气象学报2016,74(5) 时,PM25质量浓度需维持在304g/m23以下(Liu, ization Experiment-Asia, ACE-Asia)、印度洋实验 etal,2013)。Liu等(2012)对广州研究发现,7月( ndian Ocean Experiment, INDOEX)、对流层气溶 广州平均相对湿度为73.5%,由于气溶胶吸湿增胶辐射强迫观测实验( Tropospheric Aerosol Radia 长,该湿度下气溶胶消光系数比干状态时增大了 tive Forcing Observational Experiment,TAR 51%,能见度降低了35%。因此,研究气溶胶散射FOX)、巴西烟雾-云-辐射观测计划( Smoke, Clouds 吸湿增长对于研究气溶胶对大气能见度影响、理解 and radiation- Brazil field project)等)纷纷将气溶胶 及防治近年来频发的雾-霾天气具有重要意义 散射特征随相对湿度的变化作为重要的科学问题予 在评估气溶胶直接辐射强迫时,气溶胶的散射以观测研究。欧洲和北美在该领域也开展了大量观 特征是重要输入参数,而相对湿度对散射能力的影测研究工作,中国对气溶胶散射吸湿增长的研究也 响是不确定性的重要来源之一( Charlson,etal,在逐步展开中。 1992: Kotchenruther. et al. 1999: Carrico. et al 2003;Magi,etal,2003)。 Fierz-Schmidhauser等3气溶胶散射吸湿增长特性的监测方法 (2010a)2008年5月在瑞士少女峰观测发现,该地 早在1972年, Covert等(1972)便开始利用湿 气溶胶在相对湿度90%时的直接辐射强迫要比度控制装置和浊度仪对气溶胶散射吸湿増长特性进 20%相对湿度下的直接辐射强迫高2.3倍。Liu等行研究。浊度仪用来测量气溶胶散射系数,湿度控 (2012)在广州观测发现,80%相对湿度下气溶胶直制装置用来调节气溶胶的相对湿度。通常,测量干 接辐射强迫是干状态下的2.8倍。 Zhang等(2015)状态下气溶胶散射系数的浊度仪被称为“干”浊度 在长江三角洲背景区域研究发现,相对湿度85%时仪,测量经湿度控制装置加湿后的气溶胶散射系数 气溶胶的直接辐射强迫是干状态下的1.47倍。因的浊度仪为“湿”浊度仪。很多学者通过并联 此,了解相对湿度对气溶胶散射能力的影响对于更( Gassy,etal,2000;Pan,etal,2009;Yan,etal, 好地评估气溶胶的直接辐射强迫至关重要。 2009)或者串联( Eldering,etal,2002; Carrico,et 然而,在实际观测中,由于大气环境相对湿度是al,1998,2000,2003)“干”、“湿”浊度仪对气溶胶散 变化的,为得到相互间有可比性的观测资料,WMO射吸湿增长进行了测量。常用的浊度仪主要分为单 建议在干状态(相对湿度小于40%)下对气溶胶特波段和多波段两种,单波段浊度仪只能在单一波长 征进行观测。中国以往的很多观测中并没有对气溶下测量气溶胶的散射系数,而多波段浊度仪可以在 胶样品的相对湿度进行严格控制,通常在环境相对多个波长(如TSI3563,其测量波长为450、550和 湿度高于60%(或70%)时加热样气,进行气溶胶散700nm)下对气溶胶散射系数同时进行测量,有的 射特性观测(Zhao,etal,201l;Tao,etal,2014)。甚至可以测量后向散射系数。此外,试验中使用的 但是,无论干状态或相对湿度小于60%(或70%)湿度控制装置也可以分为两种,下面对这两种湿度 下的散射信息都不能代表其在环境状态下的特征,控制装置分别进行介绍。 而气候模式、辐射传输模式,或是在研究大气能见度3.1湿度控制装置 时,往往需要环境状态下气溶胶的散射信息(Pili- 湿度控制装置(图1)的核心部件为加湿器,加 s,etal,1995; Haywood,etal,1995)。此外,遥湿器的加湿方法有很多(潘小乐,2007),目前较为流 感手段(雷达、卫星或多轴差分吸收光谱MAX-行的是“水浴加热控制”方法(图2)。其基本构造为 DOAS技术等)获得的气溶胶观测数据在与地面观一同心圆套管,通过加热内外管间的超纯水控制穿 测资料对比时,也需要了解相对湿度对气溶胶散射过内管(多为聚四氟乙烯半透膜)水分子的多少,调 特征的影响(Voss,etal,2001; Morgan,etal,节气溶胶的相对湿度。该方法可以在不改变气溶胶 2010; Zieger,etal,2011,2012)。为此,各大型观浓度的情况下将颗粒物维持在某一特定相对湿度 测实验(如第1次气溶胶特性实验( Aerosol charac-下,或者做加湿循环,将颗粒物从低相对湿度连续 terization Experiment I,ACE1)、第2次气溶胶特性逐步升高到某一较高相对湿度下,观察颗粒物的潮 实验( Aerosol Characterization Experiment Il,解情况。 Eldering等(2002)、 Carrico等(1998) ACE2)、亚洲气溶胶特性实验( Aerosol character-Kim等(2006)、 Sheridan等(2002)、Yan等(2009)
时，ＰＭ２．５质量浓度需维持在 ３０μｇ／ｍ３ 以下（Ｌｉｕ， ｅｔａｌ，２０１３）。Ｌｉｕ等（２０１２）对广州研究发现，７月 广州平均相对湿度为 ７３．５％，由 于 气 溶 胶 吸 湿 增 长，该湿度 下 气 溶 胶 消 光 系 数 比 干 状 态 时 增 大 了 ５１％，能见度降低了３５％。因此，研究气溶胶散射 吸湿增长对于研究气溶胶对大气能见度影响、理解 及防治近年来频发的雾霾天气具有重要意义。 在评估气溶胶直接辐射强迫时，气溶胶的散射 特征是重要输入参数，而相对湿度对散射能力的影 响是不 确 定 性 的 重 要 来 源 之 一 （Ｃｈａｒｌｓｏｎ，ｅｔａｌ， １９９２；Ｋｏｔｃｈｅｎｒｕｔｈｅｒ，ｅｔａｌ，１９９９；Ｃａｒｒｉｃｏ，ｅｔａｌ， ２００３；Ｍａｇｉ，ｅｔａｌ，２００３）。ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ等 （２０１０ａ）２００８年５月在瑞士少女峰观测发现，该地 气溶胶 在 相 对 湿 度 ９０％ 时 的 直 接 辐 射 强 迫 要 比 ２０％相对湿度下的直接辐射强迫高２．３倍。Ｌｉｕ等 （２０１２）在广州观测发现，８０％相对湿度下气溶胶直 接辐射强迫是干状态下的２．８倍。Ｚｈａｎｇ等（２０１５） 在长江三角洲背景区域研究发现，相对湿度８５％时 气溶胶的直接辐射强迫是干状态下的１．４７倍。因 此，了解相对湿度对气溶胶散射能力的影响对于更 好地评估气溶胶的直接辐射强迫至关重要。 然而，在实际观测中，由于大气环境相对湿度是 变化的，为得到相互间有可比性的观测资料，ＷＭＯ 建议在干状态（相对湿度小于４０％）下对气溶胶特 征进行观测。中国以往的很多观测中并没有对气溶 胶样品的相对湿度进行严格控制，通常在环境相对 湿度高于６０％（或７０％）时加热样气，进行气溶胶散 射特性观测（Ｚｈａｏ，ｅｔａｌ，２０１１；Ｔａｏ，ｅｔａｌ，２０１４）。 但是，无论干状态或相对湿度小于６０％ （或７０％） 下的散射信息都不能代表其在环境状态下的特征， 而气候模式、辐射传输模式，或是在研究大气能见度 时，往往需要环境状态下气溶胶的散射信息（Ｐｉｌｉ ｎｉｓ，ｅｔａｌ，１９９５；Ｈａｙｗｏｏｄ，ｅｔａｌ，１９９５）。此外，遥 感手段 （雷 达、卫 星 或 多 轴 差 分 吸 收 光 谱 ＭＡＸ ＤＯＡＳ技术等）获得的气溶胶观测数据在与地面观 测资料对比时，也需要了解相对湿度对气溶胶散射 特征 的 影 响 （Ｖｏｓｓ，ｅｔａｌ，２００１；Ｍｏｒｇａｎ，ｅｔａｌ， ２０１０；Ｚｉｅｇｅｒ，ｅｔａｌ，２０１１，２０１２）。为此，各大型观 测实验（如第１次气溶胶特性实验（ＡｅｒｏｓｏｌＣｈａｒａｃ ｔｅｒｉｚａｔｉｏｎＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔＩ，ＡＣＥ１）、第２次气溶胶特性 实 验 （Ａｅｒｏｓｏｌ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔ ＩＩ， ＡＣＥ２）、亚洲气溶胶特性实验（ＡｅｒｏｓｏｌＣｈａｒａｃｔｅｒ ｉｚａｔｉｏｎＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔＡｓｉａ，ＡＣＥＡｓｉａ）、印度洋实验 （ＩｎｄｉａｎＯｃｅａｎＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔ，ＩＮＤＯＥＸ）、对流层气溶 胶辐射强迫观测实验（ＴｒｏｐｏｓｐｈｅｒｉｃＡｅｒｏｓｏｌＲａｄｉａ ｔｉｖｅ Ｆｏｒｃｉｎｇ Ｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎａｌ Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔ，ＴＡＲ ＦＯＸ）、巴西烟雾云辐射观测计划（Ｓｍｏｋｅ，Ｃｌｏｕｄｓ ａｎｄＲａｄｉａｔｉｏｎＢｒａｚｉｌｆｉｅｌｄｐｒｏｊｅｃｔ）等）纷纷将气溶胶 散射特征随相对湿度的变化作为重要的科学问题予 以观测研究。欧洲和北美在该领域也开展了大量观 测研究工作，中国对气溶胶散射吸湿增长的研究也 在逐步展开中。 ３ 气溶胶散射吸湿增长特性的监测方法 早在１９７２年，Ｃｏｖｅｒｔ等（１９７２）便开始利用湿 度控制装置和浊度仪对气溶胶散射吸湿增长特性进 行研究。浊度仪用来测量气溶胶散射系数，湿度控 制装置用来调节气溶胶的相对湿度。通常，测量干 状态下气溶胶散射系数的浊度仪被称为“干”浊度 仪，测量经湿度控制装置加湿后的气溶胶散射系数 的 浊 度 仪 为 “湿 ”浊 度 仪。 很 多 学 者 通 过 并 联 （Ｇａｓｓó，ｅｔａｌ，２０００；Ｐａｎ，ｅｔａｌ，２００９；Ｙａｎ，ｅｔａｌ， ２００９）或者串联（Ｅｌｄｅｒｉｎｇ，ｅｔａｌ，２００２；Ｃａｒｒｉｃｏ，ｅｔ ａｌ，１９９８，２０００，２００３）“干”、“湿”浊度仪对气溶胶散 射吸湿增长进行了测量。常用的浊度仪主要分为单 波段和多波段两种，单波段浊度仪只能在单一波长 下测量气溶胶的散射系数，而多波段浊度仪可以在 多个波长（如 ＴＳＩ３５６３，其测量波长为４５０、５５０和 ７００ｎｍ）下对气溶胶散射系数同时进行测量，有的 甚至可以测量后向散射系数。此外，试验中使用的 湿度控制装置也可以分为两种，下面对这两种湿度 控制装置分别进行介绍。 ３．１ 湿度控制装置 湿度控制装置（图１）的核心部件为加湿器，加 湿器的加湿方法有很多（潘小乐，２００７），目前较为流 行的是“水浴加热控制”方法（图２）。其基本构造为 一同心圆套管，通过加热内外管间的超纯水控制穿 过内管（多为聚四氟乙烯半透膜）水分子的多少，调 节气溶胶的相对湿度。该方法可以在不改变气溶胶 浓度的情况下将颗粒物维持在某一特定相对湿度 下，或者做加湿循环，将颗粒物从低相对湿度连续、 逐步升高到某一较高相对湿度下，观察颗粒物的潮 解情 况。Ｅｌｄｅｒｉｎｇ 等 （２００２）、Ｃａｒｒｉｃｏ 等 （１９９８）、 Ｋｉｍ 等（２００６）、Ｓｈｅｒｉｄａｎ等（２００２）、Ｙａｎ等（２００９）、 ６７４ 犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犛犻狀犻犮犪 气象学报 ２０１６，７４（５）
孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 Pan等(2009)利用该装置对气溶胶的散射吸湿增长情况下的吸湿状况,但不能反映颗粒物在湿度降低 特性进行了研究。 情况下的吸湿状况。改进的湿度控制装置在一般湿 度控制装置的基础上增加了冷却器(图3),用来降 低颗粒物的相对湿度。第2次气溶胶特性试验和亚 洲气溶胶特性试验中使用 Peltier热电冷却器(Mel- cor Inc.)( Carrico,etal,2000,2003)将加湿后高相 RH controlling device 对湿度下气溶胶的相对湿度降低到较低数值,得到 了吸湿(湿度升高)和脱水(湿度降低)两种情况下气 溶胶的散射吸湿增长曲线(见 Carrico等(2003)中 图6),不仅给出了颗粒物的潮解信息,还观察到气 溶胶的风化点及风化滞后现象。 湿”浊度仪 RH controlling device 图1湿度控制装置和“湿”浊度仪的示意 Fig 1 Flow diagram of the controlled RH nephelometry system 口/ 千气溶胶 PTFE tube 聚四氟乙烯半透膜 图3改进的湿度控制装置和 “湿”浊度仪的示意 Hygroscopic aerosols Fig 3 Flow diagram of the modified 吸湿后气溶胶 controlled RH nephelometry system Fierz- Schmidhauser等(2010b)自行设计了一 Stainless steel tube 套散射吸湿增长测量系统,在该套装置中,用干燥管 作为湿度控制装置中的冷却器。与加湿管相似,干 燥管也是同心圆套管,气溶胶由内管通过,通过控制 内外管干燥气流的流量和相应压强调节相对湿度。 Fierz- Schmidhauser等(2010a,2010b,2010c)和 Zieger等(2010,2011,2012,2013,2014)利用该 图2加湿器(“水浴加热控制”方法)的构造示意 套仪器在欧洲各地和北极地区开展了大量观测工 Fig 2 Diagram of the humidifier using the 作 water-heater humidifying method 此外,气溶胶散射吸湿增长也可由综合观测法 获得。Liu等(2008)和Yang等(2015)利用环境状 3.2改进的湿度控制装置 态下测量(或由能见度计算)的气溶胶消光系数和吸 对于无潮解现象的颗粒物来说,它们在湿度升收系数计算得到环境状态下的散射系数,再与干状 高和降低两种情况下的吸湿特性没有显著区别,但态下的散射系数相比得到环境湿度下的散射吸湿增 是对于具有潮解现象的颗粒物(或包含具有可潮解长因子,该方法可以在不配备湿度控制装置的情况 盐类的颗粒物)受风化滞后影响,湿度升高和降低下获得环境相对湿度下气溶胶的散射吸湿増长特 两种情况下气溶胶的吸湿能力存在差异。仅由加湿征 器组成的湿度控制装置可以反映颗粒物在湿度升高
Ｐａｎ等（２００９）利用该装置对气溶胶的散射吸湿增长 特性进行了研究。 图１ 湿度控制装置和“湿”浊度仪的示意 Ｆｉｇ．１ Ｆｌｏｗｄｉａｇｒａｍｏｆｔｈｅｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ＲＨｎｅｐｈｅｌｏｍｅｔｒｙｓｙｓｔｅｍ 图２ 加湿器（“水浴加热控制”方法）的构造示意 Ｆｉｇ．２ Ｄｉａｇｒａｍｏｆｔｈｅｈｕｍｉｄｉｆｉｅｒｕｓｉｎｇｔｈｅ ｗａｔｅｒｈｅａｔｅｒｈｕｍｉｄｉｆｙｉｎｇｍｅｔｈｏｄ ３．２ 改进的湿度控制装置 对于无潮解现象的颗粒物来说，它们在湿度升 高和降低两种情况下的吸湿特性没有显著区别，但 是对于具有潮解现象的颗粒物（或包含具有可潮解 盐类的颗粒物），受风化滞后影响，湿度升高和降低 两种情况下气溶胶的吸湿能力存在差异。仅由加湿 器组成的湿度控制装置可以反映颗粒物在湿度升高 情况下的吸湿状况，但不能反映颗粒物在湿度降低 情况下的吸湿状况。改进的湿度控制装置在一般湿 度控制装置的基础上增加了冷却器（图３），用来降 低颗粒物的相对湿度。第２次气溶胶特性试验和亚 洲气溶胶特性试验中使用 Ｐｅｌｔｉｅｒ热电冷却器（Ｍｅｌ ｃｏｒＩｎｃ．）（Ｃａｒｒｉｃｏ，ｅｔａｌ，２０００，２００３）将加湿后高相 对湿度下气溶胶的相对湿度降低到较低数值，得到 了吸湿（湿度升高）和脱水（湿度降低）两种情况下气 溶胶的散射吸湿增长曲线（见 Ｃａｒｒｉｃｏ等（２００３）中 图６），不仅给出了颗粒物的潮解信息，还观察到气 溶胶的风化点及风化滞后现象。 图３ 改进的湿度控制装置和 “湿”浊度仪的示意 Ｆｉｇ．３ Ｆｌｏｗｄｉａｇｒａｍｏｆｔｈｅｍｏｄｉｆｉｅｄ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄＲＨｎｅｐｈｅｌｏｍｅｔｒｙｓｙｓｔｅｍ ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ等（２０１０ｂ）自 行 设 计 了 一 套散射吸湿增长测量系统，在该套装置中，用干燥管 作为湿度控制装置中的冷却器。与加湿管相似，干 燥管也是同心圆套管，气溶胶由内管通过，通过控制 内外管干燥气流的流量和相应压强调节相对湿度。 ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ 等 （２０１０ａ，２０１０ｂ，２０１０ｃ）和 Ｚｉｅｇｅｒ等（２０１０，２０１１，２０１２，２０１３，２０１４）利用该 套仪器在欧洲各地和北极地区开展了大量观测工 作。 此外，气溶胶散射吸湿增长也可由综合观测法 获得。Ｌｉｕ等（２００８）和 Ｙａｎｇ等（２０１５）利用环境状 态下测量（或由能见度计算）的气溶胶消光系数和吸 收系数计算得到环境状态下的散射系数，再与干状 态下的散射系数相比得到环境湿度下的散射吸湿增 长因子，该方法可以在不配备湿度控制装置的情况 下获得环境相对湿度下气溶胶的散射吸湿增长特 征。 孙俊英等：大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 ６７５
Acta Meteorologica Sinica气象学报2016,74(5) 4气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 4.1气溶胶散射吸湿增长基本特征 NH,HSO. NINO 气溶胶散射吸湿增长因子∫(RH)随相对湿度 单调增大。图4为利用无机气溶胶热力学平衡模式 ( ISORROPIA)和Mie模型模拟的不同无机盐气溶 胶∫(RH)随相对湿度的变化情况。其中假设气溶 胶的数谱分布为单峰型对数正态分布,几何平均粒 径为100nm,标准差1.8nm;复折射指数和密度见 Tang(1996)。由图4可见,不同物质其散射吸湿增 长能力不同。在常见的化合物中,NaCl的散射吸湿 RH(%) 增长能力最强,其次为各种可溶性盐(如(NH4)2SOa 图4不同无机盐气溶胶散射吸湿增长因子 NH HSO4和NH4NO3等),有机物的吸湿能力最 f(RH,550mm)随相对湿度的变化 弱。但化学组成并不是决定物质吸湿增长能力的唯 由 ISORROPIA和Mie模型模拟得到, 气溶胶数谱分布假设为单峰型对数正态分布 要素。对于同一种物质,不同粒径下其散射吸湿 几何平均粒径100mm,标准差1.8nm) 增长能力也不相同(图5)。通常,颗粒物的散射吸 Fig. 4 Variations of the scattering enhancement factor 湿增长能力会随粒径的增大而降低,也就是说,对于 ith RH for various inorganic salts (simulated by th 吸湿性强的颗粒物,如果它的数谱分布倾向于大粒 SORROPIA and Mie model. A mono-modal lognormal particle 径,其散射吸湿增长能力可能会与吸湿性较弱但粒 mber size distribution was assumed with the geometric 径较小的颗粒物的散射吸湿增长能力相当,甚至更 mean diameter of 100 nm and standard deviation of 1. 8 nm) 弱,这种现象被称为气溶胶吸湿增长的补偿效应 Zieger等(2010)在对北极气溶胶进行研究时清晰地 捕获到了这一现象。 -t NINO 潮解现象是气溶胶散射吸湿增长的另一重要特 征。具有潮解点的物质,当相对湿度超过潮解点后 颗粒物会迅速吸湿,散射系数突然变大,f(RH)随 相对湿度呈现明显跳跃(图4)。对于没有潮解点的 物质,其散射吸湿增长能力随相对湿度连续增长,没 有跳跃现象。与潮解现象相对应的是气溶胶的风化 现象,当相对湿度降低到风化点时,颗粒物迅速脱 Diameter (nm) 水、f(RH)突然降低。一般来说,风化点比潮解点 图5不同无机盐气溶胶散射吸湿增长因子 低,换句话说,风化点滞后于潮解点,因此,这又被称 f(85%,550mm)随粒径的变化 为气溶胶的风化滞后效应。但在环境大气中,气溶 (数谱假设为单峰型对数正态分布,标准差1.8nm) 胶成分复杂,含有大量微溶、不溶的有机物,一般不Fig.5 Variations of the scattering enhancement factor 呈现明显的潮解/风化点,因此很少在外场观测中观a185% RH and550 nm wavelength with the dry particle 察到气溶胶的潮解/风化现象。 Carrico等(2003)曾 diameter for various inorganic salts (A mono-modal 在ACE-Asia中观察到海盐气溶胶有明显的风化滞 lognormal particle number size distribution with the standard deviation of 1.8 nm was assumed 后现象(原文的图6), Zieger等(2014)在德国Mel pitz观测时也发现当PM1中NaCl的质量分数高于4.2气溶胶散射吸湿增长研究现状 30%时,气溶胶的滞后效应随着NaCl质量分数的 目前,学者们对于单一组分和多组分无机气溶 增大而更为显著(原文的图2)。 胶散射吸湿增长特性的硏究已经较为透彻,且能较
４ 气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 ４．１ 气溶胶散射吸湿增长基本特征 气溶胶散射吸湿增长因子犳（ＲＨ）随相对湿度 单调增大。图４为利用无机气溶胶热力学平衡模式 （ＩＳＯＲＲＯＰＩＡ）和 Ｍｉｅ模型模拟的不同无机盐气溶 胶犳（ＲＨ）随相对湿度的变化情况。其中假设气溶 胶的数谱分布为单峰型对数正态分布，几何平均粒 径为１００ｎｍ，标准差１．８ｎｍ；复折射指数和密度见 Ｔａｎｇ（１９９６）。由图４可见，不同物质其散射吸湿增 长能力不同。在常见的化合物中，ＮａＣｌ的散射吸湿 增长能力最强，其次为各种可溶性盐（如（ＮＨ４）２ＳＯ４、 ＮＨ４ＨＳＯ４ 和 ＮＨ４ＮＯ３ 等），有 机 物 的 吸 湿 能 力 最 弱。但化学组成并不是决定物质吸湿增长能力的唯 一要素。对于同一种物质，不同粒径下其散射吸湿 增长能力也不相同（图５）。通常，颗粒物的散射吸 湿增长能力会随粒径的增大而降低，也就是说，对于 吸湿性强的颗粒物，如果它的数谱分布倾向于大粒 径，其散射吸湿增长能力可能会与吸湿性较弱但粒 径较小的颗粒物的散射吸湿增长能力相当，甚至更 弱，这种现象被称为气溶胶吸湿增长的补偿效应。 Ｚｉｅｇｅｒ等（２０１０）在对北极气溶胶进行研究时清晰地 捕获到了这一现象。 潮解现象是气溶胶散射吸湿增长的另一重要特 征。具有潮解点的物质，当相对湿度超过潮解点后， 颗粒物会迅速吸湿，散射系数突然变大，犳（ＲＨ）随 相对湿度呈现明显跳跃（图４）。对于没有潮解点的 物质，其散射吸湿增长能力随相对湿度连续增长，没 有跳跃现象。与潮解现象相对应的是气溶胶的风化 现象，当相对湿度降低到风化点时，颗粒物迅速脱 水、犳（ＲＨ）突然降低。一般来说，风化点比潮解点 低，换句话说，风化点滞后于潮解点，因此，这又被称 为气溶胶的风化滞后效应。但在环境大气中，气溶 胶成分复杂，含有大量微溶、不溶的有机物，一般不 呈现明显的潮解／风化点，因此很少在外场观测中观 察到气溶胶的潮解／风化现象。Ｃａｒｒｉｃｏ等（２００３）曾 在 ＡＣＥＡｓｉａ中观察到海盐气溶胶有明显的风化滞 后现象（原文的图６），Ｚｉｅｇｅｒ等（２０１４）在德国 Ｍｅｌ ｐｉｔｚ观测时也发现当 ＰＭ１０中 ＮａＣｌ的质量分数高于 ３０％时，气溶胶的滞后效应随着 ＮａＣｌ质量分数的 增大而更为显著（原文的图２）。 图４ 不同无机盐气溶胶散射吸湿增长因子 犳（ＲＨ，５５０ｎｍ）随相对湿度的变化 （由ＩＳＯＲＲＯＰＩＡ 和 Ｍｉｅ模型模拟得到， 气溶胶数谱分布假设为单峰型对数正态分布， 几何平均粒径１００ｎｍ，标准差１．８ｎｍ） Ｆｉｇ．４ Ｖａｒｉａｔｉｏｎｓｏｆｔｈｅｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｆａｃｔｏｒ ｗｉｔｈＲＨｆｏｒｖａｒｉｏｕｓｉｎｏｒｇａｎｉｃｓａｌｔｓ（ｓｉｍｕｌａｔｅｄｂｙｔｈｅ ＩＳＯＲＲＯＰＩＡａｎｄＭｉｅＭｏｄｅｌ．Ａ ｍｏｎｏｍｏｄａｌｌｏｇｎｏｒｍａｌｐａｒｔｉｃｌｅ ｎｕｍｂｅｒｓｉｚｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｗａｓａｓｓｕｍｅｄｗｉｔｈｔｈｅｇｅｏｍｅｔｒｉｃ ｍｅａｎｄｉａｍｅｔｅｒｏｆ１００ｎｍａｎｄｓｔａｎｄａｒｄｄｅｖｉａｔｉｏｎｏｆ１．８ｎｍ） 图５ 不同无机盐气溶胶散射吸湿增长因子 犳（８５％，５５０ｎｍ）随粒径的变化 （数谱假设为单峰型对数正态分布，标准差１．８ｎｍ） Ｆｉｇ．５ Ｖａｒｉａｔｉｏｎｓｏｆｔｈｅｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｆａｃｔｏｒ ａｔ８５％ ＲＨａｎｄ５５０ｎｍ ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈｗｉｔｈｔｈｅｄｒｙｐａｒｔｉｃｌｅ ｄｉａｍｅｔｅｒｆｏｒｖａｒｉｏｕｓｉｎｏｒｇａｎｉｃｓａｌｔｓ（Ａ ｍｏｎｏｍｏｄａｌ ｌｏｇｎｏｒｍａｌｐａｒｔｉｃｌｅｎｕｍｂｅｒｓｉｚｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ ｗｉｔｈｔｈｅｓｔａｎｄａｒｄｄｅｖｉａｔｉｏｎｏｆ１．８ｎｍ ｗａｓａｓｓｕｍｅｄ） ４．２ 气溶胶散射吸湿增长研究现状 目前，学者们对于单一组分和多组分无机气溶 胶散射吸湿增长特性的研究已经较为透彻，且能较 ６７６ 犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犛犻狀犻犮犪 气象学报 ２０１６，７４（５）
孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 好模拟(Tang,196,1997; Ansari,etal,1999;最强,并随人为影响的增加气溶胶散射吸湿能力减 Topping, et al, 2005; Sjogren, et al, 2007), E a( Zieger, et al, 2010: Fierz-Schmidhauser, et al, 对有机/无机混合气溶胶的散射吸湿特性了解较少,2010a;刘新罡等,2009;Wang,etal,2007; Carrico 是目前实验室研究的重点和难点问题。 在环境大气中,气溶胶的无机组分和有机组分 McInnes,etal,1998);城市型气溶胶(Yan,etal 以不同方式相互混合,混合状态多样,化学组成复2009; Mcinnes,etal,1998或大陆型气溶胶( Zieger 杂,一般通过湿度控制装置配合浊度仪对环境大气etal,2013,2014; Fierz-Schmidhauser,etal,2010a) 气溶胶的散射吸湿特性进行观测。根据大气气溶胶散射吸湿增长能力次之;而沙尘气溶胶和生物质燃烧 的来源、后向轨迹、质量浓度等将其分为不同类型,型气溶胶( Zieger,etal,2013; FierzSchmidhauser,et 再针对不同类型气溶胶,研究其散射吸湿增长特性。al,2010a; Carrico,etal,1998)散射吸湿增长能力最 表1是对近年来气溶胶散射吸湿増长特性观测结果弱。与欧洲和北美地区相比,中国气溶胶散射吸湿 的总结。总体来说,海盐气溶胶散射吸湿增长能力增长测量结果较少,仅在广州、临安、北京等地开展 表1不同区域气溶胶散射吸湿增长因子观测结果 Table 1 Summary of the aerosol scattering enhancement factor from worldwide measurements 地点 f(RH) fa(Rh) 割观测 fb(RH 平台 巴西 物质燃烧 Kote 区域霾1.286±0.051 等 区域霾1.069±0.0090.959 %PM4空基 Maraba 域霾1.318±0.0091.098 Malm等2003年 (2005) 7-9月 Turtleback dome 生物质燃烧1.26±0. 80%—85%PM25地基 等2000年莫桑比克、 (2003 8-9月博茨瓦纳 生物质燃烧1.59±0.041.14 0.72±0.04 PM;空基 赞比亚 an1999年美国SGP 生物质燃烧 1.55 1.59 等(2001)1-12月CART站b 沙尘影响 %PM10地基 总体平均 沙尘影响1.2±0.02 Pan等 中国天津宝坻 % 污染型1.57±0.02 沙尘 2.00±0.27 Kim等 2001年 人为源(中国)2.75±0.38 (2006) 4月 韩国 Gosan站 人为源(韩国)1.91±0 85%PM10地基 生物质燃烧1.60±0.20 1.46±0.101.22±0.06 1997年 葡萄牙 污染型1 等(2000)6-7 清洁型1.69±0.16 地基 86±0.24 PMi Vakakis Is 美国 1-12 大陆型 1.4-1.5 1.1-1.2 82.5%PM1a/1地基 等(2001) (2014)2-3月德国Mptz大陆型2.70.37 等2009年 %PM10地基 0 Schmidhaus 2008年 瑞土大陆型(高海拔)2.23 1.6 0.089 5月 Jungfraujoch站 5%PM10地基 等(2010a) 1.0-1.2
好模 拟 （Ｔａｎｇ，１９９６，１９９７；Ａｎｓａｒｉ，ｅｔａｌ，１９９９； Ｔｏｐｐｉｎｇ，ｅｔａｌ，２００５；Ｓｊｏｇｒｅｎ，ｅｔａｌ，２００７），但是 对有机／无机混合气溶胶的散射吸湿特性了解较少， 是目前实验室研究的重点和难点问题。 在环境大气中，气溶胶的无机组分和有机组分 以不同方式相互混合，混合状态多样，化学组成复 杂，一般通过湿度控制装置配合浊度仪对环境大气 气溶胶的散射吸湿特性进行观测。根据大气气溶胶 的来源、后向轨迹、质量浓度等将其分为不同类型， 再针对不同类型气溶胶，研究其散射吸湿增长特性。 表１是对近年来气溶胶散射吸湿增长特性观测结果 的总结。总体来说，海盐气溶胶散射吸湿增长能力 最强，并随人为影响的增加气溶胶散射吸湿能力减 弱（Ｚｉｅｇｅｒ，ｅｔａｌ，２０１０；ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ，ｅｔａｌ， ２０１０ａ；刘新罡等，２００９；Ｗａｎｇ，ｅｔａｌ，２００７；Ｃａｒｒｉｃｏ， ｅｔａｌ，１９９８，２０００，２００３； Ｇａｓｓó，ｅｔ ａｌ，２０００； ＭｃＩｎｎｅｓ，ｅｔａｌ，１９９８）；城 市 型 气 溶 胶 （Ｙａｎ，ｅｔａｌ， ２００９；ＭｃＩｎｎｅｓ，ｅｔａｌ，１９９８）或大陆型气溶胶（Ｚｉｅｇｅｒ， ｅｔａｌ，２０１３，２０１４；ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ，ｅｔａｌ，２０１０ａ） 散射吸湿增长能力次之；而沙尘气溶胶和生物质燃烧 型气溶胶（Ｚｉｅｇｅｒ，ｅｔａｌ，２０１３；ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ，ｅｔ ａｌ，２０１０ａ；Ｃａｒｒｉｃｏ，ｅｔａｌ，１９９８）散射吸湿增长能力最 弱。与欧洲和北美地区相比，中国气溶胶散射吸湿 增长测量结果较少，仅在广州、临安、北京等地开展 表１ 不同区域气溶胶散射吸湿增长因子观测结果 Ｔａｂｌｅ１ Ｓｕｍｍａｒｙｏｆｔｈｅａｅｒｏｓｏｌｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｆａｃｔｏｒｆｒｏｍ ｗｏｒｌｄｗｉｄｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ 序号 文献 时间 地点 类型 犳（ＲＨ） 犳ｂ（ＲＨ） 犳β（ＲＨ） 相对 湿度 切割 粒径 观测 平台 １ Ｋｏｔｃｈｅｎｒｕｔｈｅｒ 等（１９９８） １９９５年 巴西ａ Ｂｒａｓｉｌｉａ Ｃｕｉａｂａ ＰｏｒｔｏＶｅｌｈｏ Ｍａｒａｂａ 生物质燃烧 区域霾 区域霾 区域霾 区域霾 １．２８６±０．０５１ １．０６９±０．００９ １．１０１±０．００５ １．３１８±０．００９ － ０．９５９ ０．９７９ １．０９８ － ０．８９６±０．０５２ ０．８８９±０．０２４ ０．８３３±０．０４２ ８０％ ＰＭ４ 空基 ２ Ｍａｌｍ 等 （２００５） ２００３年 ７—９月 美国 ＴｕｒｔｌｅｂａｃｋＤｏｍｅ 生物质燃烧 １．２６±０．１５ － － ８０％—８５％ ＰＭ２．５ 地基 ３ Ｍａｇｉ等 （２００３） ２０００年 ８—９月 南非、 莫桑比克、 博茨瓦纳、 赞比亚 生物质燃烧 １．５９±０．０４ １．１４ ０．７２±０．０４ ８０％ ＰＭ５ 空基 ４ Ｓｈｅｒｉｄａｎ 等（２００１） １９９９年 １—１２月 美国ＳＧＰ ＣＡＲＴ站ｂ 生物质燃烧 沙尘影响 总体平均 １．５５ １．５９ １．８３ － － ８５％ ＰＭ１０ 地基 ５ Ｐａｎ等 （２００９） ２００６年 ４—５月 中国天津宝坻 沙尘影响 清洁型 污染型 １．２±０．０２ １．３１±０．０３ １．５７±０．０２ － － ８０％ 无 地基 ６ Ｋｉｍ 等 （２００６） ２００１年 ４月 韩国 Ｇｏｓａｎ站ｃ 沙尘 人为源（中国） 人为源（韩国） 生物质燃烧 ２．００±０．２７ ２．７５±０．３８ １．９１±０．１６ １．６０±０．２０ － － ８５％ ＰＭ１０ 地基 ７ Ｃａｒｒｉｃｏ 等（２０００） １９９７年 ６—７月 葡萄牙 Ｓａｇｒｅｓｄ 污染型 清洁型 １．４６±０．１０ １．４８±０．１０ １．６９±０．１６ １．８６±０．２４ １．２２±０．０６ １．２３±０．０６ － － ０．８２ ０．８３ － － ８２％ ＰＭ１０ ＰＭ１ ＰＭ１０ ＰＭ１ 地基 ８ Ｋｏｌｏｕｔｓｏｕ Ｖａｋａｋｉｓ 等（２００１） １９９５年 １—１２月 美国 Ｂｏｎｄｖｉｌｌｅ 大陆型 １．４—１．５ １．１—１．２ － ８２．５％ ＰＭ１０／１ 地基 ９ Ｚｉｅｇｅｒ等 （２０１４） ２００９年 ２—３月 德国 Ｍｅｌｐｉｔｚ 大陆型 ２．７７±０．３７ － － ８５％ ＰＭ１０ 地基 １０ Ｆｉｅｒｚ Ｓｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ 等（２０１０ａ） ２００８年 ５月 瑞士 Ｊｕｎｇｆｒａｕｊｏｃｈ站 大陆型（高海拔） 沙尘 ２．２３ １．０—１．２ １．６ － ０．０８９ － ８５％ ＰＭ１０ 地基 孙俊英等：大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 ６７７
678 cta Meteorologica Sinica气象学报2016,74(5) 序号参考文献 地点 类型 f(RH) 切割观测 fi(RH) fe(RH) 湿度粒径平台 Fierz- 11 Schmidha-2007年 大陆型1.2-1.8 %PM1地基 serdang(2010c) 2006年 城市型 12Liu等(2008 中国广州 昆合 80%无地基 洋型 13Liu等(2009) 006年 8-9月 中国北京大学 城市型 1.63±0.19 无地基 2005年 14Yan等(2009)12月 中国北京西三环城市型1.26±0.15 80%±1%无地基 2006年1月 中国上甸子 乡村型1.24±0.11 等(2015)2013年 中国临安 乡村型1.58±0.121.25±0.070.79±0.0485%PM1o地基 沙尘影响 1.46 16x0等(200,199年 10-11月 中国临安 乡村型 1.7-2.0 80%PM2,5地基 等 中国新垦 乡村型 % 基 18 arrIgo等1997年澳大利亚 海洋型 1.98±0.081.48±0.090.75 (1998)6-7月 2.46±0.21. 82%PM10地基 Kotchen1996年 7月 美 国东海岸 洋型 2.15±0.36 0.66±0.11 空基 等(2002)2-3月 印度洋 洋型 5% 沙尘影响 Lasso1997年 年西班牙加 污染海洋型 等(20006-7月那利群岛4清洁海洋型2.37-2.50 %PM25轮船 2.45±0.27 95±0.39 为PN 2(2 西北太平洋 污染型222+0.20 2.52±0.27 %RH下;PM1 3-4月日本海海域火山灰影响25:0.220.64 85%RH下PM1 沙尘影响 1.78±0.28 基 2如0年国山 洋型2.27±0.55 PM10地基 2.37±0.32 轮船 Fierz- 等(2010b)8月爱尔兰 Mace Head海洋型2.220.171.80 2007年 污染型 1.77±0.31 85%PM2地基 清洁海洋型 2009年荷兰 Caban污染海洋型 <2 6-10月 大陆型 %PM10地基 1.4-3.4 er2008年挪威 Ny-Alesund 3.24±0.34 无地基 注:巴西烟雾一云-辐射观测计划( Smoke, Clouds and Radiation Brazil field project) b South Great Plain Cloud and Radiation Testbed(SGP CART)3h: 亚洲气溶胶特性实验( Aerosol Characterization Experiment-Asia, ACE-Asia); 第二次气溶胶特性实验( Aerosol Characterization Experiment,ACE2) 第一次气溶胶特性实验( Aerosol Characterization Experiment I,ACE1) 寸流层气溶胶辐射强迫观测实验( Tropospheric Aerosol Radiative Forcing Observational Experiment, TARFOX); g印度洋实验( Indian Ocean Experiment, INDOEX) 为根据文中数据计算得到
续表１ 序号 参考文献 日期 地点 类型 犳（ＲＨ） 犳ｂ（ＲＨ） 犳β（ＲＨ） 相对 湿度 切割 粒径 观测 平台 １１ Ｆｉｅｒｚ Ｓｃｈｍｉｄｈａｕ ｓｅｒｄｅｎｇ（２０１０ｃ） ２００７年 ８月 德国 Ｈｅｓｅｌｂａｃｈ 大陆型 １．２—１．８ － － ８０％ ＰＭ１０ 地基 １２ Ｌｉｕ等（２００８） ２００６年 ７月 中国广州 城市型 混合型 海洋型 ２．０４ ２．２９ ２．６８ － － ８０％ 无 地基 １３ Ｌｉｕ等（２００９） ２００６年 ８—９月 中国北京大学 城市型 １．６３±０．１９ － － ８０％ 无 地基 １４ Ｙａｎ等（２００９） ２００５年 １２月— ２００６年１月 中国北京西三环 中国上甸子 城市型 乡村型 １．２６±０．１５ １．２４±０．１１ － － ８０％±１％ 无 地基 １５ Ｚｈａｎｇ 等（２０１５） ２０１３年 中国临安 乡村型 沙尘影响 １．５８±０．１２ １．４６ １．２５±０．０７ － ０．７９±０．０４ － ８５％ ＰＭ１０ 地基 １６ Ｘｕ等（２００２） １９９９年 １０—１１月 中国临安 乡村型 １．７—２．０ － － ８０％ ＰＭ２．５ 地基 １７ Ｃｈｅｎｇ等 （２００８） ２００４年 １０—１１月 中国新垦 乡村型 １．５４ ２．３１ １．２４ １．５９ ０．８１ ０．６９ ８０％ ９０％ ＰＭ１０ 地基 １８ Ｃａｒｒｉｃｏ等 （１９９８） １９９７年 ６—７月 澳大利亚 Ｔａｓｍａｎｉａｅ 海洋型 １．９８±０．０８ ２．４６±０．２ １．４８±０．０９ １．８３±０．４ ０．７５ ０．７５ ８２％ ＰＭ１０ 地基 １９ Ｋｏｔｃｈｅｎ ｒｕｔｈｅｒ等（１９９９） １９９６年 ７月 美国东海岸ｆ 海洋型 ２．１５±０．３６ １．４２ ０．６６±０．１１ ８０％ － 空基 ２０ Ｓｈｅｒｉｄａｎ 等（２００２） １９９９年 ２—３月 印度洋ｇ 海洋型 １．５８ － － ８５％ ＰＭ１０ 空基 ２１ Ｇａｓｓó 等（２０００） １９９７年 ６—７月 西班牙加 那利群岛ｄ 沙尘影响 污染海洋型 清洁海洋型 １．３３ ２．０４ ２．３７—２．５０ － － ８０％ ＰＭ２．５ 轮船 ２２ Ｃａｒｒｉｃｏ 等（２００３） ２００１年 ３—４月 西北太平洋 日本海海域ｃ 海洋型 污染型 火山灰影响 沙尘影响 ２．４５±０．２７ ２．９５±０．３９ ２．２２±０．２０ ２．５２±０．２７ ２．５５±０．２２ ２．６１±０．１７ １．１８ １．３９ ０．５５ ０．７５ ０．６４ ０．７５ － 犳为 ８２％ＲＨ 下； 犳ｂ 为 ８５％ＲＨ 下 ＰＭ１０ ＰＭ１ ＰＭ１０ ＰＭ１ ＰＭ１０ ＰＭ１ ＰＭ１０ ＰＭ１ 地基 ２３ Ｄｏｈｅｒｔｙ 等（２００５） ２００１年 ３—５月 日本海ｃ 韩国高山郡 日本海 海洋型 １．７８ ± ０．２８ ２．２７ ± ０．５５ ２．３７ ± ０．３２ － － ８５％ ＰＭ１０ 空基 地基 轮船 ２４ Ｆｉｅｒｚ Ｓｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ 等（２０１０ｂ） ２００７年 ８月 爱尔兰 ＭａｃｅＨｅａｄ 海洋型 污染型 ２．２２± ０．１７ １．７７± ０．３１ １．８０ １．４３ ０．８１ ０．８１ ８５％ ＰＭ２ 地基 ２５ Ｚｉｅｇｅｒ 等（２０１１） ２００９年 ６—１０月 荷兰 Ｃａｂａｕｗ 清洁海洋型 污染海洋型 大陆型 总体 ＞３ ＜２ ＜２ １．４—３．４ － － ８５％ ＰＭ１０ 地基 ２６ Ｚｉｅｇｅｒ 等（２０１０） ２００８年 ７—１０月 挪威 ＮｙＡｌｅｓｕｎｄ， Ｓｐｉｔｓｂｅｒｇｅｎ 极地 ３．２４±０．３４ － － ８５％ 无 地基 注：ａ巴西烟雾云辐射观测计划（Ｓｍｏｋｅ，ＣｌｏｕｄｓａｎｄＲａｄｉａｔｉｏｎＢｒａｚｉｌｆｉｅｌｄｐｒｏｊｅｃｔ）； ｂＳｏｕｔｈＧｒｅａｔＰｌａｉｎＣｌｏｕｄａｎｄＲａｄｉａｔｉｏｎＴｅｓｔｂｅｄ（ＳＧＰＣＡＲＴ）站； ｃ 亚洲气溶胶特性实验（ＡｅｒｏｓｏｌＣｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔＡｓｉａ，ＡＣＥＡｓｉａ）； ｄ 第二次气溶胶特性实验（ＡｅｒｏｓｏｌＣｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔＩＩ，ＡＣＥ２）； ｅ 第一次气溶胶特性实验（ＡｅｒｏｓｏｌＣｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔＩ，ＡＣＥ１）； ｆ 对流层气溶胶辐射强迫观测实验（ＴｒｏｐｏｓｐｈｅｒｉｃＡｅｒｏｓｏｌＲａｄｉａｔｉｖｅＦｏｒｃｉｎｇＯｂｓｅｒｖａｔｉｏｎａｌＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔ，ＴＡＲＦＯＸ）； ｇ 印度洋实验（ＩｎｄｉａｎＯｃｅａｎＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔ，ＩＮＤＯＥＸ）； 为根据文中数据计算得到。 ６７８ 犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犛犻狀犻犮犪 气象学报 ２０１６，７４（５）
孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 过观测,且测量结果多为总散射系数的吸湿增长,很洁,应用更广泛 少涉及后向散射或者后向散射比的吸湿增长。 4.3.2以化学组分为自变量的拟合 4.3气溶胶散射吸湿增长参数化拟合 Quinn等(2005)通过总结 INDOEX、 ACE-Asia 4.3.1以相对湿度为自变量的拟合 Fu ICARTT(International Consortium for Atmos 气溶胶散射吸湿增长因子f(RH)有多种参数 pheric Research on Transport and Transformation) 化拟合方式,最为经典的是 Kasten(1969)年提出的3次大型气溶胶观测实验发现,气溶胶的散射吸湿 γ模型 增长因子可以近似简化为有机物-硫酸盐(POM- f(RH= c(1-RH)Y (4)SO-)混合气溶胶的散射吸湿增长因子。文中将 式中,为经验参数,与气溶胶的化学成分及数谱分f(RH)参数化为f(RH)=((100-RHd)/(100 布有关,c为比例系数( Hanel,1976)。该模型对无RH)),化学成分F表示为POM/(POM+SO 潮解现象的气溶胶吸湿增长曲线描述较好(Gass,其中POM和Sz分别为有机物和硫酸盐的质量 tal,2000; Carrico,etal,2003; Zieger,etal,浓度,研究发现γ与F。呈较强线性相关,这说明仅 2011,2010),且公式形式简洁(Heg,etal,仅根据有机物和硫酸盐的质量浓度便可以对散射吸 1993),被广泛应用于卫星遥感、辐射传输模型及全湿增长因子进行较好预测。 球气候模式中( Fraser,etal,1984; Kiehl,etal, Zhang等(2015)在长江三角洲背景区域研究发 1993;Gass,etal,2000)。但是该公式对有机物现,将气溶胶简化为有机物硝酸盐混合气溶胶可较 含量较高,吸湿增长能力较弱的颗粒物(如生物质燃好地预测该地气溶胶的散射吸湿增长因子,而有机 烧型气溶胶)的散射吸湿增长曲线描述不好,为此,物硫酸盐混合气溶胶并不能用来代表当地气溶胶 Kotchenruther等(1998)提出了另一种双参数拟合这说明临安地区的大气气溶胶中硝酸盐对气溶胶吸 模型 湿增长影响更为显著。 f(RH)=1+aRH° (5)4.4散射吸湿增长因子闭合研究 式中,a、b为经验参数,a决定了相对湿度为100% 将观测得到的散射吸湿增长因子和计算得到的 时气溶胶散射吸湿增长因子所能达到的最大值,b散射吸湿增长因子进行比较,开展散射吸湿增长因 决定了吸湿增长曲线的曲率( Zhan,etal,2015)。子的闭合研究,具体流程见图6。通常利用Me模 该模型对生物质燃烧型气溶胶( Kotchenruther,et 型( Bohren,etal,2008)对气溶胶散射吸湿增长因 al,1999)、沙尘气溶胶( Carrico,etal,2003;Magi 子进行模拟,假设粒子球形且均匀内混,将干状态和 etal,2003)、人为源排放气溶胶和城市气溶胶(Car-湿状态下气溶胶的数谱(dN(Dan)/ d glary rio,etal,2003;Pan,etal,2009; Zhan,etal,dN(D-)/dlgD)和复折射指数(my、mm)分别 2015)拟合效果较好。但是以上两种参数化模型均输入Mie模型,得到干状态和湿状态下气溶胶的散 不能很好地模拟颗粒物的潮解点和风化点,为此 射系数(asy、owm),再根据式(1)可得气溶胶散射吸 Kotchenruther等(1998)提出了更为准确的多参数湿增长因子(f(RH)a)。若计算所得散射吸湿增长 拟合模型 因子(∫(RH)。)与观测得到散射吸湿增长因子 f(RH)=(1+aRH)· (f(RH)s)吻合,则闭合成立;反之,闭合不成立 干状态下气溶胶数谱多由仪器测量(如 [1-1(x+tan1(1×102(RH-d))]+ TDMPS)得到,复折射指数一般由 Zdanoyskii- Stokes- Robinson(ZSR)方法计算得到。模拟的重 c(1-RH)[(x+tan-1(1×102(RH-d))] 点是对一定相对湿度下气溶胶散射系数的计算,而 (6)这一计算的重点是粒径吸湿增长因子g(RH)的确 该模型由函数将以上两个模型(式(4)、(5))结合得定。如果有g(RH)观测数据(如 HTDMA观测得 到,式中d代表潮解点(或风化点)所对应的相对湿到),其测量值一般只针对某几个粒径段,多采用插 度。虽然模型(6)对气溶胶散射吸湿增长的模拟更值和假设大粒径g(RH)恒定等方法将其 为准确、拟合效果更好,但模型(4)、(5)形式更为简分散到全粒径段。对于没有g(RH)观测资料的情
过观测，且测量结果多为总散射系数的吸湿增长，很 少涉及后向散射或者后向散射比的吸湿增长。 ４．３ 气溶胶散射吸湿增长参数化拟合 ４．３．１ 以相对湿度为自变量的拟合 气溶胶散射吸湿增长因子犳（ＲＨ）有多种参数 化拟合方式，最为经典的是 Ｋａｓｔｅｎ（１９６９）年提出的 γ模型 犳（ＲＨ）＝犮（１－ＲＨ）－γ （４） 式中，γ为经验参数，与气溶胶的化学成分及数谱分 布有关，犮为比例系数（Ｈｎｅｌ，１９７６）。该模型对无 潮解现象的气溶胶吸湿增长曲线描述较好（Ｇａｓｓó， ｅｔａｌ，２０００；Ｃａｒｒｉｃｏ，ｅｔａｌ，２００３；Ｚｉｅｇｅｒ，ｅｔａｌ， ２０１１，２０１０），且 公 式 形 式 简 洁 （Ｈｅｇｇ，ｅｔａｌ， １９９３），被广泛应用于卫星遥感、辐射传输模型及全 球气候模式中（Ｆｒａｓｅｒ，ｅｔａｌ，１９８４；Ｋｉｅｈｌ，ｅｔａｌ， １９９３；Ｇａｓｓó，ｅｔａｌ，２０００）。但是该公式对有机物 含量较高，吸湿增长能力较弱的颗粒物（如生物质燃 烧型气溶胶）的散射吸湿增长曲线描述不好，为此， Ｋｏｔｃｈｅｎｒｕｔｈｅｒ等（１９９８）提出了另一种双参数拟合 模型 犳（ＲＨ）＝１＋犪ＲＨ犫 （５） 式中，犪、犫为经验参数，犪 决定了相对湿度为１００％ 时气溶胶散射吸湿增长因子所能达到的最大值，犫 决定了吸湿增长曲线的曲率（Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ，２０１５）。 该模型对生物质燃烧型气溶胶（Ｋｏｔｃｈｅｎｒｕｔｈｅｒ，ｅｔ ａｌ，１９９９）、沙尘气溶胶（Ｃａｒｒｉｃｏ，ｅｔａｌ，２００３；Ｍａｇｉ， ｅｔａｌ，２００３）、人为源排放气溶胶和城市气溶胶（Ｃａｒ ｒｉｃｏ，ｅｔａｌ，２００３；Ｐａｎ，ｅｔａｌ，２００９；Ｚｈａｎｇ，ｅｔａｌ， ２０１５）拟合效果较好。但是以上两种参数化模型均 不能很好地模拟颗粒物的潮解点和风化点，为此， Ｋｏｔｃｈｅｎｒｕｔｈｅｒ等（１９９８）提出了更为准确的多参数 拟合模型 犳（ＲＨ）＝ （１＋犪ＲＨ犫）· ［１－ １ π（π ２ ＋ｔａｎ－１（１×１０２４（ＲＨ－犱）））］＋ 犮（１－ＲＨ）γ［１ π（π ２ ＋ｔａｎ－１（１×１０２４（ＲＨ－犱）））］ （６） 该模型由函数将以上两个模型（式（４）、（５））结合得 到，式中犱代表潮解点（或风化点）所对应的相对湿 度。虽然模型（６）对气溶胶散射吸湿增长的模拟更 为准确、拟合效果更好，但模型（４）、（５）形式更为简 洁，应用更广泛。 ４．３．２ 以化学组分为自变量的拟合 Ｑｕｉｎｎ等（２００５）通过总结ＩＮＤＯＥＸ、ＡＣＥＡｓｉａ 和ＩＣＡＲＴＴ（ＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＣｏｎｓｏｒｔｉｕｍｆｏｒＡｔｍｏｓ ｐｈｅｒｉｃＲｅｓｅａｒｃｈｏｎＴｒａｎｓｐｏｒｔａｎｄＴｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎ） ３次大型气溶胶观测实验发现，气溶胶的散射吸湿 增长因 子 可 以 近 似 简 化 为 有 机 物硫 酸 盐 （ＰＯＭ ＳＯ２－ ４ ）混合气溶胶的散射吸湿 增 长 因 子。文 中 将 犳（ＲＨ）参数化为犳（ＲＨ）＝（（１００－ＲＨｒｅｆ）／（１００－ ＲＨ））γ ，化学成分犉０ 表示为ＰＯＭ／（ＰＯＭ＋ＳＯ２－ ４ ）， 其中 ＰＯＭ 和ＳＯ２－ ４ 分别为有机物和硫酸盐的质量 浓度，研究发现γ与犉０ 呈较强线性相关，这说明仅 仅根据有机物和硫酸盐的质量浓度便可以对散射吸 湿增长因子进行较好预测。 Ｚｈａｎｇ等（２０１５）在长江三角洲背景区域研究发 现，将气溶胶简化为有机物硝酸盐混合气溶胶可较 好地预测该地气溶胶的散射吸湿增长因子，而有机 物硫酸盐混合气溶胶并不能用来代表当地气溶胶， 这说明临安地区的大气气溶胶中硝酸盐对气溶胶吸 湿增长影响更为显著。 ４．４ 散射吸湿增长因子闭合研究 将观测得到的散射吸湿增长因子和计算得到的 散射吸湿增长因子进行比较，开展散射吸湿增长因 子的闭合研究，具体流程见图６。通常利用 Ｍｉｅ模 型（Ｂｏｈｒｅｎ，ｅｔａｌ，２００８）对气溶胶散射吸湿增长因 子进行模拟，假设粒子球形且均匀内混，将干状态和 湿状 态 下 气 溶 胶 的 数 谱 （ｄ 犖珦 （犇ｄｒｙ ）／ｄｌｇ犇ｄｒｙ、 ｄ犖珦（犇ｗｅｔ）／ｄｌｇ犇ｗｅｔ）和复折射指数（犿ｄｒｙ、犿ｗｅｔ）分别 输入 Ｍｉｅ模型，得到干状态和湿状态下气溶胶的散 射系数（σｄｒｙ、σｗｅｔ），再根据式（１）可得气溶胶散射吸 湿增长因子（犳（ＲＨ）ｃａｌ）。若计算所得散射吸湿增长 因子 （犳（ＲＨ）ｃａｌ）与 观 测 得 到 散 射 吸 湿 增 长 因 子 （犳（ＲＨ）ｍｅａ）吻合，则闭合成立；反之，闭合不成立。 干 状 态 下 气 溶 胶 数 谱 多 由 仪 器 测 量 （如 ＴＤＭＰＳ）得 到，复 折 射 指 数 一 般 由 Ｚｄａｎｏｖｓｋｉｉ ＳｔｏｋｅｓＲｏｂｉｎｓｏｎ（ＺＳＲ）方法计算得到。模拟的重 点是对一定相对湿度下气溶胶散射系数的计算，而 这一计算的重点是粒径吸湿增长因子犵（ＲＨ）的确 定。如果有犵（ＲＨ）观测数据（如 ＨＴＤＭＡ 观测得 到），其测量值一般只针对某几个粒径段，多采用插 值 和 假 设 大 粒 径 犵 （ＲＨ）恒 定 等 方 法 将 其 分散到全粒径段。对于没有犵（ＲＨ）观测资料的情 孙俊英等：大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 ６７９
Acta Meteorologica Sinica气象学报2016,74(5) dN(D dN(D) Mie mod Mie model f(RH)a Comparison f(rH) 图6散射吸湿增长因子∫(RH)闭合方案 Fig. 6 The closure scheme for the prediction of aerosol scattering enhancement factor f(RH) 况,多根据化学组分数据及已有文献中各盐类、酸类广泛开展吸湿及脱水两种情况下气溶胶散射吸湿增 等g(RH)的模拟值和观测值,采用ZSR方法,得到长的研究,同时要加强后向散射吸湿增长的观测研 总体的粒径吸湿增长因子( Zieger,etal,2013,究。 014; Fierz- Schmidhauser,etal,2010)。有了粒 参考文献 径吸湿增长因子,根据式(7)、(8)便可得到该湿度下 的数谱分布及复折射指数,根据Me模型即可计算程雅芳,张远航,胡敏等.2008.珠江三角洲大气气溶胶辐射特性: 输出湿状态下气溶胶散射系数 基于观测的模型方法及应用.北京:科学出版社,16-19 dN/dlgDwet dN/dlg(g(RH)X Ddr) (7) based method for investigating the atmospheric aerosol radiative 前w=[m如y+mBo(g2(RH)-1)/g3(RH) properties in Pearl River Delta of China. Beijing: Science Press 需要注意的是,在计算中假设粒子球形且均匀 刘新罡,张远航.2009.广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子的观 测研究。中国环境科学,29(11):1128-1133. Liu G, Zhang 内混,这有可能会造成低相对湿度下外混型气溶胶 Y H. 2009. Research on the measurement of aerosol hygro 吸湿增长能力的高估。此外,如果模拟中使用气溶 scopic growth factor in Guangzhou City. China Environ Sci, 29 胶质谱仪测量得到的化学成分数据,需要对粗模态 (11):1128-1133( in Chinese) 颗粒物(空气动力学粒径>1m)的化学成分进行刘新罡,张远航2010.大气溶胶吸湿性质国内外研究进展,气 假设。对受海洋影响小的颗粒物,可以假设粗模态 候与环境研究,15(6):808-816. Liuxi, Zhang H.2010. Advances in research on aerosol hygroscopic properties at home 粒子为矿物气溶胶,不吸湿;对于受海洋影响严重的 d abroad. Climatic environ res,15(6):808816( in Chi 气溶胶,可假设其均由海盐组成,强烈吸 nese) 潘小乐.2007.相对湿度对气溶胶散射特性影响的观测研究[D] 5研究的不足和展望 北京:中国气象科学研究院. Pan l.2007. Observation 气溶胶散射吸湿增长特性反映了相对湿度对气 study of atmospheric aerosol g characteri tion of relative humidity]. Beijing: Chinese Academy of Me- 溶胶散射特征的影响,对于评估气溶胶辐射强迫、更 teorological Sciences (in Chinese) 好地了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意唐孝炎,张远航,邵敏.206大气环境化学.北京:高等教育出版 义。与国际上研究相比,中国对气溶胶散射吸湿增 at, 115-118. Tang X Y, Zhang Y H, Shao M. 2006. Atmos- 长开展的研究较少,多为在吸湿情况下散射系数的 pheric Environmental Chemistry. Beijing: Higher Education 吸湿增长,缺少脱水情况下气溶胶的吸湿增长特征 Press, 115-118 (in Chinese) Albrecht, B A. 1989. Aerosols, cloud microphysics, and fractional 及后向散射系数的吸湿增长数据,而气溶胶的后向 cloudiness. Science, 245(4923): 1227-1230 散射能力与气溶胶辐射强迫息息相关。为此,建议 Ansari s, Pandis Sn.19. Prediction of multicomponent
图６ 散射吸湿增长因子犳（ＲＨ）闭合方案 Ｆｉｇ．６ Ｔｈｅｃｌｏｓｕｒｅｓｃｈｅｍｅｆｏｒｔｈｅｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎｏｆａｅｒｏｓｏｌｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｆａｃｔｏｒ犳（ＲＨ） 况，多根据化学组分数据及已有文献中各盐类、酸类 等犵（ＲＨ）的模拟值和观测值，采用 ＺＳＲ 方法，得到 总体 的 粒 径 吸 湿 增 长 因 子 （Ｚｉｅｇｅｒ，ｅｔａｌ，２０１３， ２０１４；ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒ，ｅｔａｌ，２０１０）。有 了 粒 径吸湿增长因子，根据式（７）、（８）便可得到该湿度下 的数谱分布及复折射指数，根据 Ｍｉｅ模型即可计算 输出湿状态下气溶胶散射系数 ｄ犖／ｄｌｇ犇ｗｅｔ ＝ｄ犖／ｄｌｇ（犵（ＲＨ）×犇ｄｒｙ） （７） 犿珦ｗｅｔ ＝ ［犿珦ｄｒｙ ＋犿珦Ｈ２Ｏ（犵３（ＲＨ）－１）］／犵３（ＲＨ） （８） 需要注意的是，在计算中假设粒子球形且均匀 内混，这有可能会造成低相对湿度下外混型气溶胶 吸湿增长能力的高估。此外，如果模拟中使用气溶 胶质谱仪测量得到的化学成分数据，需要对粗模态 颗粒物（空气动力学粒径＞１μｍ）的化学成分进行 假设。对受海洋影响小的颗粒物，可以假设粗模态 粒子为矿物气溶胶，不吸湿；对于受海洋影响严重的 气溶胶，可假设其均由海盐组成，强烈吸湿。 ５ 研究的不足和展望 气溶胶散射吸湿增长特性反映了相对湿度对气 溶胶散射特征的影响，对于评估气溶胶辐射强迫、更 好地了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意 义。与国际上研究相比，中国对气溶胶散射吸湿增 长开展的研究较少，多为在吸湿情况下散射系数的 吸湿增长，缺少脱水情况下气溶胶的吸湿增长特征 及后向散射系数的吸湿增长数据，而气溶胶的后向 散射能力与气溶胶辐射强迫息息相关。为此，建议 广泛开展吸湿及脱水两种情况下气溶胶散射吸湿增 长的研究，同时要加强后向散射吸湿增长的观测研 究。 参考文献 程雅芳，张远航，胡敏等．２００８．珠江三角洲大气气溶胶辐射特性： 基于观 测 的 模 型 方 法 及 应 用．北 京：科 学 出 版 社，１６１９． ＣｈｅｎｇＹＦ，ＺｈａｎｇＹ Ｈ，Ｈｕ Ｍ，ｅｔａｌ．２００８．Ａｎｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎ ｂａｓｅｄｍｅｔｈｏｄｆｏｒｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｎｇｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃａｅｒｏｓｏｌｒａｄｉａｔｉｖｅ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｉｎＰｅａｒｌＲｉｖｅｒＤｅｌｔａｏｆＣｈｉｎａ．Ｂｅｉｊｉｎｇ：ＳｃｉｅｎｃｅＰｒｅｓｓ， １６１９（ｉｎＣｈｉｎｅｓｅ） 刘新罡，张远航．２００９．广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子的观 测研究．中国环境科学，２９（１１）：１１２８１１３３．ＬｉｕＸ Ｇ，Ｚｈａｎｇ Ｙ Ｈ．２００９．Ｒｅｓｅａｒｃｈｏｎｔｈｅ ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｏｆａｅｒｏｓｏｌｈｙｇｒｏ ｓｃｏｐｉｃｇｒｏｗｔｈｆａｃｔｏｒｉｎＧｕａｎｇｚｈｏｕＣｉｔｙ．ＣｈｉｎａＥｎｖｉｒｏｎＳｃｉ，２９ （１１）：１１２８１１３３（ｉｎＣｈｉｎｅｓｅ） 刘新罡，张远航．２０１０．大气气溶胶吸湿性质国内外研究进展．气 候与环境研究，１５（６）：８０８８１６．ＬｉｕＸＧ，ＺｈａｎｇＹ Ｈ．２０１０． Ａｄｖａｎｃｅｓｉｎｒｅｓｅａｒｃｈｏｎａｅｒｏｓｏｌｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｔｈｏｍｅ ａｎｄａｂｒｏａｄ．ＣｌｉｍａｔｉｃＥｎｖｉｒｏｎ Ｒｅｓ，１５（６）：８０８８１６ （ｉｎＣｈｉ ｎｅｓｅ） 潘小乐．２００７．相对湿度对气溶胶散射特性影响的观测研究［Ｄ］． 北京：中 国 气 象 科 学 研 究 院．Ｐａｎ Ｘ Ｌ．２００７．Ｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎ ｓｔｕｄｙｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃａｅｒｏｓｏｌｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓａｓａｆｕｎｃ ｔｉｏｎｏｆｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙ［Ｄ］．Ｂｅｉｊｉｎｇ：ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＭｅ ｔｅｏｒｏｌｏｇｉｃａｌＳｃｉｅｎｃｅｓ（ｉｎＣｈｉｎｅｓｅ） 唐孝炎，张远航，邵敏．２００６．大气环境化学．北京：高等教育出版 社，１１５１１８．ＴａｎｇＸＹ，ＺｈａｎｇＹ Ｈ，ＳｈａｏＭ．２００６．Ａｔｍｏｓ ｐｈｅｒｉｃ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ．Ｂｅｉｊｉｎｇ：Ｈｉｇｈｅｒ Ｅｄｕｃａｔｉｏｎ Ｐｒｅｓｓ，１１５１１８（ｉｎＣｈｉｎｅｓｅ） Ａｌｂｒｅｃｈｔ，ＢＡ．１９８９．Ａｅｒｏｓｏｌｓ，ｃｌｏｕｄｍｉｃｒｏｐｈｙｓｉｃｓ，ａｎｄｆｒａｃｔｉｏｎａｌ ｃｌｏｕｄｉｎｅｓｓ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，２４５（４９２３）：１２２７１２３０ ＡｎｓａｒｉＡＳ，ＰａｎｄｉｓＳＮ．１９９９．Ｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎｏｆｍｕｌｔｉｃｏｍｐｏｎｅｎｔｉｎｏｒ ６８０ 犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犛犻狀犻犮犪 气象学报 ２０１６，７４（５）
孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 ganic atmospheric aerosol behavior. Atmos Environ. 33(5): with the surrounding moist air. Adv Geophys, 19: 73-188 745-757 Haywood J M, Shine K P. 1995. The effect of anthropogenic sulfate Bohren C F, Huffman D R. 1998. Absorption and Scattering of and soot aerosol on the clear sky planetary radiation budget. ght by Small Particles. New York: John Wiley &Sons Geophys Res Lett, 22(5): 603-606 Carrico C M, Rood M J, Ogren J A. 1998. Aerosol light scattering Hegg D, Larson T, Yuen P F. 1993. A theoretical study of th properties at Cape Grim, Tasmania, during the first Aerosol effect of relative humidity on light scattering by tropospheric Characterization Experiment (ACE 1). J Geophys Res Atmos aerosols. J Geophys Res, 98(D10):18435-18439 103(D13):16565-16574 Jacobson, M Z. 2001. Strong radiative heating due to the mixing Carrico C M, Rood M J, Ogren J A, et al. 2000. Aerosol optical state of black carbon in atmospheric aerosols, Nature, 409 properties at Sagres, Portugal during ACE-2. Tellus B, 52(2) (6821):695-69 Kasten F. 1969. Visibility forecast in the phase of pre-condensation. Carrico C M, Kus P, Rood M J, et aL. 2003. Mixtures of pollution Tellus,21(5):631-635 dust, sea salt, and volcanic aerosol during ACE-Asia: Radiative Kiehl J, Briegleb B. 1993. The relative roles of sulfate aerosols and properties as a function of relative humidity. J Geophys Res greenhouse gases in climate forcing. Science, 260(5106): 311 108(D23):8650 Charlson R J, Schwartz S E, Hales J M, et aL. 1992. Climate forc- Kim J, Yoon S C, Jefferson A, et al. 2006. Aerosol hygroscopic ing by anthropogenic aerosols. Science, 255(5043): 423-430 properties during Asian dust, pollution, and biomass burning Cheng Y F, wiedensohler A. Eichler H, et al. 2008. Relative hu- episodes at Gosan, Korea in April 2001. Atmos Environ, 40 midity dependence of aerosol optical properties and direct radia- 8):1550-1560 tive forcing in the surface boundary layer at Xinken in Pearl Riv- KoloutsouVakakis S, Carrico C M, Kus P, et al. 2001. Aerosol er Delta of China: An observation based numerical study. At properties at a midlatitude Northern Hemisphere continental Environ,42(25):6373- site. J Geophys Res, 106(D3): 3019-3032 Covert D S, Charlson R J, Ahlquist N C. 1972. A study of the relay Kotchenruther R A, Hobbs P v. 1998. Humidification factors of tionship of chemical composition and humidity to light scattering aerosols from biomass burning in Brazil. J Geophys Res, 103 by aerosols. J Appl Meteorol, 11(6): 968-976 Doherty SJ, Quinn P K, Jefferson A, et al. 2005. A comparison Kotchenruther R A, Hobbs P V, Hegg DA. 1999. Humidification and summary of aerosol optical properties as observed in sit factors for atmos pheric aerosols off the mid-Atlantic coast of the from aircraft, ship, and land during ACE-Asia. J Geophys Res United States. J Geophys Res, 104( D2): 2239-2251 110(D4):DO4201 Liu xG, Cheng Y F, Zhang Y H, et al. 2008. Influences of relative Eldering A, Ogren J A, Chowdhury Z, et al. 2002. Aerosol optical humidity and particle chemical composition on aerosol scattering properties during INDOEX based on measured aerosol partic properties during the 2006 PRD campaign. Atmos Environ, 42 size and composition. J Geophys Res, 107(D22): 8001 (7):1525-1536 Fierz-Schmidhauser R, Zieger P, Gysel M, et al. 2010a. Measured Liu X G, Zhang Y H, Jung J, et al. 2009. Research on the hygro- and predicted aerosol light scattering enhancement factors scopic properties of aerosols by measurement and modeling dur- high alpine site Jungfraujoch. Atmos Chem Phys, 10(5): ing CAREBeijing-2006. J Geophys Res, 114(D2): Do0G16 Liu x G, Zhang Y H, Cheng Y F, et al. 2012. Aerosol hygroscope- Fierz-Schmidhauser R, Zieger P, Vaishya A, et al. 2010b. Light icity and its impact on atmospheric visibility and radiative fore- scattering enhancement factors in the marine boundary layer ing in Guangzhou during the 2006 PRIDE-PRD campaign. At- (Mace Head, Ireland). J Geophys Res, 115(D20): D20204 mos Environ, 60: 59-67 Fierz-Schmidhauser R, Zieger P, Wehrle G, et al. 2010c. Measure- Liu X G, Li J, Qu Y, et al. 2013. Formation and evolution mecha- ment of relative humidity dependent light scattering of aerosols. nism of regional haze: A case study in the megacity Beijing Atmos Meas Tech, 3(1): 39-50 China. Atmos Chem Phys, 13(9): 4501-4514 Fraser R S, Kaufman Y J, Mahoney R L. 1984. Satellite measure- Magi B I, Hobbs P V. 2003. Effects of humidity on aerosols in ments of aerosol mass and transport. Atmos Environ, 18(12) southern Africa during the biomass burning season. J Geophys 2577-2584 Gasso S, Hegg DA, Covert DS, et al. 2000. Influence of humidity Malm W C, Day D E, Kreidenweis S M, et al. 2005. Hygroscopic on the aerosol scattering coefficient and its effect on the up- properties of an organicladen aerosol. Atmos Environ, 39(2 welling radiance during ACE-2. Tellus B, 52(2):546-567 4969-4982 Hanel G. 1976. The properties of atmospheric aerosol particles McInnes L, Bergin M, Ogren J, et al. 1998. Apportionment of light functions of the relative humidity at thermodynamic equilibrium ttering and hygroscopic growth to aerosol composition. Geo-
ｇａｎｉｃａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃａｅｒｏｓｏｌｂｅｈａｖｉｏｒ．ＡｔｍｏｓＥｎｖｉｒｏｎ，３３（５）： ７４５７５７ ＢｏｈｒｅｎＣ Ｆ，Ｈｕｆｆｍａｎ Ｄ Ｒ．１９９８．ＡｂｓｏｒｐｔｉｏｎａｎｄＳｃａｔｔｅｒｉｎｇｏｆ ＬｉｇｈｔｂｙＳｍａｌｌＰａｒｔｉｃｌｅｓ．ＮｅｗＹｏｒｋ：ＪｏｈｎＷｉｌｅｙ＆ Ｓｏｎｓ ＣａｒｒｉｃｏＣ Ｍ，ＲｏｏｄＭＪ，ＯｇｒｅｎＪＡ．１９９８．Ａｅｒｏｓｏｌｌｉｇｈｔｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｔＣａｐｅＧｒｉｍ，Ｔａｓｍａｎｉａ，ｄｕｒｉｎｇｔｈｅｆｉｒｓｔＡｅｒｏｓｏｌ ＣｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔ（ＡＣＥ１）．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓＡｔｍｏｓ， １０３（Ｄ１３）：１６５６５１６５７４ ＣａｒｒｉｃｏＣ Ｍ，Ｒｏｏｄ ＭＪ，ＯｇｒｅｎＪＡ，ｅｔａｌ．２０００．Ａｅｒｏｓｏｌｏｐｔｉｃａｌ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｔＳａｇｒｅｓ，ＰｏｒｔｕｇａｌｄｕｒｉｎｇＡＣＥ２．ＴｅｌｌｕｓＢ，５２（２）： ６９４７１５ ＣａｒｒｉｃｏＣ Ｍ，ＫｕｓＰ，ＲｏｏｄＭＪ，ｅｔａｌ．２００３．Ｍｉｘｔｕｒｅｓｏｆｐｏｌｌｕｔｉｏｎ， ｄｕｓｔ，ｓｅａｓａｌｔ，ａｎｄｖｏｌｃａｎｉｃａｅｒｏｓｏｌｄｕｒｉｎｇＡＣＥＡｓｉａ：Ｒａｄｉａｔｉｖｅ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｓａｆｕｎｃｔｉｏｎｏｆｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙ．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ， １０８（Ｄ２３）：８６５０ ＣｈａｒｌｓｏｎＲＪ，ＳｃｈｗａｒｔｚＳＥ，ＨａｌｅｓＪＭ，ｅｔａｌ．１９９２．Ｃｌｉｍａｔｅｆｏｒｃ ｉｎｇｂｙａｎｔｈｒｏｐｏｇｅｎｉｃａｅｒｏｓｏｌｓ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，２５５（５０４３）：４２３４３０ ＣｈｅｎｇＹＦ，ＷｉｅｄｅｎｓｏｈｌｅｒＡ，ＥｉｃｈｌｅｒＨ，ｅｔａｌ．２００８．Ｒｅｌａｔｉｖｅｈｕ ｍｉｄｉｔｙｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅｏｆａｅｒｏｓｏｌｏｐｔｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｎｄｄｉｒｅｃｔｒａｄｉａ ｔｉｖｅｆｏｒｃｉｎｇｉｎｔｈｅｓｕｒｆａｃｅｂｏｕｎｄａｒｙｌａｙｅｒａｔＸｉｎｋｅｎｉｎＰｅａｒｌＲｉｖ ｅｒＤｅｌｔａｏｆＣｈｉｎａ：Ａｎｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎｂａｓｅｄｎｕｍｅｒｉｃａｌｓｔｕｄｙ．Ａｔ ｍｏｓＥｎｖｉｒｏｎ，４２（２５）：６３７３６３９７ ＣｏｖｅｒｔＤＳ，ＣｈａｒｌｓｏｎＲＪ，ＡｈｌｑｕｉｓｔＮＣ．１９７２．Ａｓｔｕｄｙｏｆｔｈｅｒｅｌａ ｔｉｏｎｓｈｉｐｏｆｃｈｅｍｉｃａｌｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎａｎｄｈｕｍｉｄｉｔｙｔｏｌｉｇｈｔｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ ｂｙａｅｒｏｓｏｌｓ．ＪＡｐｐｌＭｅｔｅｏｒｏｌ，１１（６）：９６８９７６ ＤｏｈｅｒｔｙＳＪ，ＱｕｉｎｎＰＫ，ＪｅｆｆｅｒｓｏｎＡ，ｅｔａｌ．２００５．Ａｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ ａｎｄｓｕｍｍａｒｙｏｆａｅｒｏｓｏｌｏｐｔｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｓｏｂｓｅｒｖｅｄｉｎｓｉｔｕ ｆｒｏｍａｉｒｃｒａｆｔ，ｓｈｉｐ，ａｎｄｌａｎｄｄｕｒｉｎｇＡＣＥＡｓｉａ．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ， １１０（Ｄ４）：Ｄ０４２０１ ＥｌｄｅｒｉｎｇＡ，ＯｇｒｅｎＪＡ，ＣｈｏｗｄｈｕｒｙＺ，ｅｔａｌ．２００２．Ａｅｒｏｓｏｌｏｐｔｉｃａｌ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｄｕｒｉｎｇＩＮＤＯＥＸｂａｓｅｄｏｎ ｍｅａｓｕｒｅｄａｅｒｏｓｏｌｐａｒｔｉｃｌｅ ｓｉｚｅａｎｄｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ，１０７（Ｄ２２）：８００１ ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒＲ，ＺｉｅｇｅｒＰ，ＧｙｓｅｌＭ，ｅｔａｌ．２０１０ａ．Ｍｅａｓｕｒｅｄ ａｎｄｐｒｅｄｉｃｔｅｄａｅｒｏｓｏｌｌｉｇｈｔｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｆａｃｔｏｒｓａｔｔｈｅ ｈｉｇｈａｌｐｉｎｅｓｉｔｅＪｕｎｇｆｒａｕｊｏｃｈ．ＡｔｍｏｓＣｈｅｍＰｈｙｓ，１０（５）：２３１９ ２３３３ ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒＲ，ＺｉｅｇｅｒＰ，ＶａｉｓｈｙａＡ，ｅｔａｌ．２０１０ｂ．Ｌｉｇｈｔ ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｆａｃｔｏｒｓｉｎｔｈｅ ｍａｒｉｎｅｂｏｕｎｄａｒｙｌａｙｅｒ （ＭａｃｅＨｅａｄ，Ｉｒｅｌａｎｄ）．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ，１１５（Ｄ２０）：Ｄ２０２０４ ＦｉｅｒｚＳｃｈｍｉｄｈａｕｓｅｒＲ，ＺｉｅｇｅｒＰ，ＷｅｈｒｌｅＧ，ｅｔａｌ．２０１０ｃ．Ｍｅａｓｕｒｅ ｍｅｎｔｏｆｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙｄｅｐｅｎｄｅｎｔｌｉｇｈｔｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｏｆａｅｒｏｓｏｌｓ． ＡｔｍｏｓＭｅａｓＴｅｃｈ，３（１）：３９５０ ＦｒａｓｅｒＲＳ，ＫａｕｆｍａｎＹＪ，ＭａｈｏｎｅｙＲＬ．１９８４．Ｓａｔｅｌｌｉｔｅｍｅａｓｕｒｅ ｍｅｎｔｓｏｆａｅｒｏｓｏｌｍａｓｓａｎｄｔｒａｎｓｐｏｒｔ．ＡｔｍｏｓＥｎｖｉｒｏｎ，１８（１２）： ２５７７２５８４ ＧａｓｓóＳ，ＨｅｇｇＤＡ，ＣｏｖｅｒｔＤＳ，ｅｔａｌ．２０００．Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆｈｕｍｉｄｉｔｙ ｏｎｔｈｅａｅｒｏｓｏｌｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔａｎｄｉｔｓｅｆｆｅｃｔｏｎｔｈｅｕｐ ｗｅｌｌｉｎｇｒａｄｉａｎｃｅｄｕｒｉｎｇＡＣＥ２．ＴｅｌｌｕｓＢ，５２（２）：５４６５６７ ＨｎｅｌＧ．１９７６．Ｔｈｅｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃａｅｒｏｓｏｌｐａｒｔｉｃｌｅｓａｓ ｆｕｎｃｔｉｏｎｓｏｆｔｈｅｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙａｔｔｈｅｒｍｏｄｙｎａｍｉｃｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ ｗｉｔｈｔｈｅｓｕｒｒｏｕｎｄｉｎｇｍｏｉｓｔａｉｒ．ＡｄｖＧｅｏｐｈｙｓ，１９：７３１８８ ＨａｙｗｏｏｄＪＭ，ＳｈｉｎｅＫＰ．１９９５．Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｏｆａｎｔｈｒｏｐｏｇｅｎｉｃｓｕｌｆａｔｅ ａｎｄｓｏｏｔａｅｒｏｓｏｌｏｎｔｈｅｃｌｅａｒｓｋｙｐｌａｎｅｔａｒｙｒａｄｉａｔｉｏｎｂｕｄｇｅｔ． ＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓＬｅｔｔ，２２（５）：６０３６０６ ＨｅｇｇＤ，Ｌａｒｓｏｎ Ｔ，ＹｕｅｎＰ Ｆ．１９９３．Ａｔｈｅｏｒｅｔｉｃａｌｓｔｕｄｙｏｆｔｈｅ ｅｆｆｅｃｔｏｆｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙｏｎｌｉｇｈｔｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｂｙｔｒｏｐｏｓｐｈｅｒｉｃ ａｅｒｏｓｏｌｓ．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ，９８（Ｄ１０）：１８４３５１８４３９ Ｊａｃｏｂｓｏｎ，Ｍ Ｚ．２００１．Ｓｔｒｏｎｇｒａｄｉａｔｉｖｅｈｅａｔｉｎｇｄｕｅｔｏｔｈｅｍｉｘｉｎｇ ｓｔａｔｅｏｆｂｌａｃｋｃａｒｂｏｎｉｎ ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃａｅｒｏｓｏｌｓ．Ｎａｔｕｒｅ，４０９ （６８２１）：６９５６９７ ＫａｓｔｅｎＦ．１９６９．Ｖｉｓｉｂｉｌｉｔｙｆｏｒｅｃａｓｔｉｎｔｈｅｐｈａｓｅｏｆｐｒｅｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ． Ｔｅｌｌｕｓ，２１（５）：６３１６３５ ＫｉｅｈｌＪ，ＢｒｉｅｇｌｅｂＢ．１９９３．Ｔｈｅｒｅｌａｔｉｖｅｒｏｌｅｓｏｆｓｕｌｆａｔｅａｅｒｏｓｏｌｓａｎｄ ｇｒｅｅｎｈｏｕｓｅｇａｓｅｓｉｎｃｌｉｍａｔｅｆｏｒｃｉｎｇ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，２６０（５１０６）：３１１ ３１４ ＫｉｍＪ，ＹｏｏｎＳＣ，Ｊｅｆｆｅｒｓｏｎ Ａ，ｅｔａｌ．２００６．Ａｅｒｏｓｏｌｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｄｕｒｉｎｇ Ａｓｉａｎｄｕｓｔ，ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ，ａｎｄｂｉｏｍａｓｓｂｕｒｎｉｎｇ ｅｐｉｓｏｄｅｓａｔＧｏｓａｎ，Ｋｏｒｅａｉｎ Ａｐｒｉｌ２００１．ＡｔｍｏｓＥｎｖｉｒｏｎ，４０ （８）：１５５０１５６０ ＫｏｌｏｕｔｓｏｕＶａｋａｋｉｓＳ，ＣａｒｒｉｃｏＣ Ｍ，ＫｕｓＰ，ｅｔａｌ．２００１．Ａｅｒｏｓｏｌ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｔａ ｍｉｄｌａｔｉｔｕｄｅ Ｎｏｒｔｈｅｒｎ Ｈｅｍｉｓｐｈｅｒｅｃｏｎｔｉｎｅｎｔａｌ ｓｉｔｅ．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ，１０６（Ｄ３）：３０１９３０３２ ＫｏｔｃｈｅｎｒｕｔｈｅｒＲ Ａ，ＨｏｂｂｓＰ Ｖ．１９９８．Ｈｕｍｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎｆａｃｔｏｒｓｏｆ ａｅｒｏｓｏｌｓｆｒｏｍｂｉｏｍａｓｓｂｕｒｎｉｎｇｉｎＢｒａｚｉｌ．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ，１０３ （Ｄ２４）：３２０８１３２０８９ ＫｏｔｃｈｅｎｒｕｔｈｅｒＲＡ，ＨｏｂｂｓＰＶ，ＨｅｇｇＤＡ．１９９９．Ｈｕｍｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ ｆａｃｔｏｒｓｆｏｒａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃａｅｒｏｓｏｌｓｏｆｆｔｈｅｍｉｄＡｔｌａｎｔｉｃｃｏａｓｔｏｆｔｈｅ ＵｎｉｔｅｄＳｔａｔｅｓ．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ，１０４（Ｄ２）：２２３９２２５１ ＬｉｕＸＧ，ＣｈｅｎｇＹＦ，ＺｈａｎｇＹＨ，ｅｔａｌ．２００８．Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅｓｏｆｒｅｌａｔｉｖｅ ｈｕｍｉｄｉｔｙａｎｄｐａｒｔｉｃｌｅｃｈｅｍｉｃａｌｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｎａｅｒｏｓｏｌｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｄｕｒｉｎｇｔｈｅ２００６ＰＲＤｃａｍｐａｉｇｎ．ＡｔｍｏｓＥｎｖｉｒｏｎ，４２ （７）：１５２５１５３６ ＬｉｕＸＧ，ＺｈａｎｇＹ Ｈ，ＪｕｎｇＪ，ｅｔａｌ．２００９．Ｒｅｓｅａｒｃｈｏｎｔｈｅｈｙｇｒｏ ｓｃｏｐｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆａｅｒｏｓｏｌｓｂｙｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔａｎｄｍｏｄｅｌｉｎｇｄｕｒ ｉｎｇＣＡＲＥＢｅｉｊｉｎｇ－２００６．ＪＧｅｏｐｈｙｓＲｅｓ，１１４（Ｄ２）：Ｄ００Ｇ１６ ＬｉｕＸＧ，ＺｈａｎｇＹ Ｈ，ＣｈｅｎｇＹＦ，ｅｔａｌ．２０１２．Ａｅｒｏｓｏｌｈｙｇｒｏｓｃｏｐ ｉｃｉｔｙａｎｄｉｔｓｉｍｐａｃｔｏｎａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｖｉｓｉｂｉｌｉｔｙａｎｄｒａｄｉａｔｉｖｅｆｏｒｃ ｉｎｇｉｎＧｕａｎｇｚｈｏｕｄｕｒｉｎｇｔｈｅ２００６ＰＲＩＤＥＰＲＤｃａｍｐａｉｇｎ．Ａｔ ｍｏｓＥｎｖｉｒｏｎ，６０：５９６７ ＬｉｕＸＧ，ＬｉＪ，ＱｕＹ，ｅｔａｌ．２０１３．Ｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｅｖｏｌｕｔｉｏｎｍｅｃｈａ ｎｉｓｍｏｆｒｅｇｉｏｎａｌｈａｚｅ：Ａｃａｓｅｓｔｕｄｙｉｎｔｈｅ ｍｅｇａｃｉｔｙＢｅｉｊｉｎｇ， Ｃｈｉｎａ．ＡｔｍｏｓＣｈｅｍＰｈｙｓ，１３（９）：４５０１４５１４ ＭａｇｉＢＩ，ＨｏｂｂｓＰ Ｖ．２００３．Ｅｆｆｅｃｔｓｏｆｈｕｍｉｄｉｔｙｏｎａｅｒｏｓｏｌｓｉｎ ｓｏｕｔｈｅｒｎＡｆｒｉｃａｄｕｒｉｎｇｔｈｅｂｉｏｍａｓｓｂｕｒｎｉｎｇｓｅａｓｏｎ．ＪＧｅｏｐｈｙｓ Ｒｅｓ，１０８（Ｄ１３）：８４９５ Ｍａｌｍ Ｗ Ｃ，ＤａｙＤＥ，ＫｒｅｉｄｅｎｗｅｉｓＳ Ｍ，ｅｔａｌ．２００５．Ｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆａｎｏｒｇａｎｉｃｌａｄｅｎａｅｒｏｓｏｌ．ＡｔｍｏｓＥｎｖｉｒｏｎ，３９（２７）： ４９６９４９８２ ＭｃＩｎｎｅｓＬ，ＢｅｒｇｉｎＭ，ＯｇｒｅｎＪ，ｅｔａｌ．１９９８．Ａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｏｆｌｉｇｈｔ ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇａｎｄｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃｇｒｏｗｔｈｔｏａｅｒｏｓｏｌｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ．Ｇｅｏ 孙俊英等：大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 ６８１
