《工程科学学报》录用稿，htps:/doi.org/10.13374/i,issn2095-9389.2021.12.03.010©北京科技大学2022 工程科学学报DO: 14.3K-299K温区定压气体折射率基准测温系统 中谐振腔材料C-ETP热膨胀系数原位实验测量 研究 版稿 刘文静12，)，张海洋12)区，高波12风，郑嘉熹12， 东@ ,罗二仓21， Laurent Pitre3.1) 1)中法低温计量科学与技术国际联合实验室，中国科学院理化技术研究 北京01902)中国科学院低温工程学重点实验室，中国科学 院理化技术研究所，北京1001903)中国科学院大学，北京1000494)北细化工学院， 北京1026175)法国国家计量院，巴黎F93210 ☒通信作者，E-mail:zhy110@mail.ipc.ac.cn;bgao@mail.ipc.ac.cn;ixzhene .ac.cn 摘要本文采用多模式微波谐振法，开展了定压气体折射率基准测温系统中谐振腔材料电解精炼韧铜(Cu-ETP)线 性热膨胀系数的高精度原位实验测量及其不确定度分析研究，温度范围为4.3K-299K。针对不同的温度区间，采用 了降温法(5K-299K)和控温法(4.3K-26K)两种实验测量方案，通过降温法测得的线性热膨胀系数标准不确定 度优于22×10K,其中，重复性是其测量不确危度的主要来源：通过控温法测得的线性热膨胀系数标准不确定度 优于2.9×10K,微波模式一致性和重复性是其测量不确定度的两大主要来源。由于控温稳定性高、微波测量噪声低， 控温法所获得的线性热膨胀系数绩果更为精确。最后，按照温区范围进一步发展了该系统内C山ETP材料线性热膨胀 系数的计算方程，实现了实骏据与温度的高精度关联。 关键词微波谐振法：准球形堵振脸，Cu-ETP:线性热膨胀系数：气体测温法 分类号TG142.71 In situ measurement of linear thermal expansion coefficient of the material of resonator in the single pressure refractive index gas thermometry cryostat of Cu-ETP from 4.3 K to 299 K 收篇日期：2022-02-03 金自：国家自然科学基金青年科学基金项目(N0.52125602,No.52006231),国家重大科研仪器研制项目 (No.51627809),中国科学院科核心关键技术攻关项目(No.ZDKYYQ20210001),中国科学院国际大科学计划培 育专项项目(No.1A111 1KYSB2010I7),中国科学院低温工程学重点实验室青年科技创新项目 (No.CRYOON202110)
工程科学学报 DOI: 1 4.3 K - 299 K 温区定压气体折射率基准测温系统 中谐振腔材料 Cu-ETP 热膨胀系数原位实验测量 研究 刘文静 1,2,3) , 张海洋 1,2) , 高波 1,2), 郑嘉熹 1,2), 韩东旭 4,1) , 罗二仓 2,1,3) , Laurent Pitre5,1) 1) 中法低温计量科学与技术国际联合实验室，中国科学院理化技术研究所，北京 100190 2) 中国科学院低温工程学重点实验室，中国科学 院理化技术研究所，北京 100190 3) 中国科学院大学，北京 100049 4) 北京石油化工学院，北京 102617 5) 法国国家计量院，巴黎 F93210 通信作者，E-mail: zhy110@mail.ipc.ac.cn; bgao@mail.ipc.ac.cn; jxzheng@mail.ipc.ac.cn 摘 要 本文采用多模式微波谐振法，开展了定压气体折射率基准测温系统中谐振腔材料电解精炼韧铜（Cu-ETP）线 性热膨胀系数的高精度原位实验测量及其不确定度分析研究，温度范围为 4.3 K-299 K。针对不同的温度区间，采用 了降温法（5 K-299 K）和控温法（4.3 K-26 K）两种实验测量方案，通过降温法测得的线性热膨胀系数标准不确定 度优于 2.2×10-7 K-1，其中，重复性是其测量不确定度的主要来源；通过控温法测得的线性热膨胀系数标准不确定度 优于 2.9×10-9 K-1，微波模式一致性和重复性是其测量不确定度的两大主要来源。由于控温稳定性高、微波测量噪声低， 控温法所获得的线性热膨胀系数结果更为精确。最后，按照温区范围进一步发展了该系统内 Cu-ETP 材料线性热膨胀 系数的计算方程，实现了实验数据与温度的高精度关联。 关键词 微波谐振法；准球形谐振腔；Cu-ETP；线性热膨胀系数；气体测温法 分类号 TG142.71 In situ measurement of linear thermal expansion coefficient of the material of resonator in the single pressure refractive index gas thermometry cryostat of Cu-ETP from 4.3 K to 299 K 1收稿日期:2022-02-03 基金项目:国家自然科学基金青年科学基金项目（No.52125602，No.52006231），国家重大科研仪器研制项目 （No.51627809），中国科学院科核心关键技术攻关项目（No.ZDKYYQ20210001），中国科学院国际大科学计划培 育 专 项 项 目 （ No.1A1111KYSB201017 ） ， 中 国 科 学 院 低 温 工 程 学 重 点 实 验 室 青 年 科 技 创 新 项 目 （No.CRYOQN202110） 《工程科学学报》录用稿，https://doi.org/10.13374/j.issn2095-9389.2021.12.03.010 ©北京科技大学 2022 录用稿件，非最终出版稿
LIU Wen-jing,ZHANG Hai-yang GAO Bo ZHENG Jia-xi HAN Dong-x LUO Er- cang),Laurent Pitres. 1)TIPC-LNE Joint Laboratory on Cryogenic Metrology Science and Technology,Chinese Academy of Science(CAS),Beijing 100190,China 2)Key Laboratory of Cryogenics,Technical Institute of Physics and Chemistry (TIPC),Chinese Academy of Sciences (CAS),Beijing 100190, China 3)University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100490,China 4) School of Mechanical Engineering,Beijing Institute of Petrochemical Technology,Beijing 102617,China 5)Laboratoire national de metrologie et d'essais-Conservatoire national des arts et metiers (LNE-Cnam),La Plaine-Saint Denis,Paris F93210, France Corresponding author,E-mail:zhy110.@mailipc.ac.cn bgao.@mailipc.ac.cn:jxzheng.@mailipc.ac.cn ABSTRACT In this paper,the linear thermal expansion coefficient of electrolytic though pitch copper (Cu-ETP)which used as the material of the resonator in the single pressure refractive index gas thermometer is measured high-precision and in situ by multi-modes microwave resonance method in the temperature range from 4.3K to 299 K.Two experimental measurement schemes,cooling method(5 K-299 K)and temperature control method (4.3 K-26 K),are employed for different temperature ranges.These two methods adopt the same caloulation thought which obtaining the relation of length and temperature first,then using the polynomial fitting means to get the linear thermal expansion coefficient of the resonator. The shape of the resonator installed in the cryostat is quasispch the radius in the.andaxis has litte difference,for example,the radius in one direction is a then the other wo radius are 0.001a and 1.0005a.The accurate radius of the quasi-sphere in the low temperature can be measured by multi-modes microwave resonance method which is a mature method containing much non-ideal correction in order to shorten the difference between actual and ideal environment.For cooling method,in order to reduce the impact of random errors,we collect five microwave modes (TM11,TE11,TM12, TE12 and TE13)data and repeat four runs of experiment(Run9,Run10,Run12 and Run17),taking the average value as the final result.The max deviation of radius during different modes is 0.37 Hm which shows the result has good mode consistency.Then the measurement uncertainty of radius is analyzed and all is within 0.27 m and the mode consistency is the main influencing item.The linear thermal expansion coefficient can be calculated by the polynomial fitting method and the standard uncerainty is2 repeatability is the main sour of uncertainty.As for controlling method,the same analyzing procedure is implemented,the max deviation of radius during four modes (TM11,TE11,TM12 and TE13)is 0.12 um and the deviation of different runs and the average value is within 0.0056 um which is smaller than the uncertainty of radius which has good repeatability.The standard of the radius in within 0.12 um in the whole range and the non-ideal correction and frequency stability are the two main influencing factors.The standard uncertainty of linear thermal expansion is1-Kn the two main soures are microwave modes consistency and repeatability.Due to higher stability of temperature control and lower microwave measurement noise,the results determined by temperature control method are more accurate.Finally,equations for linear thermal expansion coefficient of Cu-ETP are further developed to realize high- precision correlation between experimental data and temperature. KEY WORDS Microwave resonance;quasi-spherical;Cu-ETP:linear thermal expansion coefficient;primary thermometry 2019年5月20日世界计量日，国际单位制发生了重大变革，自此，七个基本单位全部由自然 常数定义。其中，热力学温度单位开尔文(K)将根据玻尔兹曼常数重新定义1]。在基准测温领域， 国际温度咨询委员会推荐了几种基准气体测温方法2]：介电常数气体测温法3]、声学气体测温法4]
LIU Wen-jing1,2,3) , ZHANG Hai-yang1,2), GAO Bo1,2), ZHENG Jia-xi1,2), HAN Dong-xu4,1) , LUO Ercang2,1,3) , Laurent Pitre5,1) 1) TIPC-LNE Joint Laboratory on Cryogenic Metrology Science and Technology, Chinese Academy of Science (CAS), Beijing 100190, China 2) Key Laboratory of Cryogenics, Technical Institute of Physics and Chemistry (TIPC), Chinese Academy of Sciences (CAS), Beijing 100190, China 3) University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100490, China 4) School of Mechanical Engineering, Beijing Institute of Petrochemical Technology, Beijing 102617, China 5) Laboratoire national de métrologie et d'essais-Conservatoire national des arts et métiers (LNE-Cnam), La Plaine-Saint Denis, Paris F93210, France Corresponding author, E-mail: zhy110@mail.ipc.ac.cn; bgao@mail.ipc.ac.cn; jxzheng@mail.ipc.ac.cn ABSTRACT In this paper, the linear thermal expansion coefficient of electrolytic though pitch copper (Cu-ETP) which used as the material of the resonator in the single pressure refractive index gas thermometer is measured high-precision and in situ by multi-modes microwave resonance method in the temperature range from 4.3 K to 299 K. Two experimental measurement schemes, cooling method (5 K-299 K) and temperature control method (4.3 K-26 K), are employed for different temperature ranges. These two methods adopt the same calculation thought which obtaining the relation of length and temperature first, then using the polynomial fitting means to get the linear thermal expansion coefficient of the resonator. The shape of the resonator installed in the cryostat is quasi-spherical which the radius in the x, y and z axis has little difference, for example, the radius in one direction is a, then the other two radius are 0.001a and 1.0005a. The accurate radius of the quasi-sphere in the low temperature can be measured by multi-modes microwave resonance method which is a mature method containing much non-ideal correction in order to shorten the difference between actual and ideal environment. For cooling method, in order to reduce the impact of random errors, we collect five microwave modes (TM11, TE11, TM12, TE12 and TE13) data and repeat four runs of experiment (Run9, Run10, Run12 and Run17), taking the average value as the final result. The max deviation of radius during different modes is 0.37 μm which shows the result has good mode consistency. Then the measurement uncertainty of radius is analyzed and all is within 0.27 μm and the mode consistency is the main influencing item. The linear thermal expansion coefficient can be calculated by the polynomial fitting method and the standard uncertainty is 2.2×10-7 K-1, the repeatability is the main source of uncertainty. As for controlling method, the same analyzing procedure is implemented, the max deviation of radius during four modes (TM11, TE11, TM12 and TE13) is 0.12 μm and the deviation of different runs and the average value is within 0.0056 μm which is smaller than the uncertainty of radius which has good repeatability. The standard of the radius in within 0.12 μm in the whole range and the non-ideal correction and frequency stability are the two main influencing factors. The standard uncertainty of linear thermal expansion is 2.9×10-9 K-1 and the two main sources are microwave modes consistency and repeatability. Due to higher stability of temperature control and lower microwave measurement noise, the results determined by temperature control method are more accurate. Finally, equations for linear thermal expansion coefficient of Cu-ETP are further developed to realize highprecision correlation between experimental data and temperature. KEY WORDS Microwave resonance; quasi-spherical; Cu-ETP; linear thermal expansion coefficient; primary thermometry 2019 年 5 月 20 日世界计量日，国际单位制发生了重大变革，自此，七个基本单位全部由自然 常数定义。其中，热力学温度单位开尔文（K）将根据玻尔兹曼常数重新定义[1]。在基准测温领域， 国际温度咨询委员会推荐了几种基准气体测温方法[2]：介电常数气体测温法[3]、声学气体测温法[4] 录用稿件，非最终出版稿
和折射率气体测温法[5.61。其中，声学法和折射率法采用准球形谐振腔结合微波谐振频率测量技术 进行热力学温度测量。谐振腔的材料通常为金属材料一一电解沥青铜(C-ETP),其一个特性具 有高导电性，微波谐振法使用的电磁波属于交变电流，当电磁波在金属谐振腔体内传播时，电磁场 会集中在材料的表面形成感应电流，从而产生趋肤效应⑧，Cú-ETP材料的高导电性使得谐振腔具 有趋肤效应低的优点：该材料的另一特性是高导热性，会使得谐振腔兼备低温热响应快的优点9。 Cu-ETP是一种重要的材料，在航空航天和温度计量等领域有着广泛的应用，其准确的材料特 性是必不可少的，如热膨胀系数和等温压缩系数等。材料线性热膨胀系数的测量在温度计量行业至 关重要，其温度依赖特性在机械结构设计及应用等领域是不可或缺的，特别是在低温工程领域，实 验装置由具有不同热性能和机械性能的部件组成。等温压缩系数在折射率气体测温中起着极其重要 的作用[10,11]，精确的材料热膨胀系数是获得高准确度等温压缩系数的前提之一。 由于Cú-ETP的热膨胀系数和等温压缩系数原位测量数据缺失，在基准测温领域国际同行通常 以高导无氧铜(OFHC)物性作为Cu-ETP物性近似处理，这可能会引入固有测量误差。因此，需要 获得一组高准确的Cu-ETP线性热膨胀系数，它也可用于检验微波谐振频率测量的准确性和测温的 可靠性。 热膨胀系数表示材料在热载荷下的尺寸稳定性[12]，其测定要求为对正在经历适当热循环的材 料样品测量两个物理量，分别为尺寸和温度。当样品放置在真空下测量时是一种绝对技术，此时的 测量精度最高13]。因此，本文的实验均是在真空条件下开展的线性热膨胀系数测量。根据样品的材 料、尺寸、形状、温度范围和要求的精度，可采用多种方法进行温度小手300K14]时材料的热膨胀系 数测量，例如，通过干涉式膨胀计[15、电容式膨胀计[6、光学膨胀计[17小、压缩膨胀计[18]或微波 谐振法19,20，其中，微波谐振法是一种原位、精度高的测量方法，己获得较为广泛的应用[21-24。 本文基于多模式微波谐振法，采用降温法和挖法柄种实验方法原位测量了4.3K到299K温 区C山-ETP线性热膨张系数。本文首先介绍了热膨派余教的实验测量方法，后续介绍了其实验测量 系统，最后介绍了两种方法的测量结果，这两种方法均采集了多组实验多个模式的微波谐振频率数 据，研究了各轮实验的重复性、模式一致性以及热胀系数的测量不确定度分析，结果显示C山-ETP 线性热膨胀系数测量结果具有良好的模式一致性。通过原位实验测量，获得到了一组准确度高的线 性热膨胀系数数据，并基于此发展了线性热膨胀系数关联方程，这在等温压缩系数测量和数据的预 处理中是必不可少的，也为热力学温度的测量提供了高准确度的基础物性数据。 1实验方法 1.1波谱振频 微波谐振频率的测逢过程如图1所示。采用双端口网络分析仪(Agilent N5241A)作为微波信号 源，微波信号经1端（通过微波电缆、上天线传输至低温端谐振腔中，在谐振腔中微波信号进行谐 振，谐振后的珙振信号由下天线接收并通过另一根微波电缆传回到网络分析仪的2端口，实验所用 源频率/和散射参数S2通过Labview软件采集记录。为提高源频率的准确度，采用GPS/GNSS时间 或频率标准系统(FS740)为网络分析仪提供10MHz频率参考信号。 Upper Antenna Network Analyzer Port 2 FS740 Microwave Signal Amplifiers wer Antenna Cables Quasi-sphere
和折射率气体测温法[5,6]。其中，声学法和折射率法采用准球形谐振腔结合微波谐振频率测量技术 进行热力学温度测量。谐振腔的材料通常为金属材料——电解沥青铜（Cu-ETP）[7]，其一个特性具 有高导电性，微波谐振法使用的电磁波属于交变电流，当电磁波在金属谐振腔体内传播时，电磁场 会集中在材料的表面形成感应电流，从而产生趋肤效应[8]，Cu-ETP 材料的高导电性使得谐振腔具 有趋肤效应低的优点；该材料的另一特性是高导热性，会使得谐振腔兼备低温热响应快的优点[9]。 Cu-ETP 是一种重要的材料，在航空航天和温度计量等领域有着广泛的应用，其准确的材料特 性是必不可少的，如热膨胀系数和等温压缩系数等。材料线性热膨胀系数的测量在温度计量行业至 关重要，其温度依赖特性在机械结构设计及应用等领域是不可或缺的，特别是在低温工程领域，实 验装置由具有不同热性能和机械性能的部件组成。等温压缩系数在折射率气体测温中起着极其重要 的作用[10,11]，精确的材料热膨胀系数是获得高准确度等温压缩系数的前提之一。 由于 Cu-ETP 的热膨胀系数和等温压缩系数原位测量数据缺失，在基准测温领域国际同行通常 以高导无氧铜（OFHC）物性作为 Cu-ETP 物性近似处理，这可能会引入固有测量误差。因此，需要 获得一组高准确的 Cu-ETP 线性热膨胀系数，它也可用于检验微波谐振频率测量的准确性和测温的 可靠性。 热膨胀系数表示材料在热载荷下的尺寸稳定性[12]，其测定要求为对正在经历适当热循环的材 料样品测量两个物理量，分别为尺寸和温度。当样品放置在真空下测量时是一种绝对技术，此时的 测量精度最高[13]。因此，本文的实验均是在真空条件下开展的线性热膨胀系数测量。根据样品的材 料、尺寸、形状、温度范围和要求的精度，可采用多种方法进行温度小于 300 K[14]时材料的热膨胀系 数测量，例如，通过干涉式膨胀计[15]、电容式膨胀计[16]、光学膨胀计[17]、压缩膨胀计[18]或微波 谐振法[19,20]，其中，微波谐振法是一种原位、精度高的测量方法，已获得较为广泛的应用[21-24]。 本文基于多模式微波谐振法，采用降温法和控温法两种实验方法原位测量了 4.3 K 到 299 K 温 区 Cu-ETP 线性热膨胀系数。本文首先介绍了热膨胀系数的实验测量方法，后续介绍了其实验测量 系统，最后介绍了两种方法的测量结果，这两种方法均采集了多组实验多个模式的微波谐振频率数 据，研究了各轮实验的重复性、模式一致性以及热膨胀系数的测量不确定度分析，结果显示 Cu-ETP 线性热膨胀系数测量结果具有良好的模式一致性。通过原位实验测量，获得到了一组准确度高的线 性热膨胀系数数据，并基于此发展了线性热膨胀系数关联方程，这在等温压缩系数测量和数据的预 处理中是必不可少的，也为热力学温度的测量提供了高准确度的基础物性数据。 1 实验方法 1.1 微波谐振频率测量方法 微波谐振频率的测量过程如图 1 所示。采用双端口网络分析仪（Agilent N5241A）作为微波信号 源，微波信号经 1 端口通过微波电缆、上天线传输至低温端谐振腔中，在谐振腔中微波信号进行谐 振，谐振后的共振信号由下天线接收并通过另一根微波电缆传回到网络分析仪的 2 端口，实验所用 源频率 f 和散射参数 S21通过 Labview 软件采集记录。为提高源频率的准确度，采用 GPS/GNSS 时间 或频率标准系统（录用稿件，非最终出版稿 FS740）为网络分析仪提供 10 MHz 频率参考信号
■1徽波谐振频率测量示意图 Figure.1 Schematic of microwave resonance frequency measurement 微波谐振频率和半宽度通过拟合源频率」和复数散射参数S2,确定，拟合式如公式1所示25， 拟合方法为Levenberg--Marquardt方法。 S(f月- 、Anf 点f-(fn+gn) +B+C(f-)+D(f-) (1) 其中，n=1、2、3分别代表x、y、:方向，A、B、C、D为待拟合的复常数，加是每个共振峰的中心频率， g是半宽度，变量是所设置的任意频率，本文中~2。 实际实验中，腔体材料的非完美导电性、波导效应（天线孔、进出气孔）、形状效应等因素会使 共振频率偏离其理想值，因而需要进行非理想修正21-25。由于加工技术及加工精度所限，不能制 造出完美球形，加工出的球形谐振腔会出现微波缔合现象，难以获得高品质值振频率，导致谐振 频率测量精度大幅下降，圆柱谐振腔虽然具有非缔合共振模式，但是对其微波谐振频率的扰动分析 还比较少，使得在不同微波模式下的测量结果一致性较差。针对这个特点，选择采用可以分离微波 缔合模式的准球形谐振腔。真空状态下，准球形谐振腔的半径可通逑测量微波谐振频率由公式2计 算确定9： 1= 2π(fn+gn〉 (2) 其中，co是真空光速，5是形状修正后的特征根24小， 宽度修正后的平均微波谐振频 率。 1.2准球形谐振腔 准球形谐振腔是完美球腔的一个微扰结构集在维空间x、y、方向上的半径具有适当的差异， 以实现微波频谱缔和的有效分离，可将微波谐振频率测量准确度提升3个数量级25引，广泛应用子 基准测温领域2-6。 谐振腔材料为经电解精炼后的C-ETP,高电导率高，具有很好的导电性，更容易确保低温温度的 均匀性26。由于制造工艺的限制，每个谯球形谐振腔由两个需组装的半球组成，为了减少微波损 耗，上、下半球的内表面采用精密钻石刀抛光。我们采用相对过量半宽度监测方法，实现了两个半球☐ 的精准闭合27,28，保证了微波振频率的高精度测量。 准球形谐振腔内表面可神公式3表示： (3) a2(1+62)2 a2 a2(1+8）2 其中，a=50.00mm是准球腔在y轴方向的半径，61=0.001和8=0.0005分别是：轴和x轴的形状参数： 壳体设计厚度为d0mm。准球形谐振腔详细结构和参数参见文献4。Cu-ETP虽然为各项异性，但 在微波谐振方法中，微波信号的谐振是无序无向的，因此，本文中暂时忽略Cu-ETP材料的各向异 性特征。 1.3线性热张系数计算方法 线性热膨胀系数α表示的是温度T改变1K时固态物质长度a的相对变化，其定义如公式4所 示。 1 da(T) a(T)= (4) a dT
图 1 微波谐振频率测量示意图 Figure.1 Schematic of microwave resonance frequency measurement 微波谐振频率和半宽度通过拟合源频率 f 和复数散射参数 S21确定，拟合式如公式 1 所示[25]， 拟合方法为 Levenberg–Marquardt 方法。 3 2 2 * * 1 = n n n f f f f f f f f ig 21 An S B C D (1) 其中，n=1、2、3 分别代表 x、y、z 方向，An、B、C、D 为待拟合的复常数，fn是每个共振峰的中心频率， gn是半宽度，变量 f*是所设置的任意频率，本文中 f*=f2。 实际实验中，腔体材料的非完美导电性、波导效应（天线孔、进出气孔）、形状效应等因素会使 共振频率偏离其理想值，因而需要进行非理想修正[21-25]。由于加工技术及加工精度所限，不能制 造出完美球形，加工出的球形谐振腔会出现微波缔合现象，难以获得高品质值共振频率，导致谐振 频率测量精度大幅下降，圆柱谐振腔虽然具有非缔合共振模式，但是对其微波谐振频率的扰动分析 还比较少，使得在不同微波模式下的测量结果一致性较差。针对这个特点，选择采用可以分离微波 缔合模式的准球形谐振腔。真空状态下，准球形谐振腔的半径可通过测量微波谐振频率由公式 2 计 算确定[9]： 0 = 2 corr n n c a f g (2) 其中，c0是真空光速，corr是形状修正后的特征根[24]，是半宽度修正后的平均微波谐振频 率。 1.2 准球形谐振腔 准球形谐振腔是完美球腔的一个微扰结构，其在三维空间x、y、z方向上的半径具有适当的差异， 以实现微波频谱缔和的有效分离，可将微波谐振频率测量准确度提升3个数量级[25]，广泛应用于 基准测温领域[2-6]。 谐振腔材料为经电解精炼后的 Cu-ETP，高电导率高，具有很好的导电性，更容易确保低温温度的 均匀性[26]。由于制造工艺的限制，每个准球形谐振腔由两个需组装的半球组成，为了减少微波损 耗，上、下半球的内表面采用精密钻石刀抛光。我们采用相对过量半宽度监测方法，实现了两个半球 的精准闭合[27,28]，保证了微波谐振频率的高精度测量。 准球形谐振腔内表面可由公式3表示： 2 2 2 2 2 2 2 2 2 1 + + =1 1 1 x y z a a a (3) 其中，a=50.00 mm 是准球腔在 y 轴方向的半径，1=0.001 和2=0.0005 分别是 z 轴和 x 轴的形状参数； 壳体设计厚度为 10.0 mm。准球形谐振腔详细结构和参数参见文献[4]。Cu-ETP 虽然为各项异性，但 在微波谐振方法中，微波信号的谐振是无序无向的，因此，本文中暂时忽略 Cu-ETP 材料的各向异 性特征。 1.3 线性热膨胀系数计算方法 线性热膨胀系数表示的是温度 T 改变 1 K 时固态物质长度 a 的相对变化，其定义如公式 4 所 示。 1 ( ) ( )= da T T a dT (4) 录用稿件，非最终出版稿
长度α对温度T的导数通过以下方法确定：首先将长度拟合为温度的一个合适的多项式函数， 如公式5所示：然后，再对温度求导获得长度对温度的导数，如公式6所示。 a-jpT (5) 0 da(jpT (6) dT 其中，J为多项式拟合的阶数，pP为待拟合的多项式系数。 除特别说明外，本文中的所有温度值均是指1990年国际温标(1TS-90)29]框架下的温度值： 文中不确定度均为标准不确定度（置信因子仁1）。 1.4不确定度分析方法 注：除非另有说明，本工作中的所有不确定性均为标准不确定性，包乐为k=1,对应于 68%的置信区间。如公式4所示，热膨胀系数是由长度值随温度的变化关系经求是得出，因此，进 行热膨胀系数的不确定度分析的前提是已知长度的不确定度，本文中长度均指代谐振腔半径值。下 面首先介绍半径值的不确定度分析方法。 1.4.1半径的不确定度计算 准球形谐振腔的半径值计算如公式2所示，主要与谐制 领率和修正后的特征根有关，从这两个 角度对半径进行不确定度分析，计算方法如公式7所示。谐 振频率是由微波信号按照公式1进行频 率扫描和拟合得到，会存在拟合不确定度，即Levenber空 -Marquardt方法的拟合精度，如公式7中 的第一项心加)所示：每个数据点的结果是通过多次均频取平均得到，每次扫频的谐振频率会有细微 差异，影响最终半径值的计算，因此存在频率稳定性这个影响因素，等效为多组频率数据的标准差， 如公式7中的第二项()所示：公式2中的特征根是指经过非理想因素修正后的特征根，表征 了实际和理论测量的差异，非理想修正的考虑与否也会影响半径的测量，如公式7中的第三项 ()所示；在进行微波谐振测量时，根据初始扫频的不同，最终采集了多个模式的频率数据， 各模式的测量结果之间存在偏差，需要比较各模式频率数据计算得出的半径差，即模式一致性，控 温过程等效为各模式计算结果的标准差，降温过程中由于温度变化快，先进行温度修正后作标准差， 为公式7中的第四项(mode: 为减小随机误差的影响，测量过程中均进行了多轮独立测量，各轮 测量结果间存在差异，同他是先进行温度修正后对多轮数据作标准差作为重复性，如公式7中的 第五项u(repeability)所示 R u)+u()+u(fon+u(mode)+u(repeability) (7) 1.4.2热膨胀系数的不确定度计算 该系统中的热膨胀系数是对半径值随温度的变化关系经求导得出，而在联立半径值随温度的变 化关系时，受限于测量仪器的采样周期，所采集的数据非连续温度区间，而是覆盖整个温区的温度 散点。因此，需要将所采集的半径和温度数据进行多项式拟合，得到半径和温度的确切关系后，对 其进行拟合从而得到热膨胀系数值。半径与温度的拟合程度对于热膨胀系数的计算至关重要，通过 比较对半径值增加一个半径不确定度和原半径值算出的热膨胀系数值，从而确定半径拟合不确定度。 其他不确定度影响因素同上，计算方法与半径拟合相同，均为比较对半径值增加一个各分量的不确 定度和原半径值算出的热膨胀系数的差异得到，最终不确定度分析方法如公式8所示
长度 a 对温度 T 的导数通过以下方法确定：首先将长度拟合为温度的一个合适的多项式函数， 如公式 5 所示；然后，再对温度求导获得长度对温度的导数，如公式 6 所示。 1 0 = J j j j a j p T (5) 1 1 = J j j j da T j p T dT (6) 其中，J 为多项式拟合的阶数，pj为待拟合的多项式系数。 除特别说明外，本文中的所有温度值均是指 1990 年国际温标（ITS-90）[29]框架下的温度值； 文中不确定度均为标准不确定度（置信因子 k=1）。 1.4 不确定度分析方法 注：除非另有说明，本工作中的所有不确定性均为标准不确定性，包含因子为 k=1，对应于 68%的置信区间。如公式 4 所示，热膨胀系数是由长度值随温度的变化关系经求导得出，因此，进 行热膨胀系数的不确定度分析的前提是已知长度的不确定度，本文中长度均指代谐振腔半径值。下 面首先介绍半径值的不确定度分析方法。 1.4.1 半径的不确定度计算 准球形谐振腔的半径值计算如公式 2 所示，主要与谐振频率和修正后的特征根有关，从这两个 角度对半径进行不确定度分析，计算方法如公式 7 所示。谐振频率是由微波信号按照公式 1 进行频 率扫描和拟合得到，会存在拟合不确定度，即 Levenberg–Marquardt 方法的拟合精度，如公式 7 中 的第一项 u(ffit)所示；每个数据点的结果是通过多次扫频取平均得到，每次扫频的谐振频率会有细微 差异，影响最终半径值的计算，因此存在频率稳定性这个影响因素，等效为多组频率数据的标准差 ， 如公式 7 中的第二项 u(fstability)所示；公式 2 中的特征根是指经过非理想因素修正后的特征根，表征 了实际和理论测量的差异，非理想修正的考虑与否也会影响半径的测量，如公式 7 中的第三项 u(fnon-ideal)所示；在进行微波谐振测量时，根据初始扫频的不同，最终采集了多个模式的频率数据， 各模式的测量结果之间存在偏差，需要比较各模式频率数据计算得出的半径差，即模式一致性，控 温过程等效为各模式计算结果的标准差，降温过程中由于温度变化快，先进行温度修正后作标准差 ， 为公式 7 中的第四项 u(mode)；为减小随机误差的影响，测量过程中均进行了多轮独立测量，各轮 测量结果间存在差异，同上也是先进行温度修正后对多轮数据作标准差作为重复性，如公式 7 中的 第五项 u(repeability)所示。 2 2 2 2 2 non ideal ( )= ( ) ( ) ( ) (mod ) ( ) fit stability u R u f u f u f u e u repeability (7) 1.4.2 热膨胀系数的不确定度计算 该系统中的热膨胀系数是对半径值随温度的变化关系经求导得出，而在联立半径值随温度的变 化关系时，受限于测量仪器的采样周期，所采集的数据非连续温度区间，而是覆盖整个温区的温度 散点。因此，需要将所采集的半径和温度数据进行多项式拟合，得到半径和温度的确切关系后，对 其进行拟合从而得到热膨胀系数值。半径与温度的拟合程度对于热膨胀系数的计算至关重要，通过 比较对半径值增加一个半径不确定度和原半径值算出的热膨胀系数值，从而确定半径拟合不确定度 。 其他不确定度影响因素同上，计算方法与半径拟合相同，均为比较对半径值增加一个各分量的不确 定度和原半径值算出的热膨胀系数的差异得到，最终不确定度分析方法如公式 8 所示。 录用稿件，非最终出版稿
u(a)=u(f)+u(f+u(f+u(mode)+u(repeability)++u(R)2 (8) 2实验 2.1实验环统 图2为定压气体折射率基准级测温系统示意图[30小，也是EPTCū线性热膨胀系数测量实验系统 图，其恒温器由脉冲管制冷机(Sumitomo RP.082B2)提供冷源，可以在4.2K提供约1w的冷量。 为了获得更低的工作温度，采用了多级防辐射屏和柔性热连接件，结合气体热开关，可将准球形谐 振腔的温度最低降至4.3K31。每级法兰上都布置有Cernox温度计，以监控温度的变化。为获得高 稳定的测量环境，控温过程中，使用Cernox 1050型温度计I2组合8⅓Keithley2002数字多用表对 二级法兰进行控温、采用采用一支经英国国家物理实验室(NPL)校的标谁铑铁温度计 (Tinsley,SN226245,下文简称为NPL2)配合AC交流电桥(ASLF8)滨为腔进行联合控温， 最终，实现了谐振腔温度的K量级高稳定性控制2。受温度计标定范阉所限，降温过程中采用序 列号为X118726的CX-1050-CU-HT1.4L型Cernox温度计11o进行降温达程巾谐振腔温度采集，控 温过程中采用另一支经NPL校准的标准铑铁温度计(Tinsley,SN226242,下文简称为NPL1)进 行控温过程中谐振腔温度采集，各温度计的布置如图所示。通过采用多重筒体和防辐射屏及在温度 计表面进行绝热、防辐射处理，减少与外界环境的影响，确保装置内部测温环境的独立与准确，该 装置中涉及到的测量仪器具体信息及其精度如下表1所示 Network Analyzer Cryocooler Stainless-steel Dewar 2dcold head Radiation Shield -Heat switch Pressure Vessel 录用 Quasi-sphere Cable 圆2线性热膨胀系数测量实验系统图 Figure.1 Schematic of linear thermal expansion experiment system 表1本装量中的仪表值息 Figure.1 Instrument information in this cryostat Name Brand Measurement accuracy Network Analyzer [33] Keysight 1 kHz
2 2 2 2 2 2 non ideal ( )= ( ) ( ) ( ) (mod ) ( ) ( ) fit stability fit u u f u f u f u e u repeability u R (8) 2 实验 2.1 实验系统 图 2 为定压气体折射率基准级测温系统示意图[30]，也是 EPT-Cu 线性热膨胀系数测量实验系统 图，其恒温器由脉冲管制冷机（Sumitomo RP-082B2）提供冷源，可以在 4.2 K 提供约 1 W 的冷量。 为了获得更低的工作温度，采用了多级防辐射屏和柔性热连接件，结合气体热开关，可将准球形谐 振腔的温度最低降至 4.3 K[31]。每级法兰上都布置有 Cernox 温度计，以监控温度的变化。为获得高 稳定的测量环境，控温过程中，使用 Cernox 1050 型温度计 T2组合 8½ Keithley 2002 数字多用表对 二级法兰进行控温、采用采用一支经英国国家物理实验室（ NPL）校准的标准铑铁温度计 （Tinsley，SN 226245，下文简称为 NPL2）配合 AC 交流电桥（ASL F18）对压力腔进行联合控温， 最终，实现了谐振腔温度的 μK 量级高稳定性控制[32]。受温度计标定范围所限，降温过程中采用序 列号为 X118726 的 CX-1050-CU-HT-1.4L 型 Cernox 温度计 T10进行降温过程中谐振腔温度采集，控 温过程中采用另一支经 NPL 校准的标准铑铁温度计（Tinsley，SN 226242，下文简称为 NPL1）进 行控温过程中谐振腔温度采集，各温度计的布置如图所示。通过采用多重筒体和防辐射屏及在温度 计表面进行绝热、防辐射处理，减少与外界环境的影响，确保装置内部测温环境的独立与准确 ，该 装置中涉及到的测量仪器具体信息及其精度如下表 1 所示。 图 2 线性热膨胀系数测量实验系统图 Figure.1 Schematic of linear thermal expansion experiment system 表 1 本装置中的仪表信息 Figure.1 Instrument information in this cryostat Name Brand Measurement accuracy Network Analyzer [33] Keysight 1 kHz 录用稿件，非最终出版稿
2002 multimeter [34] Keithley 0.0006%2 AC resistance bridge(ASLF900)35] ASL 0.01mK 4.2-10K:±5mK Cernoxsensor(CX-1050-CU-HT-1.4L) Lakeshore 10-20K:±6mK 36 20-30K:±9mK RIRT censor(NPL-calibrated) Tinsley 0.3mK NPL1&NPL2 37] 2.2实火验步骤 本文中微波谐振频率测量采用降温法（动态法）和控温法（静态法）两种实验测量方案。方案 1:需要将整个恒温器从室温降温到低温并同时进行微波频率采集；方案2：将准球形谐振腔降温 到目标温度，并进行单个点的温度控制和微波频率采集。 具体步骤如下： I)记录系统中各个温度计的读数温度T。动态法中，谐振腔温度值的心-Cernox温度计进行测 量：静态法中，谐振腔温度值由NPL1标准铑铁电阻温度计确定，其国国家物理实验室标定， 详见文献B7第三章节部分。 2)微波发射功率为-10dBm,多个微波模式下的S1数据按照微波谐振频率由低到高连续循环 采集（比如，“TM11-TE11-TM12-TE13”)。动态测量时谐振腔温度变化快，为实时响应温度变 化、保证微波谐振频率拟合结果收敛，应加快频率扫描速度， 扫描带宽设为50Hz:静态测量时， 为降低微波测量噪声，提高微波谐振频率测量精度，应降低频率扫描速度，扫描带宽设为5Hz。 3)采用公式2实时拟合散射参数，并记录相成模式的微波谐振频率、半宽度等数据。对于静态 法，完成一个目标温度的测量后，需重复上述相应测过程，直到覆盖整个研究温区(4.3K-26 K)。 为了检验系统的可靠性，本文中我们采用两种实验方案开展了多轮独立重复实验。 3实火验结果 3.1降温实验结果 为了消除随机误差的影响得到可靠的结论，我们多次重复了降温过程并进行计算，为了使整 个实验装置降温到最低温度需要在降温过程开始之前向实验装置中添加氢-4气体，如图2中蓝色 部分所示。而所充人氢4气体的量会影响降温速度，本文中研究的不同轮实验的降温过程如图3所 示，可以看到从室温299K到5K的降温过程持续约30小时，具体时间由室温起始温度和所充入 氨-4气体的量获通，当起始充入的氨-4气体越多时，实验装置降温越快。图中红线为Ru12轮实验， 此时的降温过程巾水冷机发生了短暂暂停后并重启，因此如图中所示重启后的降温速率有所减慢。 Run9到Runl7之间其他轮实验中由于停电导致制冷机停机、降温中断，未传输、保存温度数据，降 温过快导致个别微波模式数据不收敛等原因，在降温过程中均未采集完整、有效的降温数据，为此， 本文中研究了如下四轮(Run9、Runl0、Runl2、Runl7)降温数据
2002 multimeter [34] Keithley 0.0006% Ω AC resistance bridge (ASLF900) [35] ASL 0.01 mK Cernox sensor (CX-1050-CU-HT-1.4L) [36] Lakeshore 4.2-10 K: ±5 mK 10-20 K: ±6 mK 20-30 K: ±9 mK RIRT censor (NPL-calibrated)— NPL1&NPL2 [37] Tinsley 0.3 mK 2.2 实验步骤 本文中微波谐振频率测量采用降温法（动态法）和控温法（静态法）两种实验测量方案。方案 1：需要将整个恒温器从室温降温到低温并同时进行微波频率采集；方案 2：将准球形谐振腔降温 到目标温度，并进行单个点的温度控制和微波频率采集。 具体步骤如下： 1）记录系统中各个温度计的读数温度 T。动态法中，谐振腔温度值由 T10-Cernox 温度计进行测 量；静态法中，谐振腔温度值由 NPL1 标准铑铁电阻温度计确定，其由英国国家物理实验室标定， 详见文献[37]第三章节部分。 2）微波发射功率为-10 dBm，多个微波模式下的 S21数据按照微波谐振频率由低到高连续循环 采集（比如，“TM11-TE11-TM12-TE13”）。动态测量时，谐振腔温度变化快，为实时响应温度变 化、保证微波谐振频率拟合结果收敛，应加快频率扫描速度，扫描带宽设为 50 Hz；静态测量时， 为降低微波测量噪声，提高微波谐振频率测量精度，应降低频率扫描速度，扫描带宽设为 5 Hz。 3）采用公式 2 实时拟合散射参数，并记录相应模式的微波谐振频率、半宽度等数据。对于静态 法，完成一个目标温度的测量后，需重复上述相应测控过程，直到覆盖整个研究温区（ 4.3 K-26 K）。 为了检验系统的可靠性，本文中我们采用两种实验方案开展了多轮独立重复实验。 3 实验结果 3.1 降温实验结果 为了消除随机误差的影响，得到可靠的结论，我们多次重复了降温过程并进行计算，为了使整 个实验装置降温到最低温度，需要在降温过程开始之前向实验装置中添加氦-4 气体，如图 2 中蓝色 部分所示。而所充入氦-4 气体的量会影响降温速度，本文中研究的不同轮实验的降温过程如图 3 所 示，可以看到从室温 299 K 到 5 K 的降温过程持续约 30 小时，具体时间由室温起始温度和所充入 氦-4 气体的量决定，当起始充入的氦-4 气体越多时，实验装置降温越快。图中红线为 Run12 轮实验， 此时的降温过程中水冷机发生了短暂暂停后并重启，因此如图中所示重启后的降温速率有所减慢 。 Run9 到 Run17 之间其他轮实验中由于停电导致制冷机停机、降温中断，未传输、保存温度数据，降 温过快导致个别微波模式数据不收敛等原因，在降温过程中均未采集完整、有效的降温数据，为此 ， 本文中研究了如下四轮（Run9、Run10、Run12、Run17）降温数据。 录用稿件，非最终出版稿
300 .Run9 250 -Run10 -Run12 200- -Run17 兰 50 Restart water cooling He pressure into Hea 100- switch before cooling: Run9:1085.6Pa 50- Run 10:1850 Pa Run 12:1360 Pa Run 17:920 Pa 0+ 0 10 20 0 Time/h 圆3各轮实验的降温过程 Figure.3 Cooling procedure of different runs 3.1.1谐振腔半径 在降温过程中，微波谐振腔的温度由Cernox低温电阻温度计 (T人采集， 低温下该温度计具 有灵敏度高和稳定性良好的优点，其测量不确定度详见其官方网站6。按2.2章节实验方案，通过 微波谐振频率测量，由公式4可得到降温过程中不同微波模式测得的微波谐振腔体半径。 图4为微波谐振腔半径的实验测量结果。其中，图4a描绘了Ru9降温过程中不同微波模式计 算的半径R随温度的变化：并且，获得了不同微波模式半径计算值与其平均值RRma的偏差，如 图4b所示，最大偏差为0.37um,表明半径测量结果男有食好的模式一致性。 进一步，为考察半径测量的重复性，我们在长达鱼零三个月的时间内进行了四轮独立降温实 验(Run9、Runl0、Runl2、Runl7)，实验结果如图④矿示，可以看出，各轮半径测量值RRunavg与四 轮结果平均值R之间的偏差均在R的测量不确定度内，多次独立降温实验结果具有良好的重复 性。 最后，我们将各次实验平均半径RRumavg的平均值Rvg作为最终的测量半径值，图4d所示为半径 R测量标准不确定度的分析结果。在整个测量温度范围内，半径测量的标准不确定度小于0.27 m,其最大的不确定度源自不同微波模式测量半径结果的一致性。在150K-299K之间，半径测量 结果的重复性是其第二大来源， 主要是由于四次独立实验的开机降温条件不同（室温温度、系统真 空、热开关充气压力等参数八， 导致该温度区间降温速率不同：低于150K的温度区间内，微波测 量的非理想性超过半径测量重食牲成为其第二大不确定度来源，可以看出，低温区半径测量结果几 乎不受室温端开机实殓条件的影响，从而更利于实现高准确度的半径测量。 (a) 50200 TM12。TE12TE13 (b) 0.4。M1。TE1。M2。TE2。E3 50150 0.2 三50100 0.0 50050 -0.2 50000 0 50 100 150 200 250300 -0.4 0 50100150200250300 TIK T/K
图 3 各轮实验的降温过程 Figure.3 Cooling procedure of different runs 3.1.1 谐振腔半径 在降温过程中，微波谐振腔的温度由 Cernox 低温电阻温度计（T10）采集，低温下该温度计具 有灵敏度高和稳定性良好的优点，其测量不确定度详见其官方网站[36]。按 2.2 章节实验方案，通过 微波谐振频率测量，由公式 4 可得到降温过程中不同微波模式测得的微波谐振腔体半径。 图 4 为微波谐振腔半径的实验测量结果。其中，图 4a 描绘了 Run9 降温过程中不同微波模式计 算的半径 Rmode随温度的变化；并且，获得了不同微波模式半径计算值与其平均值 RRun,avg的偏差，如 图 4b 所示，最大偏差为 0.37 μm，表明半径测量结果具有良好的模式一致性。 进一步，为考察半径测量的重复性，我们在长达两年零三个月的时间内进行了四轮独立降温实 验（Run9、Run10、Run12、Run17），实验结果如图 4c 所示，可以看出，各轮半径测量值 RRun,avg与四 轮结果平均值 Ravg之间的偏差均在 Ravg的测量不确定度内，多次独立降温实验结果具有良好的重复 性。 最后，我们将各次实验平均半径 RRun,avg的平均值 Ravg作为最终的测量半径值，图 4d 所示为半径 Ravg测量标准不确定度的分析结果。在整个测量温度范围内，半径测量的标准不确定度小于 0.27 μm，其最大的不确定度源自不同微波模式测量半径结果的一致性。在 150 K-299 K 之间，半径测量 结果的重复性是其第二大来源，主要是由于四次独立实验的开机降温条件不同（室温温度、系统真 空、热开关充气压力等参数），导致该温度区间降温速率不同；低于 150 K 的温度区间内，微波测 量的非理想性超过半径测量重复性成为其第二大不确定度来源，可以看出，低温区半径测量结果几 乎不受室温端开机实验条件的影响，从而更利于实现高准确度的半径测量。 (a) 0 50 100 150 200 250 300 50000 50050 50100 50150 50200 TM11 TE11 TM12 TE12 TE13 Rmode / m T / K (b) 0 50 100 150 200 250 300 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 TM11 TE11 TM12 TE12 TE13 Rmod e RRun,avg / μm T / K 录用稿件，非最终出版稿
0.30 (c) Run9 Run10 Run12 Run17 (d) ■Total) 0.3 (Mode consistency) ▲uRepeatability) 0.15 u(Nonideal correction ◆i(Frequency fitting） 0.2 0.00 01 -0.15 -0.30L 0.0 0 50100150200250300 0 50 100150200250300 T/K T/K 圆4降温过程中的谐振腔半径计算结果分析：(a)Run9单个模式测得的半径，(b)Run9单个模式测得的半径与平均半 径的偏差；(c)不同轮实验测得的半径与半径平均值的偏差，灰色背景为半径平均值的标准不确定度误差带：（降温 过程中最终半径平均值的不确定度分析 Figure.4 Analysis of radius of resonator during cooling:(a)Radius of each mode of Rung (b)Deviation of single mode and average radius of Run9,(c)Deviation of radius in different Runs and the average value,gray background is the error bar of the standard uncertainty of average radius value;(d)Uncertainty analysis of the finab average radius during cooling 3.1.2线性热膨胀系数 为了降低拟合公式6的残差影响、获得合适的洽阶数，/ 我们采用不同的多项式阶数进行了拟 合，结果如图5所示。其中，图5a为选取拟合阶数到2时谐振腔半径的拟合残差，图5b为不 同拟合阶数对应的残差标准差，当拟合阶数=9时，线差小于半径测量不确定度且残差标准差不再 随拟合阶数的增加而大幅变化，可满足计算要求 因此， 在后续降温过程线性热膨胀系数的计算中， 选取拟合阶数Jp=9。 (a) (b) 且0.04 =8 一TM11 0.1 ◆TE11 =12 0.03 4-TM12 -TE13 0.0 0.02 0.01 100 150200250300 6 8 10 12 T/K Fitting scequence// ■5不同拟合阶数的拟合结果：(a)不同拟合阶数下半径实验值与拟合值相对偏差的变化：(b)不同拟合阶数下拟合残 差标准差的变化 Figure.5 Fitting result of different fitting sequence:(a)Deviation of experiment and fitting value of radius with different fitting sequence;(b)Change of standard deviation of fitting residual with different fitting sequence 图6为降温过程中测得的5K-299K的Cu-ETP线性热膨胀系数结果。其中，图6a为Ru9不同 微波模式计算结果a与文献7刀中高导无氧铜线性热膨胀系数数据sT的对比结果，可以看出， 2文献中高导无氧铜热线性膨胀系数的关联方程适用范围为4K≤T≤300K,计算不确定度为1.4×10？K
(c) 0 50 100 150 200 250 300 -0.30 -0.15 0.00 0.15 0.30 RRun,avg Ravg / μ m T / K Run9 Run10 Run12 Run17 (d) 0 50 100 150 200 250 300 0.0 0.1 0.2 0.3 u(Total) u(Mode consistency) u(Repeatability ) u(Nonideal correction) u(Frequency fitting) u(Ravg ) / m T / K 图 4 降温过程中的谐振腔半径计算结果分析: (a) Run9 单个模式测得的半径; (b) Run9 单个模式测得的半径与平均半 径的偏差; (c) 不同轮实验测得的半径与半径平均值的偏差，灰色背景为半径平均值的标准不确定度误差带; (d) 降温 过程中最终半径平均值的不确定度分析 Figure.4 Analysis of radius of resonator during cooling: (a) Radius of each mode of Run9; (b) Deviation of single mode and average radius of Run9; (c) Deviation of radius in different Runs and the average value, gray background is the error bar of the standard uncertainty of average radius value; (d) Uncertainty analysis of the final average radius during cooling 3.1.2 线性热膨胀系数 为了降低拟合公式 6 的残差影响、获得合适的拟合阶数，我们采用不同的多项式阶数进行了拟 合，结果如图 5 所示。其中，图 5a 为选取拟合阶数为 7 到 12 时谐振腔半径的拟合残差，图 5b 为不 同拟合阶数对应的残差标准差，当拟合阶数 J=9 时，残差小于半径测量不确定度且残差标准差不再 随拟合阶数的增加而大幅变化，可满足计算要求。因此，在后续降温过程线性热膨胀系数的计算中 ， 选取拟合阶数 Jopt=9。 (a) 0 50 100 150 200 250 300 -0.1 0.0 0.1 Rfitting -Rexperiment / μm T / K J=7 J=8 J=9 J=10 J=11 J=12 (b) 6 8 10 12 0.00 0.01 0.02 0.03 0.04 Standard deviation of fitting residual / μm Fitting scequence / j TM11 TE11 TM12 TE13 图 5 不同拟合阶数的拟合结果: (a) 不同拟合阶数下半径实验值与拟合值相对偏差的变化; (b) 不同拟合阶数下拟合残 差标准差的变化 Figure.5 Fitting result of different fitting sequence: (a) Deviation of experiment and fitting value of radius with different fitting sequence; (b) Change of standard deviation of fitting residual with different fitting sequence 图 6 为降温过程中测得的 5 K-299 K 的 Cu-ETP 线性热膨胀系数结果。其中，图 6a 为 Run9 不同 微波模式计算结果 αmode与文献[7]中高导无氧铜线性热膨胀系数数据 αNIST 2的对比结果，可以看出， 2 文献中高导无氧铜热线性膨胀系数的关联方程适用范围为 4 K≤T≤300 K，计算不确定度为 1.4×10-7 K-1。 录用稿件，非最终出版稿
两者偏差几乎全部在文献计算结果的标准不确定度内，最大偏差仅为1.6×10？K,且不同模式的线 性热膨胀系数实验结果具有良好的一致性。 进一步，基于四次独立降温实验，获得了线性热膨胀系数实验测量的重复性结果。图6b呈现了 不同轮实验线性热膨胀系数aRm,avg与多轮实验结果平均值g的偏差在5K-299K温度范围内的变化 趋势。可以看出，室温附近不同轮实验结果的偏差较大，主要是由于四次独立实验的开机降温条件 不同，导致室温至270K温度范围内降温速率不同：在低于25K的温区内，偏差再次变大，主要 是因为低温下谐振腔比热变小，降温速度变快，可采集的实验数据点较少导致，这也说明了有必要 采用控温法对该温区的线性热膨胀系数进行实验测量。整体而言，5K-299K温度范围内m,wg与 0g的偏差均小于1.9×107K,这表明降温数据具有良好的重复性，结果可靠。 最后，我们将各次实验ang取平均获得了线性热膨胀系数avg,g及其标准不确定度随温度 的变化分别如图6c和图6d所示。可以看出重复性是影响不确定度的最主要来源，其影响比其他各 分项大2到3个数量级，并且在270K以上和24.5K以下影响更大，这是由刚开始降温时的降温 速率很快，而低温下由于降温很缓慢，可采集的有效数据点数比较少：模式入致性是重复性以外的 第二大影响因素，刚开始降温时和24.5K以下的影响也比较大，因此，乐展后续控温过程中的线性 热膨胀系数计算很有必要，降温过程线性热膨胀系数最大标准不确定度 2x107K。 (a) o TMI1 TEll TM12 TE12 TE13 1.6 (b) Run9 ◆Runl0◆Runl2-Runl7 0.8 0.0 -0.8 6 06 0 150 200 50100150 200250 30 T/K (c) (d) ■=Total 一◆-Repeatability 16 -Mode consistency Radius fitting Nonideal correction-4-Frequency fitting )X s010010200250 0 50 100 150200 250 30 0 50 100150200250300 T/K T/K 园6Ru9降温过程中线性热膨胀系数计算结果分析：(a)各模式线性热膨胀系数计算值和文献值的偏差：(b)不同轮 实验线性热膨胀系数平均值与最终平均值的偏差；（©）不同轮线性热膨胀系数的最终平均值；(d)线性热膨胀系数的不 确定度分析 Figure.6 Analysis of linear thermal expansion during cooling of Run9:(a)Deviation of linear thermal expansion of every mode and the literature value;(b)Deviation of linear thermal expansion of different runs and the final average value;(c) Final average value of linear thermal expansion of different runs (d)Uncertainty analysis of linear thermal expansion
两者偏差几乎全部在文献计算结果的标准不确定度内，最大偏差仅为 1.6×10-7 K-1，且不同模式的线 性热膨胀系数实验结果具有良好的一致性。 进一步，基于四次独立降温实验，获得了线性热膨胀系数实验测量的重复性结果。图 6b 呈现了 不同轮实验线性热膨胀系数Run,avg与多轮实验结果平均值avg的偏差在 5 K-299 K 温度范围内的变化 趋势。可以看出，室温附近不同轮实验结果的偏差较大，主要是由于四次独立实验的开机降温条件 不同，导致室温至 270 K 温度范围内降温速率不同；在低于 25 K 的温区内，偏差再次变大，主要 是因为低温下谐振腔比热变小，降温速度变快，可采集的实验数据点较少导致，这也说明了有必要 采用控温法对该温区的线性热膨胀系数进行实验测量。整体而言，5 K-299 K 温度范围内Run,avg与 avg的偏差均小于 1.9×10-7 K-1，这表明降温数据具有良好的重复性，结果可靠。 最后，我们将各次实验Run,avg取平均获得了线性热膨胀系数avg，avg及其标准不确定度随温度 的变化分别如图 6c 和图 6d 所示。可以看出重复性是影响不确定度的最主要来源，其影响比其他各 分项大 2 到 3 个数量级，并且在 270 K 以上和 24.5 K 以下影响更大，这是由于刚开始降温时的降温 速率很快，而低温下由于降温很缓慢，可采集的有效数据点数比较少；模式一致性是重复性以外的 第二大影响因素，刚开始降温时和 24.5 K 以下的影响也比较大，因此，开展后续控温过程中的线性 热膨胀系数计算很有必要，降温过程线性热膨胀系数最大标准不确定度为 2.2×10-7 K-1。 (a) 0 50 100 150 200 250 300 -1.6 -0.8 0.0 0.8 1.6 T / K 10 7 ×(mod e NIST ) / K -1 TM11 TE11 TM12 TE12 TE13 (b) 0 50 100 150 200 250 300 -0.6 -0.3 0.0 0.3 0.6 10 6×(Run,avg avg ) / K -1 T / K Run9 Run10 Run12 Run17 (c) 0 50 100 150 200 250 300 0 4 8 12 16 T / K 10 6×(avg ) / K -1 (d) 0 50 100 150 200 250 300 0 1 2 0 50 100 150 200 250 300 0.0 0.1 0.2 T / K 10 7 u(αavg ) / K -1 Total Repeatability Mode consistency Radius fitting Nonideal correction Frequency fitting 图 6 Run9 降温过程中线性热膨胀系数计算结果分析: (a) 各模式线性热膨胀系数计算值和文献值的偏差; (b) 不同轮 实验线性热膨胀系数平均值与最终平均值的偏差; (c) 不同轮线性热膨胀系数的最终平均值; (d) 线性热膨胀系数的不 确定度分析 Figure.6 Analysis of linear thermal expansion during cooling of Run9: (a) Deviation of linear thermal expansion of every mode and the literature value; (b) Deviation of linear thermal expansion of different runs and the final average value; (c) Final average value of linear thermal expansion of different runs;(d) Uncertainty analysis of linear thermal expansion 录用稿件，非最终出版稿